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过渡金属化合物催化剂在电解水析氢中的应用进展

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应用化工 2023年第12期52卷 3371-3375页

作者：范少星安立宝张志明华北理工大学机械工程学院河北唐山063210 华北理工大学材料科学与工程学院河北唐山063210

概述了过渡金属氧化物、硫化物、磷化物以及其复合材料作为电解水析氢反应催化剂的应用进展。讨论了过渡金属化合物中纳米结构、杂原子掺杂和缺陷工程等不同改性方法对电解水析氢反应的影响,分析了过渡金属化合物复合材料在电解水析氢... 详细信息

概述了过渡金属氧化物、硫化物、磷化物以及其复合材料作为电解水析氢反应催化剂的应用进展。讨论了过渡金属化合物中纳米结构、杂原子掺杂和缺陷工程等不同改性方法对电解水析氢反应的影响,分析了过渡金属化合物复合材料在电解水析氢反应中具有高效率的原因。总结了过渡金属化合物催化剂在电解水析氢领域应用面临的挑战和未来的机遇。

关键词：过渡金属化合物催化剂电解水析氢反应复合材料应用进展

过渡金属化合物与碳复合材料的制备及水系锌电池应用

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过渡金属化合物与碳复合材料的制备及水系锌电池应用

作者：俞佳奇福建工程学院

学位级别：硕士

由于全球化石燃料的过度使用造成了储量的枯竭和严重的环境污染,因此人们致力于开发便携性强且转换效率高的电化学储能设备。其中碱性水系锌基电池由于其高理论容量、低成本和高安全性从各类电池中脱颖而出。然而传统的碱性水系锌基电... 详细信息

由于全球化石燃料的过度使用造成了储量的枯竭和严重的环境污染,因此人们致力于开发便携性强且转换效率高的电化学储能设备。其中碱性水系锌基电池由于其高理论容量、低成本和高安全性从各类电池中脱颖而出。然而传统的碱性水系锌基电池正极材料存在容量低、导电性差和稳定性不佳等问题。为了解决上述问题,科研人员专注于开发新型正极材料,其中过渡金属化合物与碳复合材料因其导电性良好、容量高等优点在水系锌电池领域得到了广泛的关注。本文围绕过渡金属化合物与碳复合材料的构筑,从提高其比表面积、导电性能以及结构稳定性出发,在过渡金属化合物的微观形貌可控制备,电极结构的合理构建及碳纤维复合材料的设计合成等方面开展了工作。主要内容如下:(1)通过溶剂热法合成双金属NiCo-MOF球作为前驱体,在空气氛围中退火后,成功制备出NiCoO空心多壳层球(表示为NiCoO-HMSs)用于碱性水系锌基电池正极。得益于NiCoO-HMSs独特的结构,NiCoO-HMSs//Zn电池在2 A g的电流密度下具有152.8 mAhg的高质量比容量,并且在10 A g的高电流密度下,容量仍然保留103.7 mAhg。同时NiCoO-HMSs//Zn在循环500圈后依然保持86.5%的容量。更重要的是,NiCoO-HMSs//Zn电池的能量和功率密度最高可达到264.3 W h kg和24.7 kW kg。(2)通过MOFs衍生策略和静电纺丝技术的创新组合,合成了由碳纤维紧密连接的NiCoS纳米颗粒空心碳杂化球(表示为NiCoS/HCS@CFs)。制备获得的自支撑薄膜具有高导电性、丰富的电活性位点、快速离子扩散、易渗透电解质和坚固的结构稳定性等多重优势。当NiCoS/HCS@CFs作为自支撑正极材料时,所得到的NiCoS/HCS@CFs//Zn电池在3.8 A g的电流密度下表现出343.1 mAhg的极高容量(基于NiCoS活性材料),以及出色的倍率性能和良好的循环性能。同时准固态NiCoS/HCS@CFs//Zn电池的质量和体积的能量密度分别高达504.1 Wh kg和43.9 mWh cm。

关键词：金属-有机框架过渡金属化合物静电纺丝水系锌基电池

过渡金属化合物复合碳纳米纤维的制备及其锌离子电池应用研究

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过渡金属化合物复合碳纳米纤维的制备及其锌离子电池应用研究

