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调控氧传输以实现甲烷化学链部分氧化表面和体相速率的匹配

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Science China Materials 2024年第4期67卷 1217-1224页

作者：杨婷婷罗冉石向成张先华吴仕灿裴春雷赵志坚巩金龙 Key Laboratory for Green Chemical Technology of Ministry of Education School of Chemical Engineering&TechnologyTianjin UniversityCollaborative Innovation Center of Chemical Science and EngineeringTianjin 300072China Haihe Laboratory of Sustainable Chemical Transformations Tianjin 300192China National Industry-Education Plaform of Energy Storage Tianjin UniversityTianjin 300350China Joint School of National University of Singapore and Tianjin University International Campus of Tianjin UniversityFuzhou 350207China Department of Chemistry National University of SingaporeScience Drive 3Singapore 117543Republic of Singapore

甲烷化学链部分氧化(CL-POM)是一种有前景的合成气生产技术,具有高选择性和低爆炸风险的优势.然而,开发性能优异、可持续释氧的金属载氧体仍然面临挑战.为此,本研究设计了一种复合载氧体(LaFeO_(3-δ)/Ca_(1-η)Sr_(η)MnO_(3)),通过调... 详细信息

甲烷化学链部分氧化(CL-POM)是一种有前景的合成气生产技术,具有高选择性和低爆炸风险的优势.然而,开发性能优异、可持续释氧的金属载氧体仍然面临挑战.为此,本研究设计了一种复合载氧体(LaFeO_(3-δ)/Ca_(1-η)Sr_(η)MnO_(3)),通过调控Ca_(1-η)Sr_(η)MnO_(3)的氧扩散来维持LaFeO_(3-δ)(121)缺陷表面的活性结构,从而提升了CL-POM的活性和选择性.理论计算结果表明,甲烷在LaFeO_(3-δ)(121)缺陷表面上的反应活性位点主要是Fe-O_(4)(O_(V))和Fe-O_(3)(O_(V))_(2),它们表现出相近的反应能垒(ΔG_(a)=1.44和1.40 eV).氧扩散系数和表面反应速率常数分别由体相氧迁移能垒和表面反应能垒确定,进而计算得到体相氧扩散和表面反应的速率,用以评估两者的匹配程度.最后,本研究证实了LaFeO_(3-δ)/Ca_(0.75)-Sr_(0.25)MnO_(3)是一种有潜力的CL-POM载氧体,其能够实现体相氧扩散速率与表面氧消耗速率的合理匹配,并有效地抑制不利的相变过程.

关键词：反应速率常数表面反应载氧体化学链氧扩散部分氧化活性结构氧化表面

硫化亚铁活化过一硫酸盐降解碘帕醇:表面反应机理及途径解析

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环境科学学报 2023年第8期43卷 49-64页

作者：滕锐杰魏红李克斌景立明董雯付冉西安理工大学西北旱区生态水利国家重点实验室西安710048 西北大学合成与天然功能分子化学教育部重点实验室西安710069 陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021

构建了非均相FeS/过一硫酸盐(PMS)体系,并与均相Fe(Ⅱ)/PMS体系对比降解非离子型碘代X射线造影剂—碘帕醇(Iopamidol,IPM)的效果.通过自由基淬灭、电子顺磁共振(EPR)和FeS反应前后的X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶红外(F... 详细信息

