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有机聚合物点及生物光学应用

中国激光 2023年第15期50卷 202-228页

作者：邓思乐陈昊彬中南大学基础医学院生物医学工程系湖南长沙410013

近年来,有机半导体聚合物点(Pdots)以其光吸收截面大、稳定性好、生物相容性好、光物理性质可调等特性受到了广泛关注.聚合物点已被应用于生物传感、生物成像以及光学治疗等生物光学应用领域,对即时检测、活体成像、肿瘤治疗等具有重要... 详细信息

近年来,有机半导体聚合物点(Pdots)以其光吸收截面大、稳定性好、生物相容性好、光物理性质可调等特性受到了广泛关注.聚合物点已被应用于生物传感、生物成像以及光学治疗等生物光学应用领域,对即时检测、活体成像、肿瘤治疗等具有重要意义.本文简要介绍了聚合物点的发光原理、制备方法、性能表征和修饰策略,总结了聚合物点在生物传感、生物成像以及光治疗应用中的最新研究进展,并分析了聚合物点在生物光学领域面临的挑战及未来的发展方向.

关键词：生物光学生物传感生物成像光学治疗有机半导体聚合物点

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聚合物点材料在生物医药领域的研究进展

石油化工 2023年第4期52卷 589-597页

作者：张楠石立旺郭子芳伊卓郭敏杜超中国石化北京化工研究院北京100013

聚合物点(Pdots)材料粒径较小、发光强度高,具有结构可调性、易于功能化以及良好的生物相容性等优良特性,近年来受到研究者们的广泛关注。综述了Pdots材料的功能化修饰方法,介绍了Pdots材料在生物传感、成像诊疗、药物递送等生物医药领... 详细信息

聚合物点(Pdots)材料粒径较小、发光强度高,具有结构可调性、易于功能化以及良好的生物相容性等优良特性,近年来受到研究者们的广泛关注。综述了Pdots材料的功能化修饰方法,介绍了Pdots材料在生物传感、成像诊疗、药物递送等生物医药领域的相关应用,并对Pdots材料面临的挑战和未来的发展趋势进行了展望。

关键词：聚合物点纳米材料生物医药应用研究

微波水热法制备生物质聚合物点及其在水样品检测中的应用

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微波水热法制备生物质聚合物点及其在水样品检测中的应用

作者：杨树良吉林大学

学位级别：硕士

聚合物点(PDs)作为碳点领域的一个重要分支,近年来被广泛研究。PDs是一种未经过完全碳化过程,甚至未经过碳化过程,形成的纳米结构介于碳点与聚合物之间的一种材料。PDs的表面拥有丰富的聚合物链的结构,使其具有与聚合物相似的特性,同时... 详细信息

聚合物点(PDs)作为碳点领域的一个重要分支,近年来被广泛研究。PDs是一种未经过完全碳化过程,甚至未经过碳化过程,形成的纳米结构介于碳点与聚合物之间的一种材料。PDs的表面拥有丰富的聚合物链的结构,使其具有与聚合物相似的特性,同时也兼具了碳点的优良荧光性质,被广泛应用于分析检测,生物成像,LED器件制备等领域。虽然制备PDs的原料来源广泛,制备方法多样,但是仍然存在着难以规模化制备、在短时间内制备粒径均一和性质相同的PDs等问题,在应用方面,基于PDs所建立的分析方法多以荧光猝灭方式实现,导致检测时容易受到干扰,准确性降低。为此,我们希望选用能够批量生产的生物质原料,通过微波水热法制备PDs,尝试利用荧光增强的机理实现被分析物的检测,具体工作内容如下:1.以羟乙基纤维素为制备PDs的生物质聚合物原料,以乙二胺作为小分子交联剂,通过在200℃的微波水热条件下反应2小时,经透析提纯,获得了具有蓝色荧光的PDs。实验结果表明,PDs的最佳激发波长和发射波长分别为327 nm和398 nm;粒径分布较窄,平均粒径为1.9 nm;并且Mn可以以静态猝灭的形式选择性地猝灭PDs的荧光。基于此,我们成功建立了检测水样品中Mn的方法,方法的线性范围是5-100μM,检出限为0.75?M,在实际环境水样品的检测中回收率为98.3%-101.3%。2.以常见的生物质材料壳聚糖为制备PDs的生物质聚合物原料,以马来酸为小分子交联剂,通过在140℃的微波水热条件下反应2小时,促使羧基与羟基,羧基与氨基进行反应,达到交联线性聚合物壳聚糖的目的,最后获得了具有绿色荧光的PDs,PDs的粒径分布均匀,平均粒径为2.1 nm,其最佳激发波长和最大发射波长分别为371 nm和510 nm。然后,我们发现左氧氟沙星可以增强PDs的荧光,而加入铜离子后,通过铜离子与左氧氟沙星的相互作用,恢复PDs的荧光,基于此,成功构筑了“turn-on-off”检测体系,用于水样品中左氧氟沙星和铜离子的检测,其中左氧氟沙星和铜离子的检测范围分别为0-35μM和0-100μM,检出限分别为0.19?M和1.12?M。