作者：周集祥福建工程学院

学位级别：硕士

随着电网级电化学储能设备的飞速发展,水系锌离子电池因其高安全性、环境友好性及资源丰富而被普遍认为是下一代理想的储能器件。同时近年来对锌离子电池不断深入研究发现,具有二维层状结构的镍基阴极材料因较大的层间距离和高能量密度... 详细信息

随着电网级电化学储能设备的飞速发展,水系锌离子电池因其高安全性、环境友好性及资源丰富而被普遍认为是下一代理想的储能器件。同时近年来对锌离子电池不断深入研究发现,具有二维层状结构的镍基阴极材料因较大的层间距离和高能量密度的优势有望助力其进一步商业应用。但镍基材料在长循环测试中的离子团聚现象和体积膨胀效应,导致水系锌离子电池表现出较差的倍率性能和低循环效率。针对这些挑战,本论文从电池工作原理出发,引入结构工程和复合工程等策略调控阴极材料结构及形态,旨在提高锌离子电池的储能容量和循环稳定性。主要研究内容如下:1、联合采用静电纺丝、碳化及硫化工艺成功制备了可直接用作阴极材料的复合碳纳米纤维膜(CNF@MnS/CoNiS)。可通过简单的控制溶剂热法过程中金属盐与有机配体的浓度调控配位聚合物颗粒形态和结构,过渡金属硫化物较大的层间距离有利于锌离子在其晶格内的扩散,同时碳纳米纤维网络结构显著提高了电化学反应过程中电子转移能力,进而增强电极材料循环稳定性。所组装的CNF@MnS/CoNiS//Zn电池在2 A g的电流密度下分别表现出152.40 m Ah g和0.29 m Ah cm的比容量(基于活性物质质量),且在3.40 k W kg的高功率密度下达到了258.78 Wh kg的高能量密度。此外,其在5 A g的电流密度下经过2000次循环后其可以保持高达87.34%的初始容量。2、联合采用水热法、多巴胺聚合效应、热处理及硫化工艺制备了氮掺杂碳纳米涂层涂覆的NiCoS纳米针状阵列阴极材料(CC@NC-NiCoS)。NiCoS纳米阵列结构具有稳定的晶格结构和宽敞的离子迁移通道,使其获得了快速的离子脱嵌能力;氮掺杂碳纳米涂层起到增强导电性、稳定材料纳米针状阵列结构的作用。所组装的CC@NC-NiCoS//Zn电池在2和20 m A cm的电流密度下分别表现出0.58和0.46 m Ah cm的高比容量(基于活性物质质量),且在1.34k W kg的功率密度下表现出386 Wh kg的高能量密度,并且在12.7 k W kg的高功率密度下仍拥有293.1 Wh kg的能量密度。此外,其在4.65 A g的电流密度下经过1000次循环后可以保持高达80%的初始容量和99%的库伦效率。3、利用物理交联法及低温冷冻工艺成功制备了PVA-KOH凝胶电解质并组装准固态CC@NC-NiCoS//Zn电池,其在1.27 k W kg的功率密度下达到了238Wh kg的高能量密度,而在5 m A cm的电流密度下进行500次循环测试后其拥有89%的初始容量和高达99%的库伦效率。准固态电池优异的电化学性能归因于其丰富的活性位点、快速的离子脱嵌速率、易渗透的电解质和优异的结构稳定性。

关键词：过渡金属化合物碳复合材料静电纺丝聚多巴胺水系锌离子电池

过渡金属化合物/碳纳米复合材料设计制备及电化学性能研究

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过渡金属化合物/碳纳米复合材料设计制备及电化学性能研究

作者：竺图远浙江师范大学

学位级别：硕士

作为最具发展前景的高效储能系统的候选者之一,锂硫(Li-S)电池因其低成本、高理论比容量(1675 m Ah g)和能量密度(2600 Wh kg)以及环境友好性而受到广泛关注。然而,多硫化锂(Li PSs)的穿梭效应、复杂而缓慢的多步电化学反应过程、锂枝... 详细信息