构建了非均相FeS/过一硫酸盐(PMS)体系,并与均相Fe(Ⅱ)/PMS体系对比降解非离子型碘代X射线造影剂—碘帕醇(Iopamidol,IPM)的效果.通过自由基淬灭、电子顺磁共振(EPR)和FeS反应前后的X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶红外(FTIR)等表征,探究了FeS活化PMS降解IPM的机理.同时,通过密度泛函计算(DFT)、HPLC/MS/MS解析IPM的中间产物及降解途径,对IPM降解过程中碘代消毒副产物—碘仿(CHI3)的生成量进行分析,并进一步采用生态结构活性软件(ECOSAR)预测IPM及中间产物的生态毒性变化.最后考察了初始pH、HCO_(3)^(-)、Cl^(-)和腐殖酸(HA)对体系降解IPM的影响.结果表明,FeS/PMS体系非均相降解IPM的主要活性物种是SO_(4)·-、·OH和1O_(2),而Fe()/PMS体系主要是SO_(4)·-、·OH,FeS/PMS体系更有利于IPM的降解.FeS表面Fe(Ⅱ)活化PMS是形成活性物种的主要途径,S作为电子供体可促进Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的循环再生.IPM的降解主要包括侧链酰胺水解及氧化、脱氢、脱碘和羟基加成,共生成10种中间产物.ECOSAR分析表明中间产物有一定的生态风险;但与PMS和Fe(Ⅱ)/PMS体系相比,FeS/PMS体系降解IPM过程中CHI3的生成量最小.FeS/PMS体系在初始pH范围(3.0~6.5)对IPM的降解率≥90.0%,HCO_(3)^(-)和Cl^(-)对FeS/PMS体系的影响较小,HA基本没有影响.研究表明,FeS可作为一种有效、安全的过硫酸盐活化剂用于碘代有机物IPM的控制.

关键词：硫化亚铁(FeS) 过一硫酸盐(PMS) 碘帕醇(IPM) 降解机理表面反应碘仿(CHI3) 生态毒性

表面反应在半导体光催化水分解过程中的重要性

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物理化学学报 2016年第1期32卷 2-13页

作者：常晓侠巩金龙天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津化学化工协同创新中心天津300072

利用光解水制氢将太阳能直接转化并储存为氢和氧的化学能是解决能源危机和环境污染的有效途径之一。光解水制氢过程中光生载流子在材料表面处发生的氧化还原反应尤为复杂,由于表面反应拥有较高的过电位以及缓慢的气体脱附速率而成为整... 详细信息

利用光解水制氢将太阳能直接转化并储存为氢和氧的化学能是解决能源危机和环境污染的有效途径之一。光解水制氢过程中光生载流子在材料表面处发生的氧化还原反应尤为复杂,由于表面反应拥有较高的过电位以及缓慢的气体脱附速率而成为整个光解水过程中的速控步骤,因此得到了研究者的重点关注和研究。本文就催化剂表面反应过程调控的科学问题进行简要总结和展望。结合光催化水分解基本原理,(i)阐述了促进表面水分解反应速率的主要方法;(ii)介绍了表面助催化剂的作用和分类;(iii)讨论了材料表面态的钝化和保护层的包覆对表面水分解反应的影响。最后对光催化水分解表面反应研究的未来发展方向提出了若干设想。

关键词：光催化水分解表面反应光催化剂助催化剂表面态保护层

硫化亚铁活化过一硫酸盐降解碘帕醇:表面反应机理及路径解析

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硫化亚铁活化过一硫酸盐降解碘帕醇:表面反应机理及路径解析

作者：滕锐杰西安理工大学

学位级别：硕士

碘代X-射线造影剂(Iodinated X-ray Contrast Medias,ICM)是增强诊断过程中血管、软组织和内脏等器官成像的药物。由于其化学稳定性和生物惰性,经人体排出后进入水体,且氧化过程中 ICM 会形成碘代消毒副产物(Iodinated Disinfection by-... 详细信息

