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沙拉塔，你能垒多高？

少年科普世界 2010年第2期 8-9页

哈密瓜块、玉米粒、胡萝卜丁、黄瓜片、青豆……五颜六色的好吃的统统集合啦！可你别忘了，这是在自助餐厅，你只有一个碗，而且只能装一次喔！怎样在小巧玲珑的碗里放置更多的美食？还是向高手取经，一起搭建一座超级沙拉塔！

关键词：沙拉能垒塔哈密瓜玉米粒胡萝卜青豆美食

杂化二维超薄结构实现低能垒的二氧化碳电催化还原

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物理化学学报 2016年第3期32卷 793-794页

作者：刘忠范北京大学化学与分子工程学院北京大学纳米化学研究中心北京100871

煤、石油、天然气等化石燃料的日益枯竭及其燃烧产物CO_2所引起的温室效应是影响人类可持续发展的两个重大问题。如何有效控制大气中CO_2的含量,引起了环境、材料、化学等多学科科学家的极大兴趣。虽然降低CO_2的方法有很多种,如地质埋... 详细信息

煤、石油、天然气等化石燃料的日益枯竭及其燃烧产物CO_2所引起的温室效应是影响人类可持续发展的两个重大问题。如何有效控制大气中CO_2的含量,引起了环境、材料、化学等多学科科学家的极大兴趣。虽然降低CO_2的方法有很多种,如地质埋藏和化工利用等,但是这些方法往往需要消耗额外的巨大能量。因此,开发低能耗的CO_2转化和利用技术,对保护环境和推动社会与经济的可持续发展具有巨大而深远的战略意义。

关键词：电催化还原杂化能垒低能耗化石燃料 Tafel 过电位催化活性金属氧化物六方相

双金属合金团簇M12Ni（M=Pt,Sn,Cu）催化甲烷干法重整反应的理论研究

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高等学校化学学报 2019年第10期40卷 2135-2142页

作者：陈涛方镭罗伟孟跃薛继龙夏盛杰倪哲明浙江工业大学化学工程学院杭州310014 湖州师范学院生命科学学院湖州313000

利用密度泛函理论(DFT)研究了M12Ni(M=Pt,Sn,Cu)3种双金属合金团簇的电子活性和结构稳定性,并探讨了甲烷干法重整反应(DRM)在M12Ni双金属团簇表面的反应能量变化情况.经比较发现甲烷脱氢和二氧化碳活化过程在Pt12Ni团簇表面进行需克服... 详细信息

利用密度泛函理论(DFT)研究了M12Ni(M=Pt,Sn,Cu)3种双金属合金团簇的电子活性和结构稳定性,并探讨了甲烷干法重整反应(DRM)在M12Ni双金属团簇表面的反应能量变化情况.经比较发现甲烷脱氢和二氧化碳活化过程在Pt12Ni团簇表面进行需克服的活化能垒最低,反应最易进行.Sn12Ni团簇上生成碳需要较高的活化能,说明Sn12Ni团簇能够有效抑制焦碳的生成,一定程度上克服了碳沉积导致的催化剂失活现象,并且Sn12Ni团簇在C*和CH*氧化过程中表现出最佳的催化活性.Cu12Ni团簇仅在甲烷脱氢过程中表现出较为优异的催化活性.

关键词：密度泛函理论合金团簇甲烷干法重整能垒

杂环型稳定硅烯插入HF、H_2O和NH_3反应

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物理化学学报 2010年第5期26卷 1429-1434页

作者：孙龙解菊扬州大学化学化工学院江苏扬州225002

硅烯为卡宾的硅类似物,在有机光和热化学中作为一类重要的反应活性中间体引起了化学界的广泛兴趣.杂环型硅烯是实验合成的稳定硅烯,因其在有机硅化学中的重要作用,十几年来在实验和理论上均有研究报道.本文基于单重态杂环型硅烯的特殊... 详细信息

硅烯为卡宾的硅类似物,在有机光和热化学中作为一类重要的反应活性中间体引起了化学界的广泛兴趣.杂环型硅烯是实验合成的稳定硅烯,因其在有机硅化学中的重要作用,十几年来在实验和理论上均有研究报道.本文基于单重态杂环型硅烯的特殊电子性质和丰富的化学反应性,系统探讨了几种杂环型硅烯的插入反应.使用密度泛函理论(DFT),在B3LYP/6-311++G(d,p)水平上研究了三种氮杂环型不饱和硅烯(1,3,4)和两种氮杂环型饱和硅烯(2,5)分别与H—X(X=F,OH,NH2)键的插入反应,阐明了插入反应的机理并对各反应的结果进行了比较.杂环型硅烯与H—X的插入反应机理类似于简单硅烯,体现了硅烯的亲电亲核的双重反应性.由反应势垒和反应热看,五种硅烯与H—X键的插入反应均为HF最容易,H2O次之,NH3最难.饱和硅烯的反应性比不饱和硅烯的反应活性高,这也间接验证了杂环型饱和硅烯在实验中较难合成.

