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酸碱双功能催化剂CaO/HMCM-22催化Knoevenagel缩合反应

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高校化学工程学报 2013年第6期27卷 998-1003页

作者：任晓乾张文飞梁金花孙守飞刘艳秋姜岷南京工业大学化学化工学院江苏南京210009 南京工业大学生物与制药工程学院江苏南京210009

以Ca(NO3)2为钙源,采用浸渍法制备了一系列Ca改性MCM-22分子筛催化剂,并采用XRD、FT-IR、TPD对催化剂进行了表征。结果表明,钙改性后MCM-22分子筛仍保持原有的结构;当负载量较低时,CaO在MCM-22分子筛表面高度分散;随着CaO负载量的增加,... 详细信息

以Ca(NO3)2为钙源,采用浸渍法制备了一系列Ca改性MCM-22分子筛催化剂,并采用XRD、FT-IR、TPD对催化剂进行了表征。结果表明,钙改性后MCM-22分子筛仍保持原有的结构;当负载量较低时,CaO在MCM-22分子筛表面高度分散;随着CaO负载量的增加,催化剂的碱强度和碱含量显著增加,而强酸含量明显减少,弱酸酸位有所增加。以苯甲醛与氰乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应为探针反应,考察了催化剂的性能。结果发现,当负载量为5.0%,反应物摩尔比1:1,催化剂用量为总反应物质量的3.0%,乙醇为溶剂,353 K下反应4 h时,苯甲醛转化率高达88.9%,优于未经改性的HMCM-22(6.6%)和单一钙改性的CaO/MCM-22(62.4%),体现出明显的酸碱协同催化作用。

关键词： MCM-22 钙浸渍酸碱双功能 Knoevenagel缩合反应

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甲胺改性酸碱双功能Y沸石的制备和表征

化学学报 2009年第16期67卷 1829-1834页

作者：陈筱诚余辉郭娟贺鹤勇傅正文龙英才复旦大学化学系上海市分子催化与新材料重点实验室上海200433

以甲胺水溶液为改性剂,H-Y沸石可在416K下经水热反应制备酸碱双功能甲胺杂化H-Y沸石.X射线粉末衍射(XRD),固体29Si魔角核磁共振(29SiMAS NMR)表征表明甲胺分子与H-Y相互作用导致沸石晶胞体积明显增大,骨架产生新的Si—N键.以热重(TG/DTG... 详细信息

以甲胺水溶液为改性剂,H-Y沸石可在416K下经水热反应制备酸碱双功能甲胺杂化H-Y沸石.X射线粉末衍射(XRD),固体29Si魔角核磁共振(29SiMAS NMR)表征表明甲胺分子与H-Y相互作用导致沸石晶胞体积明显增大,骨架产生新的Si—N键.以热重(TG/DTG)及差热分析(DTA),NH3,CO2程序升温脱附(NH3-TPD和CO2-TPD)研究杂化H-Y沸石的酸-碱性质及其经不同温度焙烧后的变化,结果表明,杂化后沸石的酸/碱量,尤其是后者增加甚大.与H-Y相比,随焙烧温度变化,该酸-碱双功能沸石材料的酸/碱量可分别提高3至7倍和1.5至26倍.

关键词： H-Y沸石甲胺杂化改性酸碱双功能

有机-无机骨架杂化酸碱双功能高硅Y型沸石的制备和结构表征

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化学学报 2010年第21期68卷 2161-2166页

作者：陈筱诚余辉郭娟贺鹤勇傅正文龙英才复旦大学化学系上海市分子催化与新材料重点实验室上海200433

以甲胺水溶液为改性剂,高硅Y型沸石可在常温下吸附甲胺(MA)制备有机-无机杂化酸碱双功能高硅Y型沸石材料.X射线粉末衍射(XRD),固体29Si魔角核磁共振(13C及29SiMAS NMR)表征表明甲胺分子与高硅Y型沸石骨架相互作用导致沸石结构发生变化,... 详细信息

以甲胺水溶液为改性剂,高硅Y型沸石可在常温下吸附甲胺(MA)制备有机-无机杂化酸碱双功能高硅Y型沸石材料.X射线粉末衍射(XRD),固体29Si魔角核磁共振(13C及29SiMAS NMR)表征表明甲胺分子与高硅Y型沸石骨架相互作用导致沸石结构发生变化,骨架上生成新的Si—N键及Si—OH.以热重分析(TG/DTG),NH3,CO2程序升温脱附(NH3-TPD和CO2-TPD)研究杂化Y型沸石的酸碱性质及其经不同温度焙烧后的变化,结果表明,杂化后沸石的酸/碱量,尤其是后者明显增大,其原因是骨架上生成了新的Si—OH及Si—N键.