碘代X-射线造影剂(Iodinated X-ray Contrast Medias,ICM)是增强诊断过程中血管、软组织和内脏等器官成像的药物。由于其化学稳定性和生物惰性,经人体排出后进入水体,且氧化过程中 ICM 会形成碘代消毒副产物(Iodinated Disinfection by-products,I-DBPs)。因此,ICM在水环境中的残留及转化引起了人们的高度重视。本文选择常见的非离子型ICM-碘帕醇(Iopamidol,IPM)作为研究对象,构建非均相硫化亚铁(FeS)/过一硫酸盐(PMS)催化体系,并与均相Fe(Ⅱ)/PMS进行对比,研究FeS/PMS对IPM的降解效果,探究FeS的表面催化反应机理,为含硫金属矿物在控制水体有机污染物的应用提供一定基础数据。论文主要内容包括:(1)与Fe(Ⅱ)/PMS对比,非均相FeS/PMS更有利于IPM的降解。IPM初始浓度10μmol/L,转速 500 r/min,初始 pH=6.5,25℃,FeS 投加量 0.06 g/L,PMS 浓度 0.6 mmol/L,30 min,FeS/PMS体系中92.8%的IPM降解,降解过程符合一级反应动力学,反应速率常数k为 8.36 × 10-2 min-1(R2>0.996)。在相同实验条件下,Fe(Ⅱ)(以Ksp(FeS)=6 × 10-18计算,[Fe(Ⅱ)]=6 mg/L)/PMS体系中IPM的降解率为59.8%;FeS浸出液([Fe(Ⅱ)]=0.28 mg/L)催化PMS 仅降解26.8%的IPM,说明FeS浸出的Fe(Ⅱ)和FeS表面Fe(Ⅱ)都参与了 PMS的活化。增加PMS浓度(0.1～1.2 mmol/L)与FeS投加量(0.02～0.12 g/L)有利于IPM的降解,30 min完全去除IPM。FeS/PMS和Fe(Ⅱ)/PMS体系中IPM的降解率均随初始pH(3.0～11.0)的增加而降低。但FeS/PMS在pH=3～6.5范围保持较高的催化活性。(2)水质因子对FeS/PMS与Fe(Ⅱ)/PMS氧化IPM的影响结果表明:Cl-对FeS/PMS降解IPM呈现轻微的抑制作用,浓度为3.0和5.0 mmol/L的抑制效果几乎一致。Fe(Ⅱ)/PMS体系中,Cl-浓度增加(0～5 mmol/L),对IPM的抑制效果越明显。HCO3-对FeS/PMS和Fe(Ⅱ)/PMS的抑制作用均随其浓度增加(0～5 mmol/L)而增强。腐殖酸(HA)对FeS/PMS降解IPM没有显著抑制。FeS/PMS对污水厂出水、湖水中IPM的降解效果下降,提高FeS与PMS含量,IPM降解率从31.5%和11.1%分别提高到78.9%和57.2%,说明该体系可用于实际水体中IPM的去除。(3)通过自由基淬灭、电子顺磁共振(EPR),FeS反应前后X射线衍射技术(XRD)、X射线光电子能谱技术(XPS)和傅里叶红外光谱(FTIR)等方法,探究FeS活化PMS降解IPM的机理。结果表明:SO4-·、·OH、1O2和·O2-都有助于IPM的降解。FeS表面Fe(Ⅱ)活化PMS是形成活性物种的主要方式,S2-作为电子供体促进Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的循环再生。催化剂表面自由基淬灭实验和自由基贡献计算证明·OHads和SO4-·ads是IPM降解的主要途径。通过密度泛函计算(DFT),产物的HPLC/MS/MS分析,推测IPM的降解途径包括侧链酰胺水解及氧化、脱氢、脱碘和羟基加成,共生成10种中间产物。生态结构活性软件(ECOSAR)预测表明,IPM的降解产物会造成一定生态风险。与PMS(1.40 μg/L),Fe(Ⅱ)/PMS(1.24 μg/L)体系比较,FeS/PMS体系中碘仿(CHI3)的生成量最少,为0.74Ⅱg/L。在含Cl-的FeS/PMS/IPM体系中,生成了 7种含氯中间产物。ECOSAR预测含氯中间产物生态风险较低。论文研究结果为基于FeS催化过硫酸盐高级氧化技术的广泛应用提供一定理论依据和技术支持。

关键词：硫化亚铁过一硫酸盐碘帕醇表面反应碘仿

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氢离子表面反应对蒙脱石结构的影响

氢离子表面反应对蒙脱石结构的影响

作者：肖爽西南大学

学位级别：硕士

黏土矿物结构稳定性与矿物风化、土壤酸化有着紧密联系,其具有独特的晶体结构以及表面存在同晶替代作用产生的大量负电荷,能够形成每米数亿至数十亿伏特的强电场。目前,黏土矿物结构稳定性的机制研究忽略了其独特的晶体结构和表面电场... 详细信息

