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燃料化学学报 2021年第3期49卷 292-302页

作者：黄明朱亮马中青周秉亮刘晓欢叶结旺赵超浙江农林大学工程学院国家木质资源综合利用工程技术研究中心浙江临安311300 浙江农林大学工程学院国家木质资源综合利用工程技术研究中心浙江临安311300 浙江农林大学工程学院国家木质资源综合利用工程技术研究中心浙江临安311300 江苏大学农业工程学院江苏镇江212013 浙江农林大学工程学院国家木质资源综合利用工程技术研究中心浙江临安311300 浙江农林大学工程学院国家木质资源综合利用工程技术研究中心浙江临安311300 浙江农林大学工程学院国家木质资源综合利用工程技术研究中心浙江临安311300

采用浸渍法制备Zn、Ga和Mg金属改性的H-ZSM-5双功能催化剂,考察了金属种类(Zn、Ga和Mg)和磨木木质素种类(杉木针叶材磨木木质素(CF-MWL)、杨木阔叶材磨木木质素(P-MWL)和玉米秸秆草本植物磨木木质素(CS-MWL))对木质素催化热解过程中轻... 详细信息

采用浸渍法制备Zn、Ga和Mg金属改性的H-ZSM-5双功能催化剂,考察了金属种类(Zn、Ga和Mg)和磨木木质素种类(杉木针叶材磨木木质素(CF-MWL)、杨木阔叶材磨木木质素(P-MWL)和玉米秸秆草本植物磨木木质素(CS-MWL))对木质素催化热解过程中轻质芳烃产率的影响.结果表明,在三种磨木木质素中,杉木磨木木质素(CF-MWL)具有最高的碳含量(59.90％,质量分数)和高位热值(23.05 MJ/kg),而玉米秸秆磨木木质素(CS-MWL)中的氢含量(6.51％,质量分数)和有效氢碳比(0.43)最高.催化热解结果显示,与未改性的H-ZSM-5相比,Ga/H-ZSM-5和Zn/H-ZSM-5促进了轻质芳烃的形成,而Mg/H-ZSM-5则抑制轻质芳烃生成;其中,Zn/H-ZSM-5对三种MWL催化热解制取轻质芳烃的产率最高,分别达到3.122×109 a.u./mg(CF-MWL)、2.916×109 a.u./mg(P-MWL)和2.865×109 a.u./mg(CS-MWL);在三种MWL中,杉木磨木木质素(CF-MWL)催化热解制备BTX的选择性产率最高,达到65.02％.催化剂表面的积炭分析结果显示,催化热解过程中生成的积炭优先占据H-ZSM-5的强酸位点,并且大部分集中于H-ZSM-5的外部.

关键词：木质素催化热解金属改性分子筛生物油轻质芳烃

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金属改性分子筛的制备及催化纤维素转化的研究

金属改性分子筛的制备及催化纤维素转化的研究

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作者：何小霞石河子大学

学位级别：硕士

纤维素作为一种蕴藏丰富的绿色可再生资源,具有来源广泛、廉价及可再生等诸多优点,被认为是生产高附加值化学品最具潜力的替代资源。目前,纤维素的高值化利用以高效、低成本的化学转化法为主,其中液体酸水解法使用最为广泛,但存在副产... 详细信息

