硫化亚铁活化过一硫酸盐降解碘帕醇:表面反应机理及途径解析

作     者：滕锐杰 魏红 李克斌 景立明 董雯 付冉 TENG Ruijie;WEI Hong;LI Kebin;JING Liming;DONG Wen;FU Ran

作者机构：西安理工大学西北旱区生态水利国家重点实验室西安710048 西北大学合成与天然功能分子化学教育部重点实验室西安710069 陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021 

出 版 物：《环境科学学报》 (Acta Scientiae Circumstantiae)

年 卷 期：2023年第43卷第8期

页      面：49-64页

核心收录：

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081704[工学-应用化学] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

基　　金：国家自然科学基金(No.51979223) 陕西省重点研发计划(No.2020SF-406) 陕西省自然科学基金(No.2021JM-329) 

主　　题：硫化亚铁(FeS) 过一硫酸盐(PMS) 碘帕醇(IPM) 降解机理 表面反应 碘仿(CHI3) 生态毒性 

摘      要：构建了非均相FeS/过一硫酸盐(PMS)体系,并与均相Fe(Ⅱ)/PMS体系对比降解非离子型碘代X射线造影剂—碘帕醇(Iopamidol,IPM)的效果.通过自由基淬灭、电子顺磁共振(EPR)和FeS反应前后的X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶红外(FTIR)等表征,探究了FeS活化PMS降解IPM的机理.同时,通过密度泛函计算(DFT)、HPLC/MS/MS解析IPM的中间产物及降解途径,对IPM降解过程中碘代消毒副产物—碘仿(CHI3)的生成量进行分析,并进一步采用生态结构活性软件(ECOSAR)预测IPM及中间产物的生态毒性变化.最后考察了初始pH、HCO_(3)^(-)、Cl^(-)和腐殖酸(HA)对体系降解IPM的影响.结果表明,FeS/PMS体系非均相降解IPM的主要活性物种是SO_(4)·-、·OH和1O_(2),而Fe()/PMS体系主要是SO_(4)·-、·OH,FeS/PMS体系更有利于IPM的降解.FeS表面Fe(Ⅱ)活化PMS是形成活性物种的主要途径,S作为电子供体可促进Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的循环再生.IPM的降解主要包括侧链酰胺水解及氧化、脱氢、脱碘和羟基加成,共生成10种中间产物.ECOSAR分析表明中间产物有一定的生态风险;但与PMS和Fe(Ⅱ)/PMS体系相比,FeS/PMS体系降解IPM过程中CHI3的生成量最小.FeS/PMS体系在初始pH范围(3.0~6.5)对IPM的降解率≥90.0%,HCO_(3)^(-)和Cl^(-)对FeS/PMS体系的影响较小,HA基本没有影响.研究表明,FeS可作为一种有效、安全的过硫酸盐活化剂用于碘代有机物IPM的控制.