关键词：高硅Y型沸石杂化酸碱双功能甲胺改性

超声辅助制备酸碱双功能CaO/HMCM-22分子筛催化剂

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化工学报 2014年第10期65卷 3924-3930页

作者：王俊格梁金花孙守飞张文飞任晓乾姜岷南京工业大学化学化工学院江苏南京210009 南京工业大学生物与制药工程学院江苏南京210009

采用超声浸渍法制备了一系列CaO改性的HMCM-22分子筛催化剂,使用XRD、N2物理吸附-脱附、SEM、FT-IR、NH3-TPD及CO2-TPD等技术对催化剂物化性质进行了表征。结果发现在超声作用下经CaO改性后MCM-22分子筛的结构没有发生变化;超声空化作... 详细信息

采用超声浸渍法制备了一系列CaO改性的HMCM-22分子筛催化剂,使用XRD、N2物理吸附-脱附、SEM、FT-IR、NH3-TPD及CO2-TPD等技术对催化剂物化性质进行了表征。结果发现在超声作用下经CaO改性后MCM-22分子筛的结构没有发生变化;超声空化作用降低了催化剂晶粒之间的团聚,促进了CaO在分子筛表面的分散,增加了可接触的催化活性位;随着CaO负载量的增加,催化剂上碱强度和碱量显著增加,而强酸含量明显减少,弱酸酸位有所增加。对催化剂在Knoevenagel缩合反应中的催化性能研究表明:与传统浸渍法相比,超声浸渍法所制备催化剂的催化活性明显较高,在优化的超声条件下反应2 h苯甲醛转化率即可达88.3%。催化剂CaO/HMCM-22的催化性能优于HMCM-22和CaO/NaMCM-22,对Knoevenagel缩合反应体现出明显的酸碱协同催化作用。超声法制备的催化剂重复使用性能显著提升,经过5次重复使用后苯甲醛转化率仍保持在65%以上。

关键词：超声浸渍氧化钙酸碱双功能 Knoevenagel缩合反应催化剂沸石

酸碱双功能介孔材料的制备、表征及催化应用研究

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酸碱双功能介孔材料的制备、表征及催化应用研究

作者：王春花吉林大学

学位级别：硕士

本文致力于酸碱双功能催化材料的制备，及用制备的催化材料在酸碱协同催化反应中检测催化性能，研究催化剂上酸碱功能基团的合理搭配。通过一步合成法制备了纯硅的及不同含铝量的KIT-6，然后通过后嫁接方法制备了酸碱双功能材料，并对... 详细信息

本文致力于酸碱双功能催化材料的制备，及用制备的催化材料在酸碱协同催化反应中检测催化性能，研究催化剂上酸碱功能基团的合理搭配。通过一步合成法制备了纯硅的及不同含铝量的KIT-6，然后通过后嫁接方法制备了酸碱双功能材料，并对合成材料进行了表征。用这些催化剂在Knoevenagel缩合反应中进行了催化性能的研究。这些酸碱双功能催化材料都具有高度的有序性，保持了纯硅KIT-6的双连续立方Ia-3d结构。催化结果表明46-Al-SBA-15-NH在所制备的酸碱双功能催化剂中有较好的酸碱中心搭配，其活性最好。通过pH调节方法引入了大量的金属Al，制备了酸碱双功能介孔材料不同金属含量的Al-SBA-15-NH。对合成催化材料的结构进行了表征，结果表明合成的双功能催化材料保持了SBA-15的介孔结构。并且通过表征表明有机官能基团NH已成功引入介孔材料结构中。吡啶吸附红外光谱、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、固体铝核磁表征表明金属铝成功被引入催化材料骨架中，而且催化材料6-Al-SBA-15中包含了B酸位和L酸位中等强度的酸性。催化反应结果表明6-Al-SBA-15-NH在One-pot deacetalization-Henry反应和One-potdeacetalization-Knoevenagel反应中展示了较好的催化性能。用BOC-L-脯氨酸和APTES合成了强碱性的吡咯烷基功能化的有机硅烷，最后嫁接在SBA-15和Al-SBA-15上，制备了酸碱双功能催化材料。同时以SBA-15和Al-SBA-15为载体嫁接了含有中强碱性的伯胺基团的有机硅烷APTES制备出酸碱双功能催化材料。催化结果表明，两个串联反应中强酸搭配弱碱的催化剂Al-SBA-15-APTES酸碱强度搭配最好。基于此我们可以在以后制备催化剂中，考虑到更多更细的因素制备出催化性能更加优异的酸碱双功能催化剂。