黏土矿物结构稳定性与矿物风化、土壤酸化有着紧密联系,其具有独特的晶体结构以及表面存在同晶替代作用产生的大量负电荷,能够形成每米数亿至数十亿伏特的强电场。目前,黏土矿物结构稳定性的机制研究忽略了其独特的晶体结构和表面电场的作用。当黏土矿物处于电解质溶液中时,强大的表面电场会对表面氧(O)原子结构产生重大改变,进而与吸附的反离子产生新的表面反应类型,即非经典极化作用或/和极化诱导共价作用。该表面反应类型和强度依赖于反离子外层电子构象,同时影响着黏土矿物/水界面结构与性质,进而对土壤结构、保水保肥能力以及生态环境等宏观过程与功能产生重要影响。由于氢离子(H)外层不含电子,具有很强的配位能力。本研究选取的黏土矿物为蒙脱石,其表面带有大量同晶替代电荷,研究不同酸度、温度、背景电解质条件下蒙脱石表面O原子与H的相互作用方式和强度,阐明表面反应对蒙脱石结构影响的量子机制。本研究取得主要研究结果:(1)蒙脱石硅氧烷型表面强电场使表面O原子轨道发生了非对称杂化,增强了表面O原子的极化,从而提高了H与表面O原子的共价能力。氢离子由于1s轨道不含电子而表现为很强的路易斯酸性。因此,H与蒙脱石表面O原子在强电场作用下产生极化诱导共价作用,该作用能量强于静电作用。例如,在1mol/L酸度条件下,由于共价作用产生的能约占矿物表面总吸附能的86%左右。这种共价作用减弱了黏土矿物Si-O键的键能和强度,从而促进矿物类型转化甚至导致结构解体。(2)提高酸度可有效增强H与黏土矿物表面O原子的相互作用,从而促进蒙脱石结构转化。在同一温度条件下,红外光谱显示反应产物Si-O吸收峰发生明显蓝移,酸度越高蓝移距离越大;反应产物矿物类型由蒙脱石逐渐向SiO转化,原因在于(i)表面电场增强了表面O原子轨道产生非对称杂化效应,(ii)溶液中高浓度H导致蒙脱石矿物表面O与H接触的概率大大提高,从而使H更易与表面O形成配位键。反应产物中硅氧键的键长增加、键能降低,稳定性更好,同时释放出盐基离子。(3)温度升高也可增强H表面反应,促进蒙脱石结构转化。在相同浓度条件下,温度与H表面反应能成正比,温度升高有利于H与表面O的相互作用。温度升高也降低了水的介电常数从而减小扩散层增加的厚度、加剧了矿物表层H热运动从而提高了其与表面O的相互作用。对应产物晶体红外光谱中Si-O吸收峰发生蓝移,表明温度可以通过调控表面反应中离子运动速率,加快表面反应,从而影响黏土矿物Si-O键的变化。温度通过影响相互作用,进而影响矿物结构组成。如:在相同酸度处理下,在200℃及以下水热矿物组成变化单一,而250℃水热产物矿物组成较丰富。(4)背景Cs与H存在拮抗作用,减弱了H-蒙脱石相互作用,阻碍了蒙脱石结构转化。单一的Cs体系中主要矿物类型未发生改变,硅氧键红外吸收峰发生红移键长增加,与单一的H体系结构截然相反。表明两种离子在蒙脱石表面作用机制可能不同。通过红外光谱分析和X射线衍射仪的结果发现,在Cs和H共存体系中,蒙脱石结构以及Si-O键长和键能等、矿物组成变化均比单一H体系下缓慢,表明Cs的加入与H存在竞争,减弱了H与矿物表面O的相互作用,从而影响硅氧键的变化。以上结果表明,表面强电场有效增强了H与蒙脱石表面O原子相互作用,促进蒙脱石转化或/和结构解体;提高酸度可有效增强表面第一层H浓度,从而提高与黏土矿物表面O原子的相互作用;提高温度则是提高了H的热运动,从而提高与O的成键概率;Cs与H与蒙脱石相互作用机制可能不一致。

关键词：表面反应蒙脱石矿物解体酸化

C_(3)N_(4)/TiO_(2)二维异质结:高效的表面反应与电荷分离效率

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Science Bulletin 2021年第3期66卷 275-283,M0004页

