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碳酸铀酰配位化合物的组成及稳定常数测定

甘肃科技 2010年第21期26卷 76-78页

作者：段庆丰核工业武威理化分析测试中心甘肃武威733000

采用pH滴定法测定了碳酸铀酰配位化合物的组成及稳定常数,结果表明在pH滴定CO32-的第一等当点pH=8.3,UO22+与CO32-形成具有最大配位数的配合物UO2(CO3)34-,由配合物形成曲线计算的配合物UO2(CO3)34-的稳定常数lgβ13=19.8。

关键词：碳酸铀酰配合物稳定常数

CO_2+O_2地浸采铀饱和树脂酸化技术与应用

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原子能科学技术 2019年第4期53卷 618-623页

作者：陈梅芳阳奕汉肖作学周义朋张传飞魏甜东华理工大学水资源与环境工程学院江西南昌330013 新疆中核天山铀业有限公司新疆伊宁835000

介绍了CO_2+O_2地浸采铀和酸法地浸采铀的水冶回收工艺,依据新疆某地浸铀矿山的铀矿水冶工艺现状,提出将CO_2+O_2地浸采铀工艺下饱和树脂纳入酸法地浸水冶回收系统进行处理的酸化工艺。分析了CO_2+O_2浸出工艺下碳酸铀酰型饱和树脂的酸... 详细信息

介绍了CO_2+O_2地浸采铀和酸法地浸采铀的水冶回收工艺,依据新疆某地浸铀矿山的铀矿水冶工艺现状,提出将CO_2+O_2地浸采铀工艺下饱和树脂纳入酸法地浸水冶回收系统进行处理的酸化工艺。分析了CO_2+O_2浸出工艺下碳酸铀酰型饱和树脂的酸化转化机理,开展了以酸法水冶系统中淋洗剂、转型剂、洗涤合格液为酸化剂的搅拌浸泡试验。结果表明,酸法水冶系统中的洗涤合格液是符合工艺要求的酸化剂,可充分利用洗涤合格液中的剩余酸度对碳酸铀酰型饱和树脂进行转化,并将转化后树脂对铀的吸附容量由74.71 g/L提高至76.73 g/L,实现了与酸法水冶系统再饱和树脂的共同淋洗和转型。

关键词：水冶碳酸铀酰树脂酸化

聚苯乙烯-聚丙烯酸胶束与放射性核素的相互作用研究

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聚苯乙烯-聚丙烯酸胶束与放射性核素的相互作用研究

作者：石鑫鹏西南科技大学

学位级别：硕士

高水平放射性废物的安全处置是全球核技术利用、核能发展面临的突出问题之一。深地质处置是当今公认的最为可行的高放废物处置方案,即把高放废物埋藏在地下几百米深的稳定地质体中,以实现高放废物与生物圈的长期安全隔离。然而,因风化... 详细信息

高水平放射性废物的安全处置是全球核技术利用、核能发展面临的突出问题之一。深地质处置是当今公认的最为可行的高放废物处置方案,即把高放废物埋藏在地下几百米深的稳定地质体中,以实现高放废物与生物圈的长期安全隔离。然而,因风化、地质、战争等因素,可能导致深地质处置库中的放射性核素泄露,并随地下水向近场和远场迁移,威胁生态环境和人类健康。天然有机质在地质介质中广泛存在,含有丰富的羧基、酚基等活性官能团,且能以稳定的环境胶体形式存在,其势必会影响、改变放射性核素的归宿和运移行为。因此有必要深入探究放射性核素与有机质胶体的相互作用机制。本论文的主要研究结果如下:(1)使用准单分散的“平头”聚苯乙烯-聚丙烯酸(PS-b-PAA)胶束,模拟研究黄腐酸(FA)胶体与碳酸铀酰(UC)的相互作用。鉴于X射线对重金属的敏感性,主要使用同步辐射X射线小角散射(SAXS)技术表征了碳酸铀酰对PS-b-PAA胶束结构和稳定性的影响。研究表明,随着UC浓度的增加(0～0.5 mg/m L),PAA分子链逐渐收缩,PAA壳层的衬度增加了5倍。多种技术表明UC阴离子与电负性的PS-b-PAA可形成稳定的载带胶体(表面电位约为-40 m V),平均一个PS-b-PAA胶束可吸附1200个UC;在高矿化度的甘肃北山地下水中,载带胶体对UC的吸附量略有下降,但依然可以在近中性环境下稳定存在。柱迁移实验表明PS-b-PAA-UC胶体具有良好流动性,能在多孔介质中迁移。(2)采用水热法合成了平均直径为2.5 nm的二氧化钍(Th O)胶体悬浮液,其只能在强酸性溶液中稳定存在,当p H>5时,Th O纳米粒子开始发生聚集沉降。在近中性水溶液中,Th O纳米粒子可与PS-b-PAA或FA形成复合胶体,并具有良好的稳定性(表面电位为-50 m V)。SAXS核壳模型和多层级结构模型拟合分析表明,随着Th O粒子浓度的增加(0～0.01 mg/m L),PS-b-PAA胶束的振荡峰强度逐渐增大,Th O纳米粒子以聚集态的形式富集在PAA壳层中,平均一个PS-b-PAA胶束可以吸附约30个Th O纳米粒子。柱迁移实验证实有机胶体可载带Th O纳米粒子在多孔介质中迁移,且Th O纳米粒子没有发生解吸附。以上研究表明有机质的存在会显著增加放射性核素的迁移风险。研究方法和研究结果对预测放射性核素在深地质处置环境中的运移行为具有重要意义,可为深入理解溶液中锕系核素(离子态、胶体态)与有机胶体的相互作用机制提供新的技术途径。