关键词：杂环型稳定硅烯插入反应过渡态能垒

2-羟基咪唑在气相和水中的异构平衡和质子迁移的从头算计算和Monte Carlo模拟

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化学学报 2005年第9期63卷 791-796,i001页

作者：张慧薛英谢代前鄢国森四川大学化学学院教育部绿色化学和技术重点实验室南京大学化学系理论与计算化学研究所南京210093

采用从头算方法在MP2/6-31+G*水平上研究了2-羟基咪唑分子在孤立分子和一水合物的异构体的相对稳定性和可能的质子迁移反应,分析了一个水分子的参与对2-羟基咪唑分子异构体的相对稳定性和质子迁移速率的影响,采用MonteCarlo模拟方法研... 详细信息

采用从头算方法在MP2/6-31+G*水平上研究了2-羟基咪唑分子在孤立分子和一水合物的异构体的相对稳定性和可能的质子迁移反应,分析了一个水分子的参与对2-羟基咪唑分子异构体的相对稳定性和质子迁移速率的影响,采用MonteCarlo模拟方法研究了反应体系在水溶液中反应的溶剂化效应.结果表明:2-羟基咪唑分子的孤立分子和一水合物的最稳定异构体相同,都为酮式.直接质子迁移反应在水溶液中活化能垒有轻微增加,但产物能量得到降低;水助催化质子迁移反应在水溶液中的活化能垒和产物能量都得到明显降低.综合气相和水相的计算结果,2-羟基咪唑水助催化的质子迁移反应较易进行,且在水溶液中进行容易,可以很容易被实验观察到.

关键词： Carlo模拟咪唑羟基气相质子迁移反应相对稳定性平衡从头算方法溶剂化效应水溶液迁移速率反应体系模拟方法计算结果实验观察异构体水合物助催化 MP2 水分子孤立能垒活化能量产物酮式水相

多级孔Ti-MOFs负载超细Pd纳米颗粒实现高效光热CO_(2)还原

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Science China Materials 2023年第6期66卷 2317-2328页

作者：吕虹娟 Qadeer Ul Hassan 范书聪王颖安玉蓉朱刚强蒋育澄袁文玉翟全国 School of Chemistry&Chemical Engineering Shaanxi Normal UniversityXi’an 710062China School of Physics and Information Technology Shaanxi Normal UniversityXi’an 710062China

设计钛基金属有机骨架(MOF)实现高效光催化CO_(2)还原具有重要意义但仍极具挑战.本文发展了一种新的一步原位水蚀刻方法制备超细Pd纳米颗粒/多级孔Ti-MOFs高效光催化剂,其中水刻蚀在形成多级孔结构的同时也为Pd的锚定提供了丰富位点,进... 详细信息

设计钛基金属有机骨架(MOF)实现高效光催化CO_(2)还原具有重要意义但仍极具挑战.本文发展了一种新的一步原位水蚀刻方法制备超细Pd纳米颗粒/多级孔Ti-MOFs高效光催化剂,其中水刻蚀在形成多级孔结构的同时也为Pd的锚定提供了丰富位点,进而在光还原的作用下一步实现Pd纳米颗粒在MOFs表面和内部的负载.得益于多级孔结构和超细Pd颗粒负载,Pd/hMUV-10在350℃光照下的CO产率高达65.9 mmol g^(-1)h^(-1),比目前最先进的MOF基催化剂高出约两个数量级,并超过大多数已报道的无机半导体基催化剂.在200℃相对温和的条件下,CO的产率也达到3.36 mmol g^(-1)h^(-1).在350℃的连续循环测试中,催化剂活性几乎没有衰减.理论计算表明,Pd负载可增强对CO_(2)的吸附和降低CO_(2)还原能垒,从而实现高效光热CO_(2)还原.本文所报道的Pd/hMUV-10催化剂有望在工业CO_(2)捕获和转化中得到应用.