作者：肖玉婷郭世恩田国辉蒋保江任志宇田春贵李伟付宏刚 Key Laboratory of Functional Inorganic Material Chemistry Ministry of Education of the People’s Republic of ChinaHeilongjiang UniversityHarbin 150080China College of Chemistry and Chemical Engineering Jiangxi Inorganic Membrane Materials Engineering Research CentreJiangxi Normal UniversityNanchang 330022China Department of Chemistry Laboratory of Advanced MaterialsFudan UniversityShanghai 200433China

高效的电荷分离和快速的界面反应动力学是决定光催化分解水制氢效率的关键因素.通过采用原位剥离和转化策略,本文设计合成了一种具有优异光催化析氢性能的二维异质结光催化剂-超薄多孔C_(3)N_(4)纳米片负载TiO_(2)纳米晶(HCN/TiO_(2)).... 详细信息

高效的电荷分离和快速的界面反应动力学是决定光催化分解水制氢效率的关键因素.通过采用原位剥离和转化策略,本文设计合成了一种具有优异光催化析氢性能的二维异质结光催化剂-超薄多孔C_(3)N_(4)纳米片负载TiO_(2)纳米晶(HCN/TiO_(2)).结果表明,HCN/TiO_(2)光催化材料具有超薄二维结构、丰富且接触紧密的界面、高度多孔结构和TiO_(2)纳米晶分布均匀的特点.以上结构优势不仅能为HCN/TiO_(2)光催化分解水制氢提供更多的活性中心、促进反应物和生成物的传输,而且极大地提升其光生载流子的分离效率.因此,由于表面反应和光生载流子分离二者协同增强,HCN/TiO_(2)光催化剂(10 mg)在模拟太阳光(AM 1.5)照射条件下的析氢速率可达到282.3μmol h^(-1),表观量子效率在420nm波长处为13.4%.该工作为开发高性能二维异质结材料应用于清洁能源领域提供了一个极具前景的合成策略.

关键词：表面反应光生载流子合成策略活性中心设计合成电荷分离二维异质结模拟太阳光

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微尺度催化燃烧表面反应对气相反应的影响

农业机械学报 2015年第12期46卷 391-396页

作者：邵霞潘剑锋唐爱坤胡松侯智勇江苏大学能源与动力工程学院镇江212013

建立局部催化微通道内部燃烧过程的计算模型,采用氢氧气相反应动力学机理和表面反应机理进行了数值模拟,分析了不同流速、当量比和通道高度下表面反应对气相反应的影响。结果表明,入口流速越大,表面反应对催化段下游气相反应的促进作用... 详细信息

建立局部催化微通道内部燃烧过程的计算模型,采用氢氧气相反应动力学机理和表面反应机理进行了数值模拟,分析了不同流速、当量比和通道高度下表面反应对气相反应的影响。结果表明,入口流速越大,表面反应对催化段下游气相反应的促进作用越明显。表面反应热使上下壁面内侧产生的温差随流速的增大而增大;在当量比约为1时,表面反应明显促进气相反应,而在氧气大幅过量或者严重不足时,表面反应却明显抑制气相反应。在相同的质量流量下,减小通道高度对表面反应影响较小,对催化段附近空间反应的抑制作用增强,外壁面温度增加。

关键词：微尺度燃烧表面反应催化数值模拟

基于粗糙岩体裂隙表面反应的格子Boltzmann渗流–溶解耦合模型

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岩石力学与工程学报 2019年第8期38卷 1615-1626页

作者：申林方王志良曾叶李泽李邵军昆明理工大学建筑工程学院云南昆明650500 中国科学院武汉岩土力学研究所岩土力学与工程国家重点实验室湖北武汉430071

为了研究粗糙岩体裂隙渗流–溶解耦合作用机制,根据分段线性法构建粗糙裂隙面,并采用分形维数对其粗糙程度进行表征。基于格子Boltzmann方法,采用双分布函数分别模拟速度场和浓度场的演化过程,假定裂隙表面处的溶解作用满足一阶动力学... 详细信息