纤维素作为一种蕴藏丰富的绿色可再生资源,具有来源广泛、廉价及可再生等诸多优点,被认为是生产高附加值化学品最具潜力的替代资源。目前,纤维素的高值化利用以高效、低成本的化学转化法为主,其中液体酸水解法使用最为广泛,但存在副产物多、易腐蚀设备和污染环境等缺点,而固体酸催化剂可以克服此不足。鉴于ZSM-5型分子筛催化剂具有独特的孔道结构、酸活性特征及产物择形性,而金属改性分子筛作为催化剂用于在水介质中催化纤维素转化产物分布的报道较少,因此,本论文采用湿浸渍法制备一系列金属改性分子筛,并用于纤维素在水介质中的催化转化,掌握金属改性分子筛的酸性以及金属活性组分对纤维素催化转化的产物分布、选择性及转化机制,从而为后续纤维素催化产物的分离和应用研究奠定基础。主要研究内容如下:(1)采用湿浸渍法制备了金属改性W/ZSM-5(W=Ce、Co、Ga和Fe)催化剂,通过XRD、XPS、SEM、BET、NH-TPD及Py-FTIR进行表征,并用于纤维素的催化转化。结果表明,金属可以很好地分散在ZSM-5载体上,而不改变载体的基本骨架结构,但金属的浸入降低了分子筛表面的总酸量。同时,也降低了B酸中心位数量。此外,当Co/ZSM-5作催化剂时,在240℃下反应2 h纤维素的液化率高达91.39%,乳酸产率为25.77%。(2)以多级孔H-ZSM-5分子筛为载体,制备了金属改性M/H-ZSM-5(M=Ce、Co、Ga和Fe)催化剂,通过XRD、XPS、SEM、BET、NH-TPD和Py-FTIR进行表征,并研究了在不同反应时间里纤维素催化转化的产物分布。结果表明,H-ZSM-5载体的基本骨架没有发生改变,金属可以很好地分散在载体上,使得催化剂表面总酸量减少,酸中心位发生变化。催化剂的酸性、酸中心类型及金属组分与载体之间的相互作用对纤维素的液化率和产物分布影响显著,Co/H-ZSM-5和Fe/H-ZSM-5可显著促进乳酸的生成,在240℃下反应4 h,最高产率分别为27.81%和23.10%。最后推测出了纤维素在M/H-ZSM-5上合理的一般转化途径。(3)以多级孔Meso-ZSM-5分子筛为载体,制备了金属改性N/Meso-ZSM-5(N=Ce、Co、Ga和Fe)催化剂,通过XRD、XPS、SEM、BET、NH-TPD和Py-FTIR对催化剂的特性进行表征,并用于纤维素的催化转化。结果表明,金属以其氧化物形式能和Meso-ZSM-5载体很好地共存,降低了分子筛的总酸量。Fe/Meso-ZSM-5催化剂中Fe和Fe与Meso-ZSM-5载体之间的相互作用有利于环酮类化合物的产生,在240℃下反应2 h,环酮类化合物可达14.18%。

关键词：金属改性分子筛制备催化转化纤维素产物分布

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Ga改性Ga/ZSM-5分子筛的结构、性质及其催化丙烷芳构化的固体核磁共振波谱研究

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高等学校化学学报 2020年第12期41卷 2681-2689页

作者：赵星岭齐国栋王强褚月英高伟李申慧徐君邓风中国科学院精密测量科学与技术创新研究院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院大学北京100049 华中科技大学武汉国家光电研究中心武汉430074

采用不同的方法制备了一系列Ga改性的ZSM-5分子筛催化剂,通过固体核磁共振波谱(ssNMR)技术对催化剂的结构和酸性进行了表征,并考察了其催化丙烷芳构化的性能.结合71Ga NMR、吸附三甲基磷(TMP)探针分子的一维31P和二维(2D)1H-31P HETCOR ... 详细信息

采用不同的方法制备了一系列Ga改性的ZSM-5分子筛催化剂,通过固体核磁共振波谱(ssNMR)技术对催化剂的结构和酸性进行了表征,并考察了其催化丙烷芳构化的性能.结合71Ga NMR、吸附三甲基磷(TMP)探针分子的一维31P和二维(2D)1H-31P HETCOR NMR实验,发现物理混合法制备的Ga2O3/ZSM-5样品只含有具有较弱Lewis酸性的Ga2O3物种,浸渍法制备的Ga/ZSM-5-ox和浸渍后还原再氧化法制备的Ga/ZSM-5-redo 2种样品上主要以高分散的氧化镓和阳离子Ga物种为主,而离子交换法制备的Ga/ZSM-5-IE样品上Ga主要以阳离子Ga物种的形式存在,高分散的氧化镓和阳离子Ga物种都具有更强的Lewis酸性.Ga/ZSM-5分子筛催化丙烷芳构化反应的结果表明,Ga物种与酸性明显影响催化剂的芳构化性能,丙烷的转化率和芳烃的选择性顺序为Ga/ZSM-5-IE>Ga/ZSM-5-redox>Ga/ZSM-5-ox>Ga2O3/ZSM-5>H-ZSM-5.2D 1H-31P HETCOR NMR实验结果表明,Ga/ZSM-5催化剂上产生的Brønsted酸和Lewis酸(阳离子以及高分散Ga物种)的协同作用提高了分子筛的催化反应活性.

