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载氧体在甲烷化学链重整反应中的研究进展

化工进展 2024年第5期43卷 2235-2253页

作者：王嘉锐刘大伟邓耀徐瑾马晓迅徐龙西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710127

甲烷化学链重整(CLRM)反应利用固体载氧体材料作为中间体,将传统甲烷重整反应分成还原和氧化两个反应,载氧体在这个过程中不断地被氧化还原,形成链式循环反应,实现了合成气或氢气的连续生产。相比传统重整反应而言,CLRM反应无须高成本... 详细信息

甲烷化学链重整(CLRM)反应利用固体载氧体材料作为中间体,将传统甲烷重整反应分成还原和氧化两个反应,载氧体在这个过程中不断地被氧化还原,形成链式循环反应,实现了合成气或氢气的连续生产。相比传统重整反应而言,CLRM反应无须高成本的空分装置即可得到高纯度的产物。CLRM反应研究的关键在于载氧体的设计与选择,本文总结了近年来金属基载氧体(Ni、Fe、Cu、Co、Mn、Ce基)、复合型载氧体(包括钙钛矿和六铝酸盐)的最新研究进展,重点讨论了这些载氧体的组成、结构对反应性能的影响以及材料的设计与优化策略。进一步地,对载氧体的合成方法也做了总结和论述。此外,在甲烷化学链重整的工业化方面,探讨了反应器工艺流程设计的相关内容并提出了潜在问题。最后,对CLRM反应载氧体的研究现状提出了一些存在的挑战和未来的展望。

关键词：甲烷化学链重整载氧体合成气氢气

CeO_(2)载氧体对煤化学链燃烧中汞迁移影响机制

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化工进展 2024年第4期43卷 2191-2200页

作者：王旭栋刘敦禹许开龙刘秋祺范昀培金晶上海理工大学能源与动力工程学院上海200093 上海市动力工程多相流动与传热重点实验室上海200093

汞污染因其对人类和生态系统的严重危害而日益受到人们的关注,本研究旨在分析CeO_(2)载氧体在煤化学链燃烧过程中对汞迁移的影响。通过实验比较了“CeO_(2)+煤”“SiO_(2)+煤”“煤”在流化床反应器中的燃烧状况,在气化氛围中,载氧体与... 详细信息

汞污染因其对人类和生态系统的严重危害而日益受到人们的关注,本研究旨在分析CeO_(2)载氧体在煤化学链燃烧过程中对汞迁移的影响。通过实验比较了“CeO_(2)+煤”“SiO_(2)+煤”“煤”在流化床反应器中的燃烧状况,在气化氛围中,载氧体与煤反应主要转化为CO_(2)和少量CO、CH_(4)、H_(2)等成分,“CeO_(2)+煤”体系消耗了最多的O_(2),产生了最多的CO_(2),表明CeO_(2)载氧体促使煤燃烧更加充分。汞在气化氛围下主要以Hg^(0)的形式释放,“CeO_(2)+煤”的Hg^(0)释放量占总汞量的49.75%,明显低于无载氧体组。汞在空气氛围下主要以Hg^(2+)的形式再次微量释放,“CeO_(2)+煤”的Hg^(0)和Hg^(2+)释放量均低于纯煤组。通过改变CeO_(2)载氧体和煤之间的不同位置,表明在气化氛围下CeO_(2)载氧体对Hg^(0)的吸附作用很弱,其催化性和释氧作用是脱除Hg^(0)的关键因素,且催化性占据主要地位。在气化氛围下,CO_(2)可以补充CeO_(2)中消耗掉的晶格氧使其具有更好的催化和再生性能。通过对还原/氧化后CeO_(2)载氧体进行XPS(X射线光电子能谱分析仪)分析,发现Ce 3d中的Ce^(3+)峰值消失全部转化为Ce^(4+),表明CeO_(2)载氧体具有良好的再生性能。

关键词：化学链燃烧二氧化铈载氧体煤汞

镍基载氧体化学链燃烧过程中宁夏QH和YCW煤分子结构演化特征及对比分析

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化工学报 2023年第10期74卷 4252-4266,F0001页