关键词： Pd纳米颗粒多级孔结构光还原无机半导体能垒光催化循环测试

细胞色素P450催化4-氯-N-环丙基-N-异丙基苯胺C_α–H羟基化反应机理的理论研究

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催化学报 2011年第7期32卷 1208-1213页

作者：李冬梅刘建勇中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室辽宁大连116023

采用密度泛函理论的B3LYP方法,研究了细胞色素P450催化4-氯-N-环丙基-N-异丙基苯胺Cα–H羟基化的反应机理.该反应包含环丙基的羟基化和异丙基的羟基化两个反应途径,且这两个反应路径都是包含氢原子传递的协同过程,二重态的能垒明显低... 详细信息

采用密度泛函理论的B3LYP方法,研究了细胞色素P450催化4-氯-N-环丙基-N-异丙基苯胺Cα–H羟基化的反应机理.该反应包含环丙基的羟基化和异丙基的羟基化两个反应途径,且这两个反应路径都是包含氢原子传递的协同过程,二重态的能垒明显低于四重态,反应主要在二重态上进行.通过比较这两个反应路径中Cα–H羟基化反应的活化能,推算出4-氯-N-环丙基-N-异丙基苯胺中环丙基Cα–H羟基化与异丙基Cα–H羟基化的反应速率之比为1.8:1,进而推测出该底物在P450催化下脱环丙基和脱异丙基反应的分支比为64%:36%.这与实验结果一致.

关键词：密度泛函理论过渡态氢原子传递能垒反应速率反应机理

二肽季鏻盐催化轴手性芳基-吡唑含磷骨架的不对称构建

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有机化学 2023年第3期43卷 1208-1210页

作者：朱子琦石枫常州大学石油化工学院江苏常州213164 江苏师范大学化学与材料科学学院江苏徐州221116

轴手性联芳基化合物在合成化学和药物化学等领域有着广泛应用,构成了许多手性配体、手性催化剂和手性材料的核心结构[1].目前为止,大部分研究都围绕着轴手性六元杂芳环的催化不对称构建展开[2-3];然而对于轴手性五元杂芳环,由于两个芳... 详细信息

轴手性联芳基化合物在合成化学和药物化学等领域有着广泛应用,构成了许多手性配体、手性催化剂和手性材料的核心结构[1].目前为止,大部分研究都围绕着轴手性六元杂芳环的催化不对称构建展开[2-3];然而对于轴手性五元杂芳环,由于两个芳环上取代基距离的增加,使其构型稳定性下降、旋转能垒降低[4].

关键词：合成化学轴手性手性催化剂手性配体药物化学吡唑能垒手性材料

间隙Sn掺杂促进铋电催化CO_(2)到甲酸盐的转化

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Science China Materials 2023年第9期66卷 3539-3546页

作者：徐鑫危洋米林华潘国栋何亚军蔡思婷郑朝杨江雅明陈斌李留义钟升红黄建峰胡文彬于岩 Key Laboratory of Advanced Materials Technologies International(Hong Kong Macao and Taiwan)Joint Laboratory on Advanced Materials TechnologiesCollege of Materials Science and EngineeringFuzhou UniversityFuzhou 350108China Institute of Advanced Interdisciplinary Studies School of Chemistry and Chemical EngineeringChongqing UniversityChongqing 400044China Joint School of National University of Singapore and Tianjin University International Campus of Tianjin UniversityBinhai New CityFuzhou 350207China

电化学CO_(2)还原(CO_(2)RR)是一种很有前景的技术,可以将二氧化碳转化为多种增值化学品,从而达到减缓温室效应的目的.然而,实现目标产品的高催化活性、选择性和稳定性仍然是一个很大的挑战.本文通过还原Sn掺杂的Bi2S3制备了间隙掺杂的S... 详细信息

电化学CO_(2)还原(CO_(2)RR)是一种很有前景的技术,可以将二氧化碳转化为多种增值化学品,从而达到减缓温室效应的目的.然而,实现目标产品的高催化活性、选择性和稳定性仍然是一个很大的挑战.本文通过还原Sn掺杂的Bi2S3制备了间隙掺杂的Snx-Bi (x为Sn与Bi的原子比,x=1/2,1/16,1/24或1/40)纳米线束(NBs).值得注意的是,Sn1/24-Bi NBs在1400 mV的宽电位窗口内表现出超高的甲酸盐选择性(从-0.5到-1.9 V vs.可逆氢电极(RHE),法拉第效率超过90%),在-1.9 V ***时,电流密度达到了-319 mA cm^(-2),可满足工业使用需求.此外,还实现了在~-200 mA cm^(-2)条件下超过84 h的超长稳定性.实验结果和密度泛函理论计算表明,间隙掺杂Sn优化了*OCHO中间体的吸附亲和力,降低了铋催化剂的电子转移能垒,从而获得了显著的CO_(2)RR性能.本研究为设计具有优异催化活性、选择性和耐久性的掺杂型电催化剂用于CO_(2)RR为甲酸盐提供了启示.

关键词：密度泛函理论计算电子转移间隙掺杂电催化甲酸盐 Sn掺杂电化学能垒