Ga改性Ga/ZSM-5分子筛的结构、性质及其催化丙烷芳构化的固体核磁共振波谱研究

作     者：赵星岭 齐国栋 王强 褚月英 高伟 李申慧 徐君 邓风 ZHAO Xingling;QI Guodong;WANG Qiang;CHU Yueying;GAO Wei;LI Shenhui;XU Jun;DENG Feng

作者机构：中国科学院精密测量科学与技术创新研究院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院大学北京100049 华中科技大学武汉国家光电研究中心武汉430074 

出 版 物：《高等学校化学学报》 (Chemical Journal of Chinese Universities)

年 卷 期：2020年第41卷第12期

页      面：2681-2689页

核心收录：

学科分类：081704[工学-应用化学] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

基　　金：国家自然科学基金(批准号:U1932218,21872170,21733013) 中国科学院前沿科学重点项目(批准号:QYZDB-SSWSLH027) 湖北省自然科学基金(批准号:2017CFA032)资助 

主　　题：金属改性分子筛 活性位 结构表征 丙烷芳构化 固体核磁共振 

摘      要：采用不同的方法制备了一系列Ga改性的ZSM-5分子筛催化剂,通过固体核磁共振波谱(ssNMR)技术对催化剂的结构和酸性进行了表征,并考察了其催化丙烷芳构化的性能.结合71Ga NMR、吸附三甲基磷(TMP)探针分子的一维31P和二维(2D)1H-31P HETCOR NMR实验,发现物理混合法制备的Ga2O3/ZSM-5样品只含有具有较弱Lewis酸性的Ga2O3物种,浸渍法制备的Ga/ZSM-5-ox和浸渍后还原再氧化法制备的Ga/ZSM-5-redo 2种样品上主要以高分散的氧化镓和阳离子Ga物种为主,而离子交换法制备的Ga/ZSM-5-IE样品上Ga主要以阳离子Ga物种的形式存在,高分散的氧化镓和阳离子Ga物种都具有更强的Lewis酸性.Ga/ZSM-5分子筛催化丙烷芳构化反应的结果表明,Ga物种与酸性明显影响催化剂的芳构化性能,丙烷的转化率和芳烃的选择性顺序为Ga/ZSM-5-IEGa/ZSM-5-redoxGa/ZSM-5-oxGa2O3/ZSM-5H-ZSM-5.2D 1H-31P HETCOR NMR实验结果表明,Ga/ZSM-5催化剂上产生的Brønsted酸和Lewis酸(阳离子以及高分散Ga物种)的协同作用提高了分子筛的催化反应活性.