作为最具发展前景的高效储能系统的候选者之一,锂硫(Li-S)电池因其低成本、高理论比容量(1675 m Ah g)和能量密度(2600 Wh kg)以及环境友好性而受到广泛关注。然而,多硫化锂(Li PSs)的穿梭效应、复杂而缓慢的多步电化学反应过程、锂枝晶的过度生长和体积膨胀等问题导致了Li-S电池在实际应用中严重受限。开发设计新材料来解决上述锂硫电池中的问题具有重大意义。过渡金属基纳米粒子功能化的碳纳米材料既具有碳纳米材料较高的比表面积、导电性和高的结构稳定性的特点,同时其含有的过渡金属基纳米粒子又可以提供丰富的活性位点(多硫化锂的吸附-催化转化活性位点和亲锂沉积位点),使得其用于锂硫电池的硫正极载体和锂负极基底时展现出高的比容量、快速的化学反应动力学和较好的循环稳定性。基于此,本论文从形态结构调控和复合组分修饰两方面入手,设计多功能硫正极和锂负极宿主材料,抑制锂硫电池穿梭效应和锂枝晶的生长,缓解电极的体积变化,从而大幅度提升锂硫电池的面容量、库伦效率、倍率性能和循环寿命,为进一步实现可商业化的高能量密度的锂硫电池奠定理论和实验基础。为此本论文开展了以下研究工作:1.采用改进的化学气相沉积法设计合成了FeC/FeN附着的氮掺杂碳纳米管(FeC/FeN@NCNT)作为多功能硫宿主。得益于NCNT的极性性质和强的Li-N化学相互作用,复合材料对Li PSs表现出强的化学吸附能力。更重要的是,FeC和FeN对Li PSs具有强的化学锚定和良好的催化转化作用,抑制了Li PSs的穿梭,增强了其氧化还原动力学。此外,FeC/FeN@NCNT复合材料还提供了高硫负载表面和电子/离子转移和扩散的快速通道,利于实现高的面硫载量。得益于这些优点,新型FeC/FeN@NCNT/S在1 C下循环300次后放电比容量依然能维持在875 m Ah g,且在13.12 mg cm的高硫负荷下循环50次后仍然可以达到9.10 m Ah cm的超高面容量。2.基于真空抽滤成膜技术和离子交换辅助策略,发展了一种制备嵌有中空结构过渡金属化合物的高导电性复合碳膜(h-Co Co PBAs@SWCNT)的新方法,并将其作为三维亲锂集流体用于锂金属负极保护。在这种独特的结构中,串有中空纳米粒子的碳纳米管交织在一起形成具有良好柔韧性的三维自支撑薄膜,可以有效降低局部电流密度缓解锂枝晶生长,且能够适应金属锂在长期电化学循环过程中的巨大体积变化。此外,亲锂的Co Co PBA纳米粒子表现出与锂的强锚定效应,允许锂的定向沉积。结合这些综合优势,h-Co Co PBAs@SWCNT-Li组装的对称电池以1m Ah cm的面积容量在不同的电流密度下,均表现出超过500 h的稳定循环性能。此外,相较于Cu-Li||S/C,h-Co Co PBAs@SWCNT-Li||S/C还具有更高的速率性能和循环性能,预示着h-Co Co PBAs@SWCNT在未来长寿命、高能量密度锂硫电池的道路应用前景。

关键词：锂硫电池多功能宿主过渡金属化合物碳纳米材料

过渡金属化合物/多孔碳复合材料在超级电容器中的应用

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过渡金属化合物/多孔碳复合材料在超级电容器中的应用

作者：赵凯青岛大学

学位级别：硕士

过渡金属化合物电极材料已成为超级电容器领域的研究热点之一,但大多存在制备方法复杂、结构容易坍塌和导电性差等问题,亟需合适的材料负载过渡金属化合物电极材料。在现行主流的电极材料中,多孔碳基材料具有导电性良好、比表面积大和... 详细信息

