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无机化学学报 2014年第1期30卷 53-61页

作者：何天强郑雪静蔡琥薛子陵南昌大学化学系南昌330031 美国田纳西大学化学系诺克斯维尔田纳西37996

烯烃的氢氨烷基化反应作为一种原子高效反应在过去十多年中受到广泛的关注,它通过一步反应把烷基氨上N的α位的C-H加成到不饱和C-C上形成新的氨分子,反应没有副产物。本文综合介绍金属催化的氢氨烷基化反应近年来的研究进展,并对其机理... 详细信息

烯烃的氢氨烷基化反应作为一种原子高效反应在过去十多年中受到广泛的关注,它通过一步反应把烷基氨上N的α位的C-H加成到不饱和C-C上形成新的氨分子,反应没有副产物。本文综合介绍金属催化的氢氨烷基化反应近年来的研究进展,并对其机理的研究作出概括。

关键词：氢氨烷基化反应胺烯烃金属催化反应

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环丙叉环丙烷——一个新的多功能有机合成子

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有机化学 2003年第8期23卷 750-762页

作者：王磊徐建华南京大学化学化工学院南京210093

介绍了一个新的多功能有机合成子环丙叉环丙烷及其衍生物的制备和反应 .环丙叉环丙烷现已可从环丙烷羧酸甲酯出发较大量地制备 .其单取代衍生物亦可容易地经对其进行去质子化 -亲电取代而制备 .环丙叉环丙烷的典型反应性能为 :( 1)环丙... 详细信息

介绍了一个新的多功能有机合成子环丙叉环丙烷及其衍生物的制备和反应 .环丙叉环丙烷现已可从环丙烷羧酸甲酯出发较大量地制备 .其单取代衍生物亦可容易地经对其进行去质子化 -亲电取代而制备 .环丙叉环丙烷的典型反应性能为 :( 1)环丙烷环上四个亚甲基有增强了的动力学酸度 ,易于去质子化 ;( 2 )中间双键对环加成反应有很高活性 ;( 3 )环丙烷环上处于双键近端和远端的C—C单键可发生裂解 ;( 4 )在有些反应中 ,可同时表现出上述反应性能 .介绍了环丙叉环丙烷及其衍生物的一些反应 :对中间CC双键的 [2 +n]环加成反应、亲电和自由基加成反应、1,3

关键词：环丙叉环丙烷有机合成子反应性能环加成反应亲电加成自由基加成 1,3-偶极环加成金属催化反应环丙烷羧酸甲酯

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1,n-烯炔参与的串联环化反应在茚并[1,2-c]噻吩、1-茚酮、苯并[b]芴及2-萘环骨架构建中的应用研究

1,n-烯炔参与的串联环化反应在茚并[1,2-c]噻吩、1-茚酮、苯并[b]...

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作者：吴亚男江苏师范大学

学位级别：硕士

串联环化反应是当今有机化学研究前沿及热点领域之一,已广泛应用于天然产物合成、原创杂环母核构筑等之中。其中1,n-烯炔参与的串联环化反应近年来备受有机工作者的青睐。本论文主要研究了金属催化/自由基诱导的1,n-烯炔参与的串联环化... 详细信息