关键词：聚合物点微波水热法金属离子左氧氟沙星荧光检测

聚酰胺胺与聚合物点作为疫苗递送系统用于癌症免疫治疗

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聚酰胺胺与聚合物点作为疫苗递送系统用于癌症免疫治疗

作者：吕勐暨南大学

学位级别：硕士

疫苗接种是预防和治疗多种疾病的既安全又有效的方法。然而,传统的疫苗通常引起机体产生有效的体液免疫应答,而不能引起有效的用于癌症治疗的细胞免疫应答。因此,为了增强疫苗的细胞免疫应答,目前已经开发了许多疫苗递送系统,特别是阳... 详细信息

疫苗接种是预防和治疗多种疾病的既安全又有效的方法。然而,传统的疫苗通常引起机体产生有效的体液免疫应答,而不能引起有效的用于癌症治疗的细胞免疫应答。因此,为了增强疫苗的细胞免疫应答,目前已经开发了许多疫苗递送系统,特别是阳离子纳米颗粒用于疫苗递送系统。其中,阳离子聚合物点(PDs)因其带有正电荷、尺寸小和光致发光的优异特性而被广泛应用于生物医学成像和药物递送系统。本研究设计并制备了由聚乙烯亚胺(PEI,M.W.600,99%)修饰的氧化还原响应型的超支化聚合物聚酰胺胺(PAA-PEI)和其部分碳化形成的PDs作为疫苗递送载体,用于递送模型抗原蛋白——卵清蛋白(OVA),以期达到有效治疗癌症的目的。本研究首先在体外对PAA-PEI和PDs两种阳离子材料和其分别与OVA通过静电吸附作用形成的PAA-PEI/OVA和PDs/OVA纳米颗粒进行了物理化学表征,并进一步对其进行细胞毒性、细胞摄取和抗原的负载与释放检测。结果表明,两种阳离子材料都具有氧化还原响应性,并在本研究使用的浓度范围内具有良好的细胞安全性、细胞摄取效果和负载与释放能力。此外,本研究进一步在体内评价了由PAA-PEI/OVA和PDs/OVA纳米颗粒诱导的具有OVA特异性的免疫应答。结果表明,与用单独的OVA免疫小鼠相比,用PAA-PEI/OVA和PDs/OVA纳米颗粒免疫小鼠后,产生的OVA特异性的免疫应答水平都有显著提升。此外,PDs/OVA纳米颗粒比PAA-PEI/OVA纳米颗粒诱导了更有效的OVA特异性的细胞免疫应答,包括更高水平的OVA特异性的IgG 2a/IgG 1抗体比率、脾细胞增殖活性、IL-12和IFN-γ细胞因子的分泌、树突状细胞的成熟、抗原交叉递呈能力、效应记忆CD4T细胞和CD8T细胞的数量以及细胞毒性T淋巴细胞(CTL)的数量。此外,通过皮下免疫注射PDs/OVA纳米颗粒后,对携带E.G7-OVA肿瘤小鼠的肿瘤生长产生了显著的抑制效果,并延长了小鼠的存活时间。所有结果表明,用PDs/OVA纳米颗粒作为疫苗递送载体能引发更有效的OVA特异性的细胞免疫应答。因此,PDs有望用于癌症免疫治疗的疫苗递送系统。