关键词：介孔材料酸碱双功能后嫁接 pH调节酸碱强度搭配

酸碱双功能稀土/钠烷氧基配合物的催化性能研究

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酸碱双功能稀土/钠烷氧基配合物的催化性能研究

作者：曾瑞杰安徽大学

学位级别：硕士

本文以N,N-二甲基乙醇胺以及叔丁醇为配体,高产率地合成了两类共六种稀土/钠烷氧基配合物。在此基础上,本文主要研究了烷氧基稀土钠杂双金属配合物用于催化酯交换反应、碳酸酯的胺解来合成氨基甲酸酯以及酰胺交换反应。主要结果如下所示... 详细信息

本文以N,N-二甲基乙醇胺以及叔丁醇为配体,高产率地合成了两类共六种稀土/钠烷氧基配合物。在此基础上,本文主要研究了烷氧基稀土钠杂双金属配合物用于催化酯交换反应、碳酸酯的胺解来合成氨基甲酸酯以及酰胺交换反应。主要结果如下所示：1.N,N-二甲基乙醇胺钠盐与三氯化稀土按6比1反应并加入一定量的氢氧化钠,合成了4种稀土/钠烷氧基配合物Ln2Na8(OCH2CH2NMe2)12(OH)2 [Ln= Nd (Ⅱ), Sm (Ⅱ), Yb (Ⅲ), Y (Ⅳ)]。2.叔丁醇钠盐与三氯化稀土按10比1反应并加入一定量的氢氧化钠,合成了2种烷氧基稀土碱金属配合物LnNa8(OtBu)10(OH) [Ln= Nd(ⅰ), Yb (ⅱ)].3.研究了稀土/钠烷氧基配合物Ln2Na8(OCH2CH2NMe2)12(OH)2 [Ln= Nd (Ⅰ), Sm (Ⅱ), Yb (Ⅲ)]对于酯交换反应的催化活性。结果表明烷氧基杂双金属双核稀土配合物作为酸碱双功能催化剂能够很有效地催化羧酸酯、碳酸酯以及硅酸酯与伯醇和仲醇发生酯交换反应,该反应条件较为温和,催化剂用量较少且产率较高,底物的普适性很广。选择性乙酰化实验说明了伯醇能够被优先反应从而实现对伯醇进行保护。4.研究比较了稀土/钠烷氧基配合物Ln2Na8(OCH2CH2NMe2)12(OH)2 [Ln= Nd (Ⅰ), Sm (Ⅱ), Yb (Ⅲ), Y (Ⅳ)]与LnNa8(OtBu)10(OH) [Ln= Nd (ⅰ), Yb (ⅱ)]对于碳酸酯胺解的催化活性。结果表明杂双金属双核烷氧基稀土配合物作为酸碱双功能催化剂能够很有效地催化碳酸二甲酯及碳酸二乙酯与胺合成氨基甲酸酯以及N-Boc保护氨基的反应。该反应在无溶剂条件下进行,底物的普适性较广,通过对比还发现双核稀土配合物与相应的单核配合物相比体现出更高的活性。5.研究比较了稀土/钠烷氧基配合物Ln2Na8(OCH2CH2NMe2)12(OH)2 [Ln= Nd (Ⅰ), Sm (Ⅱ), Yb (Ⅲ), Y (Ⅳ)]对于酰胺交换反应的催化活性。结果表明杂双金属双核烷氧基稀土配合物作为酸碱双功能催化剂能够很有效地催化伯、仲、叔酰胺与不同胺发生酰胺交换。该催化体系催化剂用量较少,条件较为温和且底物的普适性广

关键词：双金属酸碱双功能稀土金属钠酯交换氨基甲酸酯酰胺交换

酸碱双功能UiO-66型金属有机骨架催化剂的制备及其催化葡萄糖生成5-羟甲基糠醛的研究

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酸碱双功能UiO-66型金属有机骨架催化剂的制备及其催化葡萄糖生成...