串联环化反应是当今有机化学研究前沿及热点领域之一,已广泛应用于天然产物合成、原创杂环母核构筑等之中。其中1,n-烯炔参与的串联环化反应近年来备受有机工作者的青睐。本论文主要研究了金属催化/自由基诱导的1,n-烯炔参与的串联环化反应,简单高效地构筑了稠环骨架化合物,其研究内容如下:第一部分介绍了串联环化反应的特点及1,n-烯炔参与的金属催化/自由基诱导的串联环化反应的研究现状。此外,本文也详述了选题的依据、意义及创新点。第二部分介绍了铜催化的串联环化反应用于茚并[1,2-c]噻吩衍生物的合成。反应以1,6-烯炔为原料,K2S提供硫源,二异丙胺作碱,在氯化铜催化下,经历迈克尔加成/5-exo-dig环化/互变异构/脱氢转化过程,构建新的C-S和C-C键,合成了茚并[1,2-c]噻吩衍生物。该反应具有原子经济、环境友好、成键高效等优点。第三部分介绍了一类新的自由基诱导的串联环化反应用于茚酮衍生物的合成。反应以带有末端烯烃的1,6-烯炔与二苯氧膦为原料,TBPB(过氧化苯甲酸叔丁酯)作氧化剂,经历α,β-共轭加成/5-exo-dig环化过程,高效构建C-P、C-C及C-H键,合成了1-茚酮衍生物。该反应具有操作简单、条件温和、成环高效等特点。第四部分介绍了铜/铑共催化的串联环化反应用于苯并[b]芴衍生物及萘衍生物的合成。使用带有末端炔烃的1,5-烯炔与?-芳基重氮乙酸乙酯,在Cu/Rh共催化和醋酸碘苯氧化下进行反应,经历去重氮化-卡宾形成/配体交换/迁移插入/烯醇互变/夺氢/[4+2]环加成/互变异构/脱氢氧化等过程,得到结构多样的苯并[b]芴衍生物;而使用1,5-烯炔与重氮乙酸乙酯反应时,反应则经历类似的去重氮化-卡宾形成/配体交换/迁移插入/烯醇互变//夺氢/周环反应/互变异构等过程,合成官能化的萘衍生物。这些结果表明α-重氮羰基化合物α位的取代基影响反应的选择性。此外该反应具有增环连续高效、官能团兼容等特性。

关键词： 1,n-烯炔衍生物金属催化反应自由基反应串联环化茚并[1,2-c]噻吩衍生物 1-茚酮衍生物苯并[b]芴衍生物萘衍生物

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凝聚相微反应器的构筑及时空调控

凝聚相微反应器的构筑及时空调控

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作者：黄丹敏暨南大学

学位级别：硕士

液-液相分离在细胞组织中扮演着重要角色,近年来,有关生物分子通过液-液相分离机制进行组织定位、功能调控的研究发展迅速。基于液-液相分离形成的絮凝液滴构建的微反应器可以通过富集生化反应所需的反应物、催化剂,从而提升反应的效率... 详细信息

液-液相分离在细胞组织中扮演着重要角色,近年来,有关生物分子通过液-液相分离机制进行组织定位、功能调控的研究发展迅速。基于液-液相分离形成的絮凝液滴构建的微反应器可以通过富集生化反应所需的反应物、催化剂,从而提升反应的效率。大部分研究普遍关注其对生物酶催化反应的影响,很少探究这种微反应器对其他化学反应,如对金属有机催化反应的调控作用。体外制备多种不同的小分子絮凝体系液滴作为微反应器,在其中引入金属有机钯催化反应。底物双炔丙氧羰基保护的罗丹明110(Proc-R110)可以在钯催化剂作用下,转化成具有荧光的产物罗丹明110(R110)。研究发现在BTPC/SDS絮凝液滴体系中,反应的催化速率提高约35倍,在光学显微镜下观察到反应优先发生在絮凝液滴中,这是由于反应底物Proc-R110和钯催化剂高度富集在液滴微反应器中。此外,微反应器对另外一种非催化化学反应也有加速作用,在BTPC/SDS体系中,反应速率调高～15倍。絮凝液滴的液体性质及其形成的随机性使人们很难对液滴的大小、位置、形状进行精准调控。本论文基于光镊系统构建光热平台,能够在时间和空间上精确地控制具有温度响应性的相分离体系。我们选择DTAB/PTS絮凝体系并研究其相图,利用激光光镊对絮凝相体系溶液进行定点加热,形成位置和大小完全可控的液滴。利用这一原理,我们设计线、环、三角形和正方形的液滴、8×8的液滴阵列、复杂熊猫的液体绘画,还利用液滴对负载的客体分子进行定点富集、转运、释放,以及时-空可控的微反应器。这种调控手段对其他具有温度响应性的絮凝体系具有普遍适应性。絮凝液滴构建的微反应器可以模仿细胞内的无膜细胞器,将可能在更多的相分离体系中更好地催化不同的反应。与此同时,通过激光光热技术调控光热液滴实现各种复杂绘画,可以被应用于信息编码,信息加密。

关键词：液-液相分离微反应器时-空精确调控相分离光热液滴金属催化反应

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