关键词：金属改性分子筛活性位结构表征丙烷芳构化固体核磁共振

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Cu、Fe氧化物催化剂与其改性分子筛催化剂在NH3-SCR技术的研究进展

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锅炉技术 2019年第3期50卷 71-79页

作者：张乾蔚王学涛胡海鹏苏晓昕河南科技大学车辆与交通工程学院

NH3-SCR技术脱除燃煤电厂NOx污染物是目前国际上研究最成熟、应用范围最广泛的技术,该技术的核心——脱硝催化剂的选择,已经成为国内外工作者们的研究热点。鉴于V基脱硝催化剂的有毒、热稳定性差等缺陷,综述了近年来国内外有关Cu、Fe过... 详细信息

NH3-SCR技术脱除燃煤电厂NOx污染物是目前国际上研究最成熟、应用范围最广泛的技术,该技术的核心——脱硝催化剂的选择,已经成为国内外工作者们的研究热点。鉴于V基脱硝催化剂的有毒、热稳定性差等缺陷,综述了近年来国内外有关Cu、Fe过渡金属氧化物催化剂以及其改性分子筛催化剂的研究进展,较为全面地总结了不同类型的催化剂的反应机理、反应温度、催化效率等。探讨了现有Cu、Fe氧化物催化剂以及改性分子筛中存在的中低温活性与抗硫、抗水性能等主要问题以及未来的研究方向。

关键词： NH3-SCR 过渡金属氧化物金属改性分子筛催化剂脱硝中低温活性抗硫抗水性

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金属氧化物活化P/HZSM-5催化生物质热解气重整制备富烃生物油

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化工进展 2023年第3期42卷 1353-1364页

作者：郑云武裴涛李冬华王继大李继容郑志锋西南林业大学林业生物质资源高效利用技术国家地方联合工程研究中心云南昆明650224 西南林业大学材料科学与工程学院云南昆明650224 厦门市现代农业生物质高值化技术重点实验室(厦门大学) 福建省生物质高值化技术工程研究中心(厦门大学)厦门大学能源学院福建厦门361102

为了探讨催化剂的酸性和孔道结构与热解产物之间的构-效关系,采用金属改性的M-P/HZSM-5 (M=Zn、Ce、Co、Cu、Ga和Mg)为催化剂,催化生物质热解气相重整制备富烃生物油,探究金属的种类对产品的产率以及选择性的影响,采用XRD、BET、NH_(3)-... 详细信息

为了探讨催化剂的酸性和孔道结构与热解产物之间的构-效关系,采用金属改性的M-P/HZSM-5 (M=Zn、Ce、Co、Cu、Ga和Mg)为催化剂,催化生物质热解气相重整制备富烃生物油,探究金属的种类对产品的产率以及选择性的影响,采用XRD、BET、NH_(3)-TPD、FTIR对催化剂进行表征,采用GC/MS、UV-荧光光谱和元素分析仪对重整生物油的产物组成、脱氧特性以及共轭结构进行分析,并用TGA、拉曼光谱和SEM对失活催化剂进行评价,探究其结构-性能关系以及催化失活机制。结果表明:金属的添加并未改变催化剂的骨架结构,但形成了新的金属位点,调整了催化剂酸性分布,使比表面积以及孔容下降,平均孔径增加。金属位和酸性位的协同作用明显地促进了生物油的脱氧和单环芳烃的转化,脱氧顺序为Zn>Mg>Co>Ce>HZSM-5>Ga>P>Cu,且芳烃产率与总酸含量呈正相关,较高的酸度和平均孔径以及适宜的比表面积有利于芳烃的生成。然而,较低的酸度和较小的孔径促进了烯烃化合物的转化。当采用Zn-P/HZ为催化剂时,碳氢和芳烃产率最高,为86.46%和78.29%,共轭体系最大。Zn促进了苯、甲苯和烷基苯的形成,Mg促进了二甲苯的转化,而Cu和Ga促进了轻质烯烃的形成,金属的添加明显地降低了石墨化程度,提高了抗结焦性能。

关键词：生物质催化热解金属改性分子筛碳氢化合物构-效关系

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