作者：金佩江苏大学

学位级别：硕士

以糖类为原料制备高附加值化学品是目前被认为替代传统化石能源、缓解能源紧张和解决环境污染问题的有效途径之一。5-羟甲基糠醛(5-Hydroxymethylfurfural,5-HMF)是一种多用途的生物质基平台化合物,能够通过后续转化衍生出众多化学品,... 详细信息

以糖类为原料制备高附加值化学品是目前被认为替代传统化石能源、缓解能源紧张和解决环境污染问题的有效途径之一。5-羟甲基糠醛(5-Hydroxymethylfurfural,5-HMF)是一种多用途的生物质基平台化合物,能够通过后续转化衍生出众多化学品,这些化学品被广泛用于燃料、生物制药、农药、活性剂和塑料等多个领域。催化反应体系的构建是实现以糖类为原料制备5-HMF的关键,其中,新型、高效催化剂的设计是催化反应体系的核心。近年来,金属有机骨架材料(MOFs)因其具有发达的孔隙结构、大比表面积、结构可裁剪以及含有不饱和金属位点的特点,且同时具备了固体催化剂的易于回收再生、对设备腐蚀小等优点,在催化领域受到广泛的关注。本论文旨在制备一系列酸碱双功能UiO-66型固体催化剂用于催化葡萄糖制备5-HMF,通过调控材料的酸碱活性位点、优化催化反应体系来提高5-HMF的产率。通过系统的表征对催化剂的形貌、孔隙结构、化学组成、热稳定性以及酸碱度进行了测定和分析。研究了催化剂用量、催化反应温度、反应时间对催化体系以及5-HMF产率的影响,并对研究结果进行分析和总结。主要研究工作如下:(1)酸碱双功能化UiO-66金属有机骨架催化剂的制备及其催化转化葡萄糖生成5-HMF的研究。Zr为金属离子,2-氨基对苯二甲酸为有机配体,通过调制水热法(Modulated Hydrothermal,MHT)合成含有氨基官能团的UiO-66材料,再利用1,3-丙磺酸内酯对其进行改性,合成酸碱双功能的UiO-66型系列催化剂。通过在DMSO溶剂体系中催化葡萄糖生成5-HMF来评估催化剂催化性能。结果表明,催化剂中的酸性和碱性活性中心对葡萄糖的转化过程具有协同作用,得到5-HMF产率高达48.2%。(2)一步水热法合成UiO-66-NH-SOH催化剂及其催化葡萄糖制备5-HMF的研究。Zr为金属离子,2-磺酸基对苯二甲酸单钠、2-氨基对苯二甲酸分别为酸性和碱性有机配体,利用MHT法一步合成具有酸碱双功能的MOFs催化剂,并通过改变酸碱有机配体的用量实现催化剂酸碱度的可控调节。系统讨论了葡萄糖生成5-HMF催化反应体系和产物产率的影响因素。结果表明,催化剂内部的碱性活性位点主要作用于葡萄糖异构化过程,而酸性位点主要参与果糖脱水反应。在最优化反应条件下,生成的5-HMF产率达49.7%。(3)氮化碳载UiO-66-NH-SOH酸碱双功能复合催化剂的制备及其催化转化葡萄糖生成5-HMF的研究。为解决催化剂颗粒团聚、催化活性低问题,通过MHT法将酸碱双功能UiO-66-NH-SOH负载于接枝多巴胺改性的CN@PDA表面合成UiO-66-NH-SOH/CN@PDA复合催化剂。对复合催化剂的物理化学性质进行表征和分析,并将酸碱双功能的复合催化剂用于催化葡萄糖转化生成5-HMF的反应,复合催化剂的催化性能较UiO-66-NH-SOH系列催化剂有了明显的提升,5-HMF产率达64.9%。

关键词：葡萄糖 5-羟甲基糠醛金属有机骨架化合物(MOFs) 酸碱双功能调制水热法(MHT法) UiO-66 C3N4

酸碱双功能催化剂的制备及在纤维素热解中的应用

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酸碱双功能催化剂的制备及在纤维素热解中的应用

作者：何康武汉工程大学

学位级别：硕士

生物质能是一种很有前景的碳基替代能源和来源充足的化工原料,其开发利用备受关注。催化热解是有较高转化效率的生物质热转化技术,酸碱双功能催化剂对生物质热解形成精细化学品具有定向作用,将催化剂制备成核壳型能有效的减弱酸性和碱... 详细信息