作者：张金鹏王强王艳美严舒吴建波张慧白红存宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021

化学链燃烧(CLC)技术是全球深刻变革时期能源清洁加工和高效转化的重要研究方向。煤等固体燃料和载氧体的反应是CLC研究的核心科学问题之一。然而,其作用规律及转化机制仍不明确,尤其缺乏从原子分子尺度上理解煤等大分子固体在燃料反应... 详细信息

化学链燃烧(CLC)技术是全球深刻变革时期能源清洁加工和高效转化的重要研究方向。煤等固体燃料和载氧体的反应是CLC研究的核心科学问题之一。然而,其作用规律及转化机制仍不明确,尤其缺乏从原子分子尺度上理解煤等大分子固体在燃料反应器中分子结构演变和官能团转化的微观尺度描述。基于煤的大分子结构和反应力场分子动力学(ReaxFF MD)模拟,研究了宁夏庆华(QH)和羊场湾(YCW)煤与氧化镍载氧体的化学链燃烧过程。通过QH-NiO和YCW-NiO体系的CLC过程分析总结获得了体系总能量、总分子数、产物分布和气体转化率的规律。基于ReaxFF MD模拟过程直接获得了煤的大分子结构在CLC过程中的动态演化过程。随着CLC反应的进行,煤的大分子结构由于旧键断裂和新键生成逐步解离生成各种中间产物、CO_(x)、H_(2)O等小分子。揭示了QH-NiO和YCW-NiO体系CLC过程中载氧体释氧量和释氧速率的规律和影响机制。结果显示,相较于QH煤,YCW煤的变质程度较低,反应活性较高。因此,YCW-NiO体系总势能更低、生成的分子片段数较多,且生成非烃气体的含量也较多,可使载氧体更早开始释放晶格氧。随着CLC反应的进行,载氧体表面形成氧空位导致次外层和内部的晶格氧向表面迁移并释放。

关键词：分子模拟介尺度反应化学链燃烧煤分子结构载氧体

CaSO_(4)载氧体在煤气化化学链燃烧中的脱汞

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化工进展 2023年第3期42卷 1638-1648页

作者：范昀培金晶刘敦禹王静杰刘秋祺许开龙上海理工大学能源与动力工程学院上海200093 哈尔滨锅炉厂有限责任公司高效清洁燃煤电站锅炉国家重点实验室黑龙江哈尔滨150046

为了研究载氧体在煤气化化学链燃烧中的脱汞机理,选择CaSO_(4)载氧体作为研究对象,900℃的反应温度下,在还原反应器中通入CO_(2)气体和水蒸气作为气化介质进行实验。结果表明:以CaSO_(4)作为载氧体的煤气化化学链燃烧中,CaSO_(4)载氧体... 详细信息

为了研究载氧体在煤气化化学链燃烧中的脱汞机理,选择CaSO_(4)载氧体作为研究对象,900℃的反应温度下,在还原反应器中通入CO_(2)气体和水蒸气作为气化介质进行实验。结果表明:以CaSO_(4)作为载氧体的煤气化化学链燃烧中,CaSO_(4)载氧体本身促进Hg~0的氧化,但CaSO_(4)分解产生的SO_(2)抑制Hg^(0)的氧化。CaSO_(4)促进煤气化化学链燃烧产生S单质,会进一步与Hg^(0)反应生成多种复杂的HgS_(n),降低了烟气中Hg^(0)含量,提高了脱汞效率。同时CaSO_(4)载氧体在还原-氧化的循环反应中具有良好的循环特性,是一种优良的化学链载氧体。

关键词：化学链燃烧汞载氧体硫酸钙煤燃烧循环流化床气化

基于甲烷脉冲法的Fe_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)载氧体还原特性研究

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化工学报 2023年第6期74卷 2611-2623,F0001页

作者：周小文杜杰张战国许光文沈阳化工大学化学工程学院辽宁沈阳110142 沈阳工业大学材料科学与工程学院辽宁沈阳110870 沈阳化工大学资源化工与材料教育部重点实验室辽宁沈阳110142