关键词：疫苗癌症免疫治疗细胞免疫递送系统聚合物点

金纳米棒、聚合物点传感器的构建及其在酶活性检测中的应用

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金纳米棒、聚合物点传感器的构建及其在酶活性检测中的应用

作者：程鑫华中农业大学

学位级别：硕士

生物传感器是一种以生物活性单元为敏感元件,结合化学、物理转换元件,对各种生物、化学物质具有高度选择性的分析系统。与传统复杂费时的检测方法相比,生物传感器具有成本低、选择性好、灵敏度高以及快速、微型化等优点,被广泛用于环境... 详细信息

生物传感器是一种以生物活性单元为敏感元件,结合化学、物理转换元件,对各种生物、化学物质具有高度选择性的分析系统。与传统复杂费时的检测方法相比,生物传感器具有成本低、选择性好、灵敏度高以及快速、微型化等优点,被广泛用于环境监测、食品安全、疾病诊断等领域。纳米技术的兴起为生物传感领域的发展提供了新的动能,由于纳米材料具有优良的光学、电学、磁学等性能,能够增加传感器的灵敏度,降低检出限,在生物传感中应用广泛。鉴于此,本论文以金纳米棒(AuNRs)和聚合物点(PDs)为基础,分别构建了不同的生物传感器,用于四种酶活性的检测以及相应酶抑制剂的筛选。具体工作如下:1.在第二章中,基于I对AuNRs的刻蚀成功构建了一种用于α-葡萄糖苷酶活性检测的超灵敏比色检测传感器。在该方法中,利用2-O-α-D-吡喃葡萄糖基-L-抗坏血酸(AA-2G)作为酶底物,水解产生抗坏血酸,将KIO还原成I,使AuNRs发生刻蚀。AuNRs形貌的改变导致其纵向等离子共振吸收(LSPR)峰蓝移,同时AuNRs溶液由蓝色变成红色,从而实现了α-葡萄糖苷酶活性的可视化检测。实验结果显示,α-葡萄糖苷酶浓度在2.5 U/L到45 U/L范围内,AuNRs的纵向等离子共振吸收峰的偏移值与酶浓度之间呈现良好的线性关系,并且达到了目前为止最低的α-葡萄糖苷酶检出限0.5 U/L(S/N=3)。这种方法具有成本低、操作简便、灵敏度高、选择性高等特点,并且成功地应用于α-葡萄糖苷酶抑制剂的筛选。2.在第三章中,利用温和的条件合成了一种稳定性好、生物毒性低、量子产率高达53.6%的PDs。其形貌、成分、光学性质通过透射电子显微镜、傅里叶红外光谱仪、紫外-可见吸收光谱仪、荧光光谱仪、X射线光电子能谱仪、X射线衍射仪进行表征。同时,利用制备的PDs构建了一种用于碱性磷酸酶(ALP)活性检测的荧光传感器。对硝基苯磷酸二钠(PNPP)作为ALP的水解底物,被ALP水解产生对硝基苯酚(PNP),PNP的紫外-可见吸收与PDs的荧光激发光谱重叠,从而发生内滤效应导致PDs的荧光猝灭或减弱,通过荧光强度的变化实现对ALP活性的检测。传感系统对ALP的检出限为0.01 U/L(S/N=3),线性范围为0.01 U/L到20 U/L。同时,利用该传感系统进行了人血清中ALP活性的测定以及ALP抑制剂的筛选,并取得了满意的结果。3.在第四章中,构建了一种基于PDs通过荧光内滤效应(IFE)进行α-L-岩藻糖苷酶(AFu)活性检测的生物传感器。该传感器的检测机制是利用4-硝基苯基-α-L-岩藻吡喃糖苷(PNPF)在AFu催化水解后的产物对硝基苯酚(PNP)与PDs之间的内滤效应,导致PDs的荧光猝灭或减弱,通过荧光强度的变化实现对AFu活性的检测。传感系统在酶浓度0.01 U/L-0.9 U/L范围内均表现出良好的线性关系,且取得了目前最低的AFu检出限0.001 U/L(S/N=3),该检测方法成功应用于人血清中AFu活性的测定。此外,还成功合成了一种新的化合物(AA-2βFuc),通过PDs传感器检测发现,AA-2βFuc对AFu表现出一定的抑制作用。4.在第五章中,构建了一种高灵敏度、高选择性的基于PDs的荧光传感器,以对苯二胺(PPD)作为底物,用于辣根过氧化物酶(HRP)活性和葡萄糖含量的检测。HRP/HO催化系统将PPD催化氧化生成褐色的产物PPDox,PPDox在510 nm处的紫外-可见吸收峰与PDs的荧光激发和发射光谱发生了重叠,由于产生荧光内滤效应导致荧光信号减弱,通过荧光强度的变化实现对HRP活性的检测。同时,在葡萄糖氧化酶(Gox)催化葡萄糖转化生成HO的基础上,该传感系统还进一步实现了葡萄糖含量的检测。该传感系统灵敏度高,对HRP活性的检出限为0.001 ng/mL,对葡萄糖的检出限为0.1μmol/L。此外,将该传感方法进一步拓展到基于HRP的荧光酶联免疫分析,用于Cry1Ab/Ac蛋白测定和水稻叶样本的分析,并取到了满意的结果。

