多级孔Ti-MOFs负载超细Pd纳米颗粒实现高效光热CO_(2)还原

作     者：吕虹娟 Qadeer Ul Hassan 范书聪 王颖 安玉蓉 朱刚强 蒋育澄 袁文玉 翟全国 Hong-Juan Lv;Qadeer Ul Hassan;Shu-Cong Fan;Ying Wang;Yurong An;Gang-Qiang Zhu;Yu-Cheng Jiang;Wen-Yu Yuan;Quan-Guo Zhai

作者机构：School of Chemistry&Chemical EngineeringShaanxi Normal UniversityXi’an 710062China School of Physics and Information TechnologyShaanxi Normal UniversityXi’an 710062China 

出 版 物：《Science China Materials》 (中国科学（材料科学（英文版）)

年 卷 期：2023年第66卷第6期

页      面：2317-2328页

核心收录：

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China(22071140 and 21901151) the Natural Science Foundation of Shaanxi Province(2021JLM-20 and 2023-JC-QN-0522) China Postdoctoral Science Foundation(2022TQ0200 and 2022M722016) the Fundamental Research Funds for the Central Universities(GK202101002) 

主　　题：Pd纳米颗粒 多级孔结构 光还原 无机半导体 能垒 光催化 循环测试 

摘      要：设计钛基金属有机骨架(MOF)实现高效光催化CO_(2)还原具有重要意义但仍极具挑战.本文发展了一种新的一步原位水蚀刻方法制备超细Pd纳米颗粒/多级孔Ti-MOFs高效光催化剂,其中水刻蚀在形成多级孔结构的同时也为Pd的锚定提供了丰富位点,进而在光还原的作用下一步实现Pd纳米颗粒在MOFs表面和内部的负载.得益于多级孔结构和超细Pd颗粒负载,Pd/hMUV-10在350℃光照下的CO产率高达65.9 mmol g^(-1)h^(-1),比目前最先进的MOF基催化剂高出约两个数量级,并超过大多数已报道的无机半导体基催化剂.在200℃相对温和的条件下,CO的产率也达到3.36 mmol g^(-1)h^(-1).在350℃的连续循环测试中,催化剂活性几乎没有衰减.理论计算表明,Pd负载可增强对CO_(2)的吸附和降低CO_(2)还原能垒,从而实现高效光热CO_(2)还原.本文所报道的Pd/hMUV-10催化剂有望在工业CO_(2)捕获和转化中得到应用.