过渡金属化合物电极材料已成为超级电容器领域的研究热点之一,但大多存在制备方法复杂、结构容易坍塌和导电性差等问题,亟需合适的材料负载过渡金属化合物电极材料。在现行主流的电极材料中,多孔碳基材料具有导电性良好、比表面积大和化学稳定性优异等优点。然而由于纯多孔碳材料的储能性能较差,通常使其与过渡金属材料或非金属元素复合,得到储能性能协同增强的过渡金属化合物/多孔碳复合材料。因此,本文主要探究过渡金属化合物/多孔碳复合材料的制备及其在超级电容器储能中的应用,具体如下:首先,通过水热反应在以生物质壳聚糖为原料获得的高度石墨化的氮自掺杂多孔碳气凝胶(HPCA)基底上生长镍钴层状双氢氧化物(Ni Co-LDH)纳米片,应用于超级电容器正极材料。高电导率、大比表面积的多孔碳骨架为电子和离子快速传输带来了大量的活性位点和通道,并且可以控制Ni Co-LDH纳米片的生长形态。结果表明,与其他电极材料相比,优化后的Ni Co-LDH/HPCA复合材料具有优异的电化学性能,有望充分发挥高性能储能器件的应用优势。其次,基于金属-有机框架材料(MOF)的电极材料正成为超级电容器的正极材料的研究热点。我们以生物质壳聚糖粉末和钴盐为原料,依次采用溶胶-凝胶法、冷冻干燥法和碳化法制备了纳米钴改性氮自掺杂多孔碳气凝胶(CCA-Co)基底,然后通过溶剂热反应在基底生长Co掺杂Ni-MOF(Co-Ni MOF)微花获得了分层复合材料(CCA-Co@MOF)。碳化壳聚糖气凝胶(CCA)中钴纳米颗粒的存在不仅促进了CCA和MOF的自组装,而且刻蚀的钴离子可以参与MOF的生长,从而获得优异的电化学性能。此外,使用CCA-Co@MOF和活性碳(AC)电极组装的非对称超级电容器(CCA-Co@MOF//AC ASC)具有很高的能量密度(431.7 W kg时为45.9 Wh kg)。本工作突出了金属纳米粒子修饰和碳化壳聚糖气凝胶用于MOF生长的优点,展示了其在电化学储能领域的巨大价值。最后,我们采用煅烧法和溶剂热法制备了互联纳米多孔碳/镍钴层状双氢氧化物复合材料(INPC/Ni Co-LDH)。首先在以葡萄糖为碳源经模板法获得的互联纳米多孔碳(INPC)表面沉积2-甲基咪唑钴盐(ZIF-67)纳米颗粒,然后通过控制离子刻蚀和共沉积原位生长Ni Co-LDH纳米片获得INPC/Ni Co-LDH复合材料。所制备的INPC/Ni Co-LDH复合材料具有较高的质量电容(0.5 A g时为1712 F g)、良好的速率性能和循环性能(循环5000次后为86.1%)。组装的INPC/Ni Co-LDH//INPC非对称超级电容器(ASC)具有优异的电容性能(0.5 A g时为115.9 F g)和高的能量密度(400 W kg时为41.2 Wh kg)。三个预制的全固态INPC/Ni Co-LDH//INPC ASCs串联后可以成功点亮一个小灯泡,显示出在现实生活中的潜在应用。

关键词：多孔碳过渡金属化合物复合材料电极材料超级电容器

过渡金属化合物的制备及其在析氧反应的应用研究

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过渡金属化合物的制备及其在析氧反应的应用研究

作者：张尧青岛大学

学位级别：硕士

当前社会面临着日益增长的能源需求,化石能源的使用对环境产生大量污染,寻找新型友好的可再生资源迫在眉睫,研究和开发能量转换和储存技术是解决能源问题的关键。电解水技术,可充电锌-空气电池和可逆燃料电池都是可以实现能源可持续化... 详细信息