开发高效廉价铁基载氧体是天然气化学链重整制氢技术走向应用的关键。为探究高效铁基载氧体设计的基本依据,利用自行设计的脉冲反应器和气体产物全量同步在线分析系统,在800℃和无内外扩散影响的条件下研究了不同Fe_(2)O_(3)质量分数的F... 详细信息

开发高效廉价铁基载氧体是天然气化学链重整制氢技术走向应用的关键。为探究高效铁基载氧体设计的基本依据,利用自行设计的脉冲反应器和气体产物全量同步在线分析系统,在800℃和无内外扩散影响的条件下研究了不同Fe_(2)O_(3)质量分数的Fe_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)载氧体的甲烷脉冲法还原特性。结果表明:Fe_(2)O_(3)的还原反应依两段机理进行,随载氧体颗粒内Fe_(2)O_(3)含量的多少可停止于Fe_(3)O_(4),也可完全进行至FeO;气相产物中CO_(2)与CO的摩尔比随CH_(4)脉冲次数的变化规律也与Fe_(2)O_(3)含量密切相关。对用α-Al_(2)O_(3)粉末稀释高Fe_(2)O_(3)质量分数载氧体粉末的方法制备的低Fe_(2)O_(3)质量分数颗粒进行的脉冲还原实验结果,进一步揭示单位时间进入单个载氧体颗粒内的CH_(4)量与其Fe_(2)O_(3)含量的摩尔比决定单个颗粒以及整个床层的Fe_(2)O_(3)还原度。最后对还原度和CH_(4)转化率以及CO_(2)选择性数据进行关联分析,发现只有将载氧体的还原过程止于生成Fe_(3)O_(4)阶段才能得到较高的CO_(2)选择性,从而达到低成本回收高纯CO_(2)的目的。

关键词：甲烷脉冲化学链制氢载氧体反应器

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载氧体介尺度结构对氧化动力学影响机制

燃烧科学与技术 2020年第2期26卷 97-104页

作者：王会李振山蔡宁生清华大学能源与动力工程系热科学与动力工程教育部重点实验室北京100084

针对载氧体氧化反应,采用速率方程理论晶粒模型来描述气固反应过程.模型中认为固体产物以岛状生长,并采用速率方程理论描述产物岛生长过程.以Cu基载氧体为例进行数值计算,模型计算结果与实验数据基本吻合,且模型可以成功地描述气固反应... 详细信息

针对载氧体氧化反应,采用速率方程理论晶粒模型来描述气固反应过程.模型中认为固体产物以岛状生长,并采用速率方程理论描述产物岛生长过程.以Cu基载氧体为例进行数值计算,模型计算结果与实验数据基本吻合,且模型可以成功地描述气固反应过程中的两阶段行为.采用该模型分析了载氧体介尺度结构对气固反应进程的影响机制,包括产物层扩散控制机制和孔隙堵塞控制机制,为化学链燃烧载氧体颗粒制备中的结构优化设计提供理论依据.

关键词：载氧体产物岛速率方程理论产物层扩散孔隙堵塞

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含铜电镀污泥灰载氧体及其化学链气化特性

燃烧科学与技术 2022年第4期28卷 440-446页

作者：韩静单锐袁浩然罗博中国科学技术大学工程科学学院合肥230027 中国科学院广州能源研究所广州510640 南方海洋科学与工程广东省实验室(广州) 广州511458 重庆市环卫集团有限公司重庆401121

针对化学链气化利用含铜电镀污泥制备载氧体,使用XRD和BET探究含铜电镀污泥灰载氧体的晶体结构、孔结构确定最佳制备条件;使用XRF、ICP-MS和TGA分析筛选后载氧体的元素组成、循环稳定性及对纺织印染污泥(DS)热解的作用;在不同载氧体和D... 详细信息

针对化学链气化利用含铜电镀污泥制备载氧体,使用XRD和BET探究含铜电镀污泥灰载氧体的晶体结构、孔结构确定最佳制备条件;使用XRF、ICP-MS和TGA分析筛选后载氧体的元素组成、循环稳定性及对纺织印染污泥(DS)热解的作用;在不同载氧体和DS质量比、不同气化温度下进行DS固定床气化实验.结果显示,850℃下焚烧8 h的含铜电镀污泥灰(850CuES8)物相成分稳定,比表面积较大,载氧体活性成分含量高,有着较好的反应活性和循环稳定性,能有效加速DS热解;在850CuES8与DS质量比为1,气化温度950℃时DS固定床气化碳转化率可达82.91%、有效气产量0.24 m^(3)/kg、总气体产量0.40 m^(3)/kg.

