酸碱双功能介孔材料的制备、表征及催化应用研究

作     者：王春花 

作者单位：吉林大学 

学位级别：硕士

导师姓名：阚秋斌

授予年度：2013年

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：介孔材料 酸碱双功能 后嫁接 pH调节 酸碱强度搭配 

摘      要：本文致力于酸碱双功能催化材料的制备，及用制备的催化材料在酸碱协同催化反应中检测催化性能，研究催化剂上酸碱功能基团的合理搭配。 通过一步合成法制备了纯硅的及不同含铝量的KIT-6，然后通过后嫁接方法制备了酸碱双功能材料，并对合成材料进行了表征。用这些催化剂在Knoevenagel缩合反应中进行了催化性能的研究。这些酸碱双功能催化材料都具有高度的有序性，保持了纯硅KIT-6的双连续立方Ia-3d结构。催化结果表明46-Al-SBA-15-NH在所制备的酸碱双功能催化剂中有较好的酸碱中心搭配，其活性最好。 通过pH调节方法引入了大量的金属Al，制备了酸碱双功能介孔材料不同金属含量的Al-SBA-15-NH。对合成催化材料的结构进行了表征，结果表明合成的双功能催化材料保持了SBA-15的介孔结构。并且通过表征表明有机官能基团NH已成功引入介孔材料结构中。吡啶吸附红外光谱、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、固体铝核磁表征表明金属铝成功被引入催化材料骨架中，而且催化材料6-Al-SBA-15中包含了B酸位和L酸位中等强度的酸性。催化反应结果表明6-Al-SBA-15-NH在One-pot deacetalization-Henry反应和One-potdeacetalization-Knoevenagel反应中展示了较好的催化性能。 用BOC-L-脯氨酸和APTES合成了强碱性的吡咯烷基功能化的有机硅烷，最后嫁接在SBA-15和Al-SBA-15上，制备了酸碱双功能催化材料。同时以SBA-15和Al-SBA-15为载体嫁接了含有中强碱性的伯胺基团的有机硅烷APTES制备出酸碱双功能催化材料。催化结果表明，两个串联反应中强酸搭配弱碱的催化剂Al-SBA-15-APTES酸碱强度搭配最好。基于此我们可以在以后制备催化剂中，考虑到更多更细的因素制备出催化性能更加优异的酸碱双功能催化剂。