当前社会面临着日益增长的能源需求,化石能源的使用对环境产生大量污染,寻找新型友好的可再生资源迫在眉睫,研究和开发能量转换和储存技术是解决能源问题的关键。电解水技术,可充电锌-空气电池和可逆燃料电池都是可以实现能源可持续化的有效途径,析氧反应作为电解水技术的关键部分,其研究和发展受到了大量关注。电解水过程中发生在阴极的析氢反应(HER)和发生在阳极的析氧反应(OER),在常温下存在很高的能量壁垒,这就导致需要的实际电压高于理论值,因此开发高效稳定的电催化剂来降低能量壁垒极为重要。虽然贵金属基(Pt,Ru和Ir)材料是电化学活性最优异的催化剂,但是其成本高,资源稀缺等缺点阻碍了它们的广泛应用,成本低廉的过渡金属(如Ni,Co,Fe等)基电催化剂近十几年来被认为是贵金属基电催化剂的理想替代品,但是其本身的催化活性明显低于贵金属基催化剂,可以利用形貌调控、构建自支撑电极和表面重构等策略不断优化性能。基于此,本论文的研究内容如下:(1)采用一步溶剂法制备了碳量子点掺杂的多金属化合物复合材料(CoSe/NiSe/FeO@C),该材料具有多层纳米片的微观形貌。碳量子点的加入提高了材料的电子传输效率并带来丰富的杂原子和活性位点。FeO的引入降低了活性位点Co基和O的吸附能,降低了活化能。在10 m A/cm的电流密度下,显示出252 m V的过电位和111 m V/dec的Tafel斜率。在24小时的稳定性测试中展现出优秀稳定性。这些结果为过渡金属硒化物成为优异的OER电催化剂提供了新的思路。(2)以泡沫镍(NF)为基底构建自支撑电极,首先通过水热法在NF表面原位生长上FeNi LDH,随后利用NaS溶液对金属氢氧化物进行硫化,制备了一种在三维(3D)泡沫镍(NF)上生长的呈现垂直定向Fe-NiS纳米片阵列形式的独立式电催化剂。Fe元素的成功掺杂优化了Ni原子的电子结构,并且抑制了在反应过程中Ni原子由低氧化态向高氧化态的演变。在100 m A/cm的电流密度下展示出246 m V的过电势和25 m V/dec的Tafel斜率,并在48小时的稳定性测试中显示出优秀稳定性。(3)以泡沫镍(NF)为基底,通过水热法原位生长上FeNi LDH纳米片。通过经典的三电极体系,Hg/Hg O电极为参比电极,Pt丝为对电极,FeNi LDH纳米片为工作电极,在高电位下进行循环充放电实现表面重构再复合,形成Ni LDH/FeOOH复合材料。得益于FeOOH的形成,在析氧反应中有效地抑制了Ni原子向高氧化态过渡,同时提供了更优的析氧反应活性中间体。在100 m A/cm的电流密度下展示出253 m V的过电势和25 m V/dec的Tafel斜率,并在48小时的稳定性测试中依旧保持活性。

关键词：析氧反应电催化剂过渡金属化合物表面重构可控合成

过渡金属化合物对CdS基光催化材料的结构调控及产氢性能研究

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过渡金属化合物对CdS基光催化材料的结构调控及产氢性能研究

作者：朱琼西华师范大学

学位级别：硕士

为解决全球能源危机,近年来,将太阳能转化为化学燃料的半导体光催化技术得到广泛研究。在众多半导体中,CdS因为适宜的带隙、适当的导带电势和优秀的光电性能而备受关注,近年来被广泛应用于光催化产氢研究中。然而,其电子-空穴的高复合... 详细信息

