基于甲烷脉冲法的Fe_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)载氧体还原特性研究

作     者：周小文 杜杰 张战国 许光文 ZHOU Xiaowen;DU Jie;ZHANG Zhanguo;XU Guangwen

作者机构：沈阳化工大学化学工程学院辽宁沈阳110142 沈阳工业大学材料科学与工程学院辽宁沈阳110870 沈阳化工大学资源化工与材料教育部重点实验室辽宁沈阳110142 

出 版 物：《化工学报》 (CIESC Journal)

年 卷 期：2023年第74卷第6期

页      面：2611-2623,F0001页

核心收录：

学科分类：07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

基　　金：国家自然科学基金项目(U21A20316)。 

主　　题：甲烷 脉冲 化学链 制氢 载氧体 反应器 

摘      要：开发高效廉价铁基载氧体是天然气化学链重整制氢技术走向应用的关键。为探究高效铁基载氧体设计的基本依据,利用自行设计的脉冲反应器和气体产物全量同步在线分析系统,在800℃和无内外扩散影响的条件下研究了不同Fe_(2)O_(3)质量分数的Fe_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)载氧体的甲烷脉冲法还原特性。结果表明:Fe_(2)O_(3)的还原反应依两段机理进行,随载氧体颗粒内Fe_(2)O_(3)含量的多少可停止于Fe_(3)O_(4),也可完全进行至FeO;气相产物中CO_(2)与CO的摩尔比随CH_(4)脉冲次数的变化规律也与Fe_(2)O_(3)含量密切相关。对用α-Al_(2)O_(3)粉末稀释高Fe_(2)O_(3)质量分数载氧体粉末的方法制备的低Fe_(2)O_(3)质量分数颗粒进行的脉冲还原实验结果,进一步揭示单位时间进入单个载氧体颗粒内的CH_(4)量与其Fe_(2)O_(3)含量的摩尔比决定单个颗粒以及整个床层的Fe_(2)O_(3)还原度。最后对还原度和CH_(4)转化率以及CO_(2)选择性数据进行关联分析,发现只有将载氧体的还原过程止于生成Fe_(3)O_(4)阶段才能得到较高的CO_(2)选择性,从而达到低成本回收高纯CO_(2)的目的。