生物质能是一种很有前景的碳基替代能源和来源充足的化工原料,其开发利用备受关注。催化热解是有较高转化效率的生物质热转化技术,酸碱双功能催化剂对生物质热解形成精细化学品具有定向作用,将催化剂制备成核壳型能有效的减弱酸性和碱性中心的相互影响。本课题首先通过浸渍法制备了不同碳酸钾负载量和焙烧温度KCO/MgO-SiO固体碱催化剂,然后采用水热合成法在固体碱上包覆一层介孔壳层,掺杂ZnCl,制备了酸碱双功能催化剂Zn-MS@KCO/MgO-SiO。利用FT-IR、XRD、SEM和BET等方法表征催化剂,并采用Hammett指示剂法和程序升温脱附法分析其酸碱性能,通过热重实验分析了纤维素催化热解的情况。主要得出了以下结论:KCO/MgO-SiO固体碱催化剂为纳米微球,直径在150 nm到250 nm之间,KCO的负载,使得介孔二氧化硅载体晶粒减小,负载量增大,比表面积减小。Zn-MS@KCO/MgO-SiO酸碱双功能催化剂为核壳结构,其直径500nm左右,内核层的碳酸钾负载量和外壳层锌掺杂量均会影响酸碱双功能催化剂的比表面积。碳酸钾的负载量越大,锌掺杂量越多,对介孔二氧化硅结构影响越大,比表面积相应有所减小。通过改变内核层碳酸钾的负载量和外壳层锌的掺杂量来调控内外层酸碱性质,实验结果表明,KCO/MgO-SiO固体碱催化剂和酸碱双功能催化剂Zn-MS@KCO/MgO-SiO内层碱核均为弱碱,随着焙烧温度和碳酸钾负载量的增大,总碱量均先增大后减小。当焙烧温度为550℃,负载量为25%时,KCO/MgO-SiO固体碱催化剂总碱达到最大值4.08 mmol/g,Zn-MS@KCO/MgO-SiO催化剂的为2.57mmol/g,外壳酸性层对内核碱量影响明显。当外壳层Si/Zn均为20时,内核层的总碱量越大,外壳层总酸量越小,碳酸钾负载量为25%时,外壳层总酸量达到最小为0.410 mmol/g。当内核层碳酸钾负载量均为25%时,外壳层的总酸量随着锌掺杂量的增大而增大,Si/Zn为10时,总酸量达到最大为0.545mmol/g。锌掺杂量较大时会产生明显的弱酸中心和少量强酸中心。在固体碱和酸碱双功能催化剂作用下,纤维素的主要热解阶段温度降低,失重率减小,最小失重率为74.34%。两种催化剂对纤维素的目标产物羟基丙酮均表现出了一定的选择性,且酸碱双功能催化剂的选择性更大,羟基丙酮的含量最大为49.9%,固体碱及酸碱双功能催化剂催化剂的添加会降低维素的表观活化能,最小为142.7kJ·mol。纤维素热解主要可用阶段一级反应速率方程描述。

关键词：固体碱核壳型酸碱双功能催化热解羟基丙酮

酸碱双功能金属有机骨架材料合成及其催化环己酮肟液相Beckmann重排

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酸碱双功能金属有机骨架材料合成及其催化环己酮肟液相Beckmann重...

作者：牛巧巧湘潭大学

学位级别：硕士

己内酰胺是许多工业化学品的重要原料,在国民生活中发挥着重要的作用。目前,工业上以发烟硫酸为催化剂催化环己酮肟液相Beckmann重排制己内酰胺的工艺存在一系列的环境和经济问题,如设备腐蚀、环境污染、副产大量硫酸铵等。因此开发一... 详细信息