为解决全球能源危机,近年来,将太阳能转化为化学燃料的半导体光催化技术得到广泛研究。在众多半导体中,CdS因为适宜的带隙、适当的导带电势和优秀的光电性能而备受关注,近年来被广泛应用于光催化产氢研究中。然而,其电子-空穴的高复合率和严重的光腐蚀现象极大限制了CdS在光催化析氢领域中的应用。研究发现,助催化剂修饰可以增强CdS的光捕获能力和电荷转移效率,从而提高CdS的活性和稳定性。但目前半导体的助催化剂主要依赖昂贵且稀缺的贵金属,这极大制约了助催化剂改性半导体的发展空间。过渡金属化合物因为储量丰富和高化学活性,成为公认可代替贵金属的备选对象。助催化剂的电化学活性是影响CdS电荷行为调控的重要因素,因此,本文分别选过渡单金属化合物与过渡双金属化合物作助催化剂,对CdS进行改性,以优化其光催化产氢性能。主要工作内容如下:(1)单金属化合物改性CdS为了促进电荷的有效分离,选择过渡单金属氧化物CuO作为助催化剂改性CdS,制备了CuO/CdS异质结光催化剂。通过一系列结构表征和性能测试,研究了CuO对CdS光催化产氢性能的助催化作用。结果表明:CuO有助于延迟电子复合到空穴的时间,大大提高了CdS的析氢性能。当CuO的负载量为1%时,CdS的光催化性能从0.11 mmol·g·h增加到3.32 mmol·g·h,其在420 nm处的表观量子效率(QE)为6.3%。增强的光催化活性归因于CdS纳米棒和CuO之间成功构建了异质结构。助催化剂CuO的负载能够促进电荷的分离和转移。良好的结构稳定性说明CuO能有效防止CdS的光腐蚀现象。(2)双金属化合物改性CdS单金属化合物CuO改性CdS,可在一定程度上优化CdS的光催化性能,但CuO/CdS的产氢活性仍然有限。为了进一步优化CdS的产氢性能,选择性能更优的双金属化合物NiCoP作为助催化剂改性CdS。通过简单的共沉淀法制备NiCoP@CdS核壳结构并用于高效的光催化制氢。研究发现,CdS和NiCoP之间形成的核壳结构能有效促进光生电荷的分离、转移;同时削弱了CdS的光腐蚀。NiCoP的引入有利于提高CdS的光吸收能力和比表面积,这显著改善了CdS的光催化产氢性能。当NiCoP的质量分数为7%时,光催化产氢性能最好。NCPC-7的氢气释放速率约为9.96 mmol·g·h,相当于纯CdS的30倍左右,在420 nm处的量子效率为21.55%。(3)双金属化合物与固溶体协同改性CdS双金属化合物NiCoP对CdS光催化产氢活性的优化作用明显优于单金属化合物CuO,Ni CoP@CdS的产氢活性比CuO/CdS高出12倍,但其析氢稳定性尚有不足。为了增强CdS-NiCoP复合材料的光伏稳定性,同时优化电荷传输机制以进一步增强电子动力学,制备固溶体加以双金属化合物修饰,协同改性CdS。基于NiCoP可有效优化CdS光催化产氢性能的前提下,向CdS中掺入Zn元素构建Zn CdS固溶体,再加以助催化剂NiCoP修饰,制备了Zn CdS/NiCoP复合材料。光催化产氢性能测试结果表明:Zn CdS/NiCoP-2%的产氢效率最高。ZCSNCP-2的产氢速率为13.37 mmol·g·h,相较于Zn CdS与CdS分别增强了近10倍和40倍,其420 nm时的量子产率达到57.57%;较之NiCoP@CdS进一步增强的产氢性能和量子产率归因于Zn CdS与NiCoP之间形成了Z型电荷传输机制。这得益于同构固溶体对CdS带隙结构调控和NiCoP对电子行为调控的协同作用。光生电荷所聚集的导带位置具有更负的还原电势,空穴聚集的价带位置具有更高的氧化电位。更进一步提高的氧化还原能力更大程度加快了氢气的产生和空穴的消耗,光催化活性和产氢稳定性得以显著提升。

关键词：光催化产氢助催化剂硫化镉过渡金属化合物异质结

过渡金属化合物纳米颗粒/多孔碳复合材料的制备及在锂硫电池隔膜中的应用研究

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过渡金属化合物纳米颗粒/多孔碳复合材料的制备及在锂硫电池隔膜...

作者：林洋南昌大学

学位级别：硕士

锂硫电池不仅具有超高的理论克容量(1675 mAh g),还具有成本低廉,无毒害等诸多优点。但白璧微瑕,它的发展却严重地受限于硫的电绝缘特性及其副产物——多硫化物的“穿梭效应”和缓慢的反应动力学等其他因素的影响。为了应对这些挑战,亟... 详细信息