关键词：生物传感器金纳米棒聚合物点酶活性刻蚀内滤效应

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纤维素聚合物点的制备及其传感性能研究

纤维素聚合物点的制备及其传感性能研究

作者：王忠瑞东北林业大学

学位级别：硕士

聚合物点（CPDs）是一类新兴的碳点（CDs）,由有机聚合物链和碳骨架组成,具有独特的聚合物/碳杂化结构和特性,CPDs不仅显示了传统CDs的卓越光学性能,还保留了聚合物的性能。近年来,CPDs以其制备简单,光学性能优异,生物相容性好等优点,... 详细信息

聚合物点（CPDs）是一类新兴的碳点（CDs）,由有机聚合物链和碳骨架组成,具有独特的聚合物/碳杂化结构和特性,CPDs不仅显示了传统CDs的卓越光学性能,还保留了聚合物的性能。近年来,CPDs以其制备简单,光学性能优异,生物相容性好等优点,作为荧光材料备受关注,因此设计绿色环保型前驱体并应用于CPDs荧光传感器的制备具有重要意义。本论文通过利用功能化的纤维素作为前驱体,采用一锅法合成功能化CPDs,通过CPDs与待测物之间的相互作用,探究了上述合成的聚合物点在赖氨酸对映体手性识别、检测银离子和葡萄糖中的应用,主要研究内容如下:（1）以羧甲基纤维素（CMC）和荧光素为前驱体,采用磁搅拌一锅法在温和条件下制备了荧光素功能化荧光聚合物点（F-PDs）。所得F-PDs的纳米级尺寸为3.2±1.1 nm,具有良好的水溶性,荧光发射呈亮黄色,荧光量子产率为12.0%。荧光探针对赖氨酸表现出快速、灵敏的手性识别。利用荧光强度比(I/I)测定4～14 m M范围内L-赖氨酸的浓度（R=0.997）;激发波长为λ=365 nm。检出限（LOD）为0.28 m M（3σ/k）。重要的是,该传感器准确预测了设计浓度下赖氨酸对映体的对映体过剩（ee）(赖氨酸:20 m M;Cu:10 m M)范围。该传感器成功应用于人体尿液中L-赖氨酸的测定（回收率:95.8-101%;RSD:0.465-3.34%）和ee值（回收率:98.5-102%;RSD:2.61～3.21%）。（2）以CMC和柠檬酸（CA）为前驱体,在温和条件下采用酰胺化反应合成了柠檬酸功能化荧光聚合物点（C-PDs）。该C-PDs具有均匀的纳米级尺寸分布、良好的水溶性、明亮的荧光发射,荧光量子产率为11.4%。Ag可以有效淬灭C-PDs的荧光,因此,这些C-PDs可以作为优异的荧光检测器来检测水溶液中的Ag浓度。同时,该荧光传感器对Ag检测具有较高灵敏度,利用460 nm处荧光强度测定100～350μM范围内Ag的浓度（R=0.994）;激发波长为λ=382 nm,检出限为6.4μM（3σ/k）。同时,该传感器通过标准添加法成功应用于自来水中Ag的检测（回收率:95.7-102%,RSD:1.64-3.81%）。（3）以CMC和苯硼酸为前驱体,在温和条件下采用“合成-改性一体化”路线合成了苯硼酸功能化荧光聚合物点（B-PDs）。该B-PDs具有纳米级尺寸、良好的水溶性,明亮的荧光发射,荧光量子产率为21.6%。B-PDs在酸性溶液（蓝色发射）和碱性溶液（绿色发射）中具有可逆荧光响应。当p H值从1到14时,B-PDs的荧光发射出现了明显的红移。在λ=388 nm处,葡萄糖可以增强B-PDs的荧光。因此,B-PDs可以作为一种良好的荧光探针来检测水溶液中的葡萄糖。用455 nm处荧光强度测定0.0001～1.2 mol/L范围内葡萄糖的浓度（R=0.998）;激发波长为λ=388 nm,检出限为52μM（3σ/k）。荧光传感器对葡萄糖检测表现出优异的选择性和高灵敏度。同时,该传感器通过标准添加法成功应用于人体尿液中葡萄糖的分析（回收率:97.2-104%,RSD:1.53-3.85%）。