己内酰胺是许多工业化学品的重要原料,在国民生活中发挥着重要的作用。目前,工业上以发烟硫酸为催化剂催化环己酮肟液相Beckmann重排制己内酰胺的工艺存在一系列的环境和经济问题,如设备腐蚀、环境污染、副产大量硫酸铵等。因此开发一种环境友好的固体酸催化剂是环己酮肟Beckmann重排研究的一个热点。金属有机骨架材料是一种新兴的晶态多孔材料,具有超高的比表面积、大的窗口尺寸、规整的孔道结构、易于功能化修饰等特点,在催化领域备受关注。本文选择MIL-101(Cr)为基体进行酸碱双功能化修饰,制备出四种酸碱双功能金属有机骨架材料用于催化环己酮肟液相Beckmann重排制己内酰胺,旨在通过酸碱位点的协同作用解决单一磺酸功能化的MIL-101(Cr)金属有机骨架催化剂在重复使用过程中失活的问题。通过系统的表征对催化剂的形貌、结构、热稳定性及酸碱性等物化性质进行测定分析,同时考察其在液相Beckmann重排反应中的催化性能及重复使用性能。本文首先分别在MIL-101(Cr)的有机配体上和金属中心引入了硝基和氨基甲磺酸合成出AMSA/MIL-101-NO,然后经Sn Cl将-NO还原为-NH得到了酸碱双功能金属有机骨架材料AMSA/MIL-101-NH。对其进行FT-IR、XRD、N物理吸附、SEM、TGA、元素分析和XPS等表征,结果表明氨基和磺酸基接枝成功,且保留了MIL-101(Cr)的物化结构特性。将其在苯甲腈溶液中催化环己酮肟Beckmann重排反应,发现因后接枝的磺酸基量较少且易发生脱落,催化效果不佳。但因有氨基的存在,该催化剂可重复使用4次而无明显的失活。而后,以对苯二甲酸为配体,先水热合成MIL-101(Cr)作为基体,然后利用BOC保护和脱保护逐步在Cr的金属位点和苯环上接枝氨基和磺酸基,合成出酸碱双功能化的金属有机骨架材料MIL-101/NH/SOH。对其进行FT-IR、XRD、N物理吸附、SEM、TGA、元素分析、XPS、吡啶红外等表征,结果表明氨基和磺酸基接枝成功,且合成的酸碱双功能催化材料保留了MIL-101(Cr)的典型骨架结构特征。但因氯磺酸具有强氧化性和强腐蚀性,会氧化与铬相连的氨基,且对骨架结构有一定的破坏作用,合成的催化剂中有效的磺酸基量较少,从而使得催化性能一般。与后接枝法单一磺酸功能化的MIL-101/SOH相比,MIL-101/NH/SOH在环己酮肟液相Beckmann重排反应中能实现磺酸基催化反应与氨基促进分离的协同,催化剂的重复使用性能较好。此外,以醋酸钠和盐酸两种不同的矿化剂和不同的铬源,先一步合成MIL-101-SONa,然后通过BOC保护和脱保护,在Cr的金属位点上接枝氨基,合成出两种酸碱双功能金属有机骨架材料MIL-101-SOH/NH。经过一系列的表征分析发现,两种矿化剂作用下均能合成MIL-101(Cr)型酸碱双功能的金属有机骨架材料,且在功能化的过程中材料骨架结构保持完整。以醋酸钠为矿化剂合成的MIL-101-SOH/NH比表面积较低,且因醋酸根含有与配体相同的羧基,会与配体产生竞争配位,使引入的磺酸基量较少,催化效果不如以浓盐酸为矿化剂时合成的催化剂的催化效果好。与原位法单一磺酸功能化的MIL-101-SOH相比,两种双功能催化剂能实现酸碱位点的协同作用,重复使用性能较好。最后,对以浓盐酸为矿化剂制备MIL-101-SOH/NH的过程进行了优化,采用饱和氯化钠溶液与一步水热合成的MIL-101-SONa进行质子交换,使可能存在的-SOH完全转化为-SONa,然后借助BOC的保护和脱保护过程接枝氨基,成功合成改进的酸碱双功能化的MIL-101-SOH/NH金属有机骨架材料。对其进行一系列的表征发现,虽然结晶度相比于未改进样品有所降低,接枝氨基保护基后比表面积和孔容均进一步减少,但合成的酸碱双功能材料晶体结构仍保持完整,酸碱官能团隔离较好,经质子交换作用后磺酸基量增多。改进型MIL-101-SOH/NH催化液相Beckmann重排反应,环己酮肟的转化率为20.87%,己内酰胺的选择性为69.73%,与未改进的样品相比,其催化性能及重复使用性能都有所提高。

关键词：金属有机骨架材料 MIL-101(Cr) 酸碱双功能环己酮肟液相Beckmann重排