为了研究粗糙岩体裂隙渗流–溶解耦合作用机制,根据分段线性法构建粗糙裂隙面,并采用分形维数对其粗糙程度进行表征。基于格子Boltzmann方法,采用双分布函数分别模拟速度场和浓度场的演化过程,假定裂隙表面处的溶解作用满足一阶动力学反应模型,建立基于岩体裂隙表面反应的格子Boltzmann渗流–溶解耦合模型,并结合2个经典算例验证其有效性。最后,讨论分形维数、Pe数和Da数等因素对粗糙裂隙渗流–溶解耦合作用机制的影响。研究表明:裂隙壁面的分形维数越大,溶质的运移速度越缓,导致壁面处的溶解速率越慢。在裂隙壁面凸起位置优先发生溶解,使得壁面逐渐趋于光滑。当Pe数较大时,裂隙渗流流速相对较大,从而加速了溶质的运移以及壁面处的溶解反应,导致壁面几何形貌扁平化,提高了裂隙的渗透特性。裂隙的Da数越大,其在入口处的溶解速率越快,从而导致孔隙率相同时裂隙末端聚集的未溶解部分越多,进而影响裂隙的渗透性。

关键词：岩石力学岩体裂隙表面反应渗流–溶解耦合格子Boltzmann方法数值模拟

表面组装钴物种同时促进Cd_(0.9)Zn_(0.1)S光催化剂的界面电荷分离和表面反应

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第6期42卷 1004-1012页

作者： Khakemin Khan 徐丽粉石明曲江珊陶晓萍冯兆池李灿李仁贵中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室洁净能源国家实验室(筹)辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

利用人工光合成将太阳能转化为化学燃料是太阳能利用的重要途径,具有广阔的应用前景,其中,太阳能光催化分解水制氢是最为关键的反应之一.但是,大多数半导体光催化材料面临着光生电荷分离困难和表面催化反应速率慢等挑战.本文以具有可见... 详细信息

利用人工光合成将太阳能转化为化学燃料是太阳能利用的重要途径,具有广阔的应用前景,其中,太阳能光催化分解水制氢是最为关键的反应之一.但是,大多数半导体光催化材料面临着光生电荷分离困难和表面催化反应速率慢等挑战.本文以具有可见光响应的半导体光催化剂Cd_(0.9)Zn_(0.1)S(CZS)纳米棒为研究模型,利用水热法成功在其表面上均匀地组装氧化钴物种(CoO_(x)),构建了多级异质结构CZS@CoO_(x).扫描电子显微镜和透射电子显微镜显示,表面组装的CoO_(x)物种均匀地覆盖在CZS纳米棒的整个表面上,形成了有序的CZS@CoO_(x)核壳多级异质结构.高分辨率透射电子显微镜进一步确认了氧化钴晶格间距与六方CZS的(002)晶面高度匹配,利于光生电荷在界面的分离和转移.稳态荧光光谱测试表明,与物理混合的样本相比,CZS@CoO_(x)多级异质结构表现出明显降低的荧光强度,说明多级异质结构能有效促进光生电子-空穴对的分离.时间分辨荧光光谱结果显示,CZS@CoO_(x)多级异质结构的平均光生电荷寿命明显增长,进一步确认了多级异质结构对光生电荷分离的作用.此外,电化学开路电位测量显示,增强的开路电压响应归因于多级异质结构CZS@CoO_(x)中致密的界面接触.电化学阻抗谱进一步确认,与没有形成致密界面结构的CZS-CoO_(x)和CZS/CoO_(x)相比,多级异质结构CZS@CoO_(x)的电荷转移电阻大幅度降低,从而确保了更快的界面电荷分离和转移.最后对CZS@CoO_(x)多级异质结构的光催化产氢活性进行了评价,发现其光催化产氢的性能远高于贵金属Pt/CZS光催化剂;进一步测量了CZS@CoO_(x)的表观量子效率,在420 nm处光催化产氢的表观量子效率为20%.此外,在多级异质结构CZS@CoO_(x)上进一步引入Pt助催化剂,可将表观量子效率进一步提升至37%.本文报道的这一简易可行的表面组装构建多级异质结构的策略有望在太阳能光催化领域发挥重要作用.

关键词：异质结构界面电荷分离表面反应光催化产氢