锂硫电池不仅具有超高的理论克容量(1675 mAh g),还具有成本低廉,无毒害等诸多优点。但白璧微瑕,它的发展却严重地受限于硫的电绝缘特性及其副产物——多硫化物的“穿梭效应”和缓慢的反应动力学等其他因素的影响。为了应对这些挑战,亟需设计并合成兼具优良的导电性能和对多硫化物具有优异的锚定/催化能力的新型隔膜改性材料。多孔碳材料因其在提供良好的导电网络的同时,还能有效地缓解硫的体积效应,因此多孔碳材料被选为构成本文的新型复合材料的第一张“拼图”;而金属化合物虽然导电性较差,但是其具有大量的可以用于锚定/催化多硫化物的金属活性位点,因此金属化合物便被选用为构成本文的功能性隔膜涂层材料的另一张重要“拼图”。而本文的研究工作正是围绕将两张“拼图”的有机结合展开的,并且在提高电池长循环稳定性能及倍率性能等方面取得了一些可观成果,也对电池内部的电化学反应与材料的物理特性之间的联系有了一些理解。具体研究内容及结论如下:(1)采用溶剂热法和化学气相沉积法制备出表面均匀分散有纳米级Co Se颗粒的硫、氮、磷元素共掺杂的多孔碳材料(SNP-PC@MPC@Co Se),该材料不仅保留了多孔碳材料超高的比表面积以及可以用于吸收并保留电解液的孔道,同时还兼具丰富的可以通过化学键锚定并促进多硫化物转化动力学的金属活性位点。当该材料应用在隔膜涂层上时能有效地提高电池的倍率循环性能:在4C的大电流下SNP-PC@MPC@Co Se//PP隔膜电池的初始放电容量为796 mAh g,在700周循环后仍具有420 mAh g的可逆比容量,实现平均每循环0.06%的低容量衰减率。不仅如此,当面密度提升到5.65 mg cm,电解液添加量降低到4μL mg时,SNP-PC@MPC@Co Se//PP隔膜电池在0.1C下时依然能呈现出980mAh g(面容量约为5.54 mAh cm)的放电比容量。(2)采用简单的溶胶-凝胶低温燃烧法和退火工艺制备出了分散有铁钴镍三元合金的氮掺杂多孔碳材料(FNC@NC)。其中,多孔碳材料可以作为导电框架增强整体材料的导电性能,而铁钴镍三元合金颗粒所提供的金属位点可以有效的与多硫化物发生作用,促进化电化学反应动力学。使用FNC@NC//PP隔膜的锂硫电池,在0.2C的电流下可以达到1325 mAh g的初始放电比容量,并且在经过200周循环后仍然可以保持950 mAh g的超高比容量。不仅如此,在更为苛刻的测试条件下(面密度为4.7 mg cm,电解液添加量为6μL mg),电池的面容量依然高于商用锂电池的面容量(4 mAh cm)。

关键词：锂硫电池隔膜改性多孔碳材料异质原子掺杂过渡金属化合物铁钴镍三元合金

芬顿催化剂的活性氧物种生成机制及其在环境治理中的应用

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稀有金属 2022年第6期46卷 707-723页

作者：王爽谢良波李轶尚登辉郑雯雯展思辉天津大学理学院天津300072 南开大学环境科学与工程学院天津300071

基于芬顿化学中产生的活性氧物种(ROS)具有强氧化能力,芬顿技术被广泛应用于环境、医学、离子检测、催化和有机合成等诸多领域。随着人们对环保、能源意识的日益增强,关于芬顿技术在多领域的应用研究也日趋深入。本文介绍了芬顿化学在... 详细信息

基于芬顿化学中产生的活性氧物种(ROS)具有强氧化能力,芬顿技术被广泛应用于环境、医学、离子检测、催化和有机合成等诸多领域。随着人们对环保、能源意识的日益增强,关于芬顿技术在多领域的应用研究也日趋深入。本文介绍了芬顿化学在环境污染物治理领域的应用,重点阐述了过渡金属及其化合物等芬顿催化剂的ROS产生机制、催化剂结构对于强化ROS产生的重要作用及调控ROS的构效关系,这对加深相关研究人员对芬顿技术在环境污染治理中的认识,为高效芬顿催化剂的设计和结构构建提供了有益的借鉴。最后,我们展望了芬顿化学面临的挑战和发展方向。

关键词：芬顿非均相催化活性氧物种(ROS) 水处理过渡金属化合物