关键词：含铜电镀污泥载氧体化学链气化印染污泥

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灰原位形成似长石结构提高载氧体耐磨性研究

燃烧科学与技术 2022年第5期28卷 498-506页

作者：刘方张曦杨丽陈文斌亢炜燎中国矿业大学低碳能源与动力工程学院徐州221116

固体化学链燃烧伴生大量灰分,与载氧体共同流化,两者存在复杂的相互作用.同时,灰成分与载氧体形成稳定骨架所需惰性添加剂类似,具有影响载氧体骨架及活性的潜力.针对这一特性,提出了采用生物质灰原位形成似长石结构强化载氧体颗粒骨架... 详细信息

固体化学链燃烧伴生大量灰分,与载氧体共同流化,两者存在复杂的相互作用.同时,灰成分与载氧体形成稳定骨架所需惰性添加剂类似,具有影响载氧体骨架及活性的潜力.针对这一特性,提出了采用生物质灰原位形成似长石结构强化载氧体颗粒骨架的方法,研究了含K、Ca油菜秸秆灰对载氧体的影响,分析其活性与骨架变化.采用机械二次混烧的方法改性载氧体,通过小型流化床实验系统和热重分析仪分别研究反应过程、整体颗粒、单颗粒的宏观特性,结合XRF、SEM-EDS、XRD、PSD分析强化机理.结果表明:灰分的加入未降低反应活性,但却有效减小了颗粒磨损率、增大了留存粒径的分布范围.对比XRD和SEM-EDS结果,发现灰改性载氧体的表面原位生成似长石结构(KNa_(3)(AlSiO_(4))_(4)),并存在丰富的撕裂棱和准解理裂纹,保护和强化了载氧体骨架.

关键词：化学链燃烧载氧体生物质灰颗粒磨损增韧方法

Fe_(2)(SiO_(3))_(3)为载氧体的甲烷化学链部分氧化制合成气的热力学研究

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石油化工 2023年第1期52卷 42-48页

作者：方燕红王正豪王成瑞段华美张国权李言栋重庆大学材料科学与工程学院重庆400044 重庆大学2M研究室重庆400044 四川大学化学工程学院四川成都610065 长江师范学院材料科学与工程学院重庆408100

采用热力学软件Factsage8.1建立了以Fe_(2)(SiO_(3))_(3)为载氧体的甲烷化学链部分氧化制合成气反应模型,基于最小吉布斯自由能原理,对甲烷化学链部分氧化制合成气过程进行了热力学计算与分析;以甲烷转化率、CO选择性、H2选择性及CO_(2... 详细信息

采用热力学软件Factsage8.1建立了以Fe_(2)(SiO_(3))_(3)为载氧体的甲烷化学链部分氧化制合成气反应模型,基于最小吉布斯自由能原理,对甲烷化学链部分氧化制合成气过程进行了热力学计算与分析;以甲烷转化率、CO选择性、H2选择性及CO_(2)选择性等指标评价Fe_(2)(SiO_(3))_(3)的反应活性,研究了Fe_(2)(SiO_(3))_(3)与甲烷摩尔比、温度及压力等条件对反应的影响,并得到了优化的反应条件。研究结果表明,优化反应条件为Fe_(2)(SiO_(3))3与甲烷摩尔比0.34、反应温度900℃、压力0.1 MPa。在此条件下,甲烷转化率为98.0%,CO选择性为99.0%,H2选择性为98.0%,CO_(2)选择性为1.0%。

关键词：硅酸铁载氧体化学链部分氧化热力学分析甲烷合成气