关键词：聚合物点羧甲基纤维素荧光传感手性识别

聚合物点/金纳米簇比率荧光探针的合成及其对三聚氰胺检测的应用

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吉林化工学院学报 2020年第5期37卷 83-87页

作者：刘梦旋孟磊吉林化工学院材料科学与工程学院吉林吉林132022 吉林化工学院理学院吉林吉林132022

三聚氰胺是一种重要的氮杂环有机化工原料,其分子式含氮量为66%左右,被广泛运用于木材、造纸、纺织、皮革等行业,还可以作阻燃剂、减水剂、甲醛清洁剂等,但由于食品和饲料工业蛋白质含量测试方法的缺陷,而三聚氰胺又无味不易发现,所以... 详细信息

三聚氰胺是一种重要的氮杂环有机化工原料,其分子式含氮量为66%左右,被广泛运用于木材、造纸、纺织、皮革等行业,还可以作阻燃剂、减水剂、甲醛清洁剂等,但由于食品和饲料工业蛋白质含量测试方法的缺陷,而三聚氰胺又无味不易发现,所以常被不法商人用作食品添加剂,以提升食品检测中的蛋白质含量指标,人体在长期或反复摄入三聚氰胺后会造成泌尿系统损坏,肾部结石等严重后遗症.因此精准检测三聚氰胺是非常有必要的,合成了一种聚合物点/金纳米簇比率荧光探针,可应用于三聚氰胺的实物检测,结果表明该荧光探针对三聚氰胺的选择性和抗干扰性良好,在0~20μM有良好的线性关系,检测限为0.23μM.

关键词：三聚氰胺荧光探针金纳米簇聚合物点

聚乙烯亚胺聚合物点的制备及其在利福平检测中的应用

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吉林化工学院学报 2020年第5期37卷 52-55页

作者：刘众虎徐娜吉林化工学院材料科学与工程学院吉林吉林132022

以柠檬酸钠和聚乙烯亚胺为原料,通过水热法合成了氨基聚合物点(PDs)荧光材料,利用其与利福平形成非荧光基态复合物,可使该聚合物点荧光淬灭.对PDs进行了紫外光谱,光致发光光谱表征,测试了不同环境下的荧光强度.结果表明,PDs具有良好的... 详细信息

以柠檬酸钠和聚乙烯亚胺为原料,通过水热法合成了氨基聚合物点(PDs)荧光材料,利用其与利福平形成非荧光基态复合物,可使该聚合物点荧光淬灭.对PDs进行了紫外光谱,光致发光光谱表征,测试了不同环境下的荧光强度.结果表明,PDs具有良好的稳定性,通过对比得知该聚合物点对于利福平具有特异性选择.

关键词：聚合物点荧光探针利福平

非共轭荧光聚合物点的制备及其发光机理的研究

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非共轭荧光聚合物点的制备及其发光机理的研究