关键词：有机胶体碳酸铀酰二氧化钍 X射线小角散射相互作用

含氮、氧型配体对海水中铀选择性分离的理论研究

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含氮、氧型配体对海水中铀选择性分离的理论研究

作者：栾雪菲南华大学

学位级别：硕士

铀是核反应堆燃料的主要原料。然而,陆地上的铀资源是有限的,而海水中有丰富的铀资源。通过从海水中提取铀,有望缓解陆地上铀资源短缺的问题。但铀酰和钒离子的竞争吸附是从海水中提取铀的主要挑战。深入了解不同官能团与铀酰、钒离子... 详细信息

铀是核反应堆燃料的主要原料。然而,陆地上的铀资源是有限的,而海水中有丰富的铀资源。通过从海水中提取铀,有望缓解陆地上铀资源短缺的问题。但铀酰和钒离子的竞争吸附是从海水中提取铀的主要挑战。深入了解不同官能团与铀酰、钒离子的络合行为有助于设计和找寻高选择性络合铀酰的官能团,提高用于海水的高效铀吸附剂的开发效率。本课题使用密度泛函理论(DFT)对两种含氮、氧型配体以及它们和铀酰、钒(V)形成的萃取配合物进行系统的理论研究。主要研究内容及结论如下:对烷基和氨基官能化偕胺肟配体((Z)-2-氨基-N’-羟基-N,N-二甲基苯并咪酰胺,L)及其苯基、甲氧基衍生物((Z)-3-氨基-N’-羟基-N,N-二甲基-2-萘酰胺(L)和(Z)-2-氨基-N’-羟基-4-甲氧基-N,N-二甲基苯并咪酰胺(L))进行系统研究。通过理论计算可知,在铀酰配合物中,随着参与配位偕胺肟数量的增加,偕胺肟基团更倾向于与铀酰形成η2配位,并且存在大量的弱相互作用即氢键。各种成键性质分析表明,L配体对UO具有更强的结合能力,而取代基-CH和-CHO似乎对萃取能力的提高没有影响。热力学分析证实,与L和L配体相比,L配体对铀酰离子的萃取能力更强。由钒(V)(VO和VO)配合物与L配体的计算结果可知,L更有可能与[HVO]和[HVO]反应形成VO配合物。热力学分析显示由于L配体与钒(V)配位时配位模式发生改变,这种配体对铀酰离子的萃取能力高于钒离子。因此这些烷基和氨基官能化的偕胺肟配体对铀酰表现出更好的选择性。对三种羧基氮杂环配体:高预组织配体1,10-邻菲罗啉-2,9-二羧酸(PDA,L)、5H-环戊[2,1-b:3,4-b’]联吡啶-2,8-二羧酸(L)和柔性配体[2,2’-联吡啶]-6,6’-二羧酸(L),以及它们和铀酰、钒(V)形成的萃取配合物进行系统研究。这些配体以四齿配位的形式与铀酰阳离子络合,成键分析表明铀酰配合物的金属-配体成键轨道主要来自于U的5f、6d轨道和N、O的2p轨道间的相互作用,[UO(L)(OH)]具有比[UO(CO)L]更强的金属-配体成键性质。L和L配体对铀酰阳离子的亲和力高于L配体。热力学分析证实,与L和L相比,L配体对铀酰离子的萃取能力更强。对钒(V)配合物的研究发现,由于VO的离子半径较小而L和L的空腔尺寸较大,L和L与VO形成三齿配位配合物。对比铀酰、钒(V)配合物的热力学数据,发现这些配体对铀酰离子具有更强的络合能力,说明它们更倾向于与铀酰离子配位而不是钒离子,这归因于配体空腔对金属离子的选择性。理论研究证明这些配体在海水中对[UO(CO)]的选择性优于HVO和[HVO]。此外氮杂环配体与[UO(CO)]反应所需能量比邻氨基-烷基化偕胺肟配体的更低。本课题有助于设计开发用于海水提铀的高效配体。

关键词：铀酰配合物碳酸铀酰密度泛函理论共价相互作用选择性

铝胶体和腐殖酸对铀在饱和石英砂中迁移影响研究

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铝胶体和腐殖酸对铀在饱和石英砂中迁移影响研究

作者：李惠南华大学

学位级别：硕士

CO+O地浸采铀工艺中,矿物胶体的沉积和堵塞现象严重影响铀的提取效率,迫切需要深入研究胶体对铀迁移行为的影响规律,为改善CO+O地浸采铀矿层渗透性和浸铀效果提供科学依据。本论文制备了氢氧化铝(Al(OH))胶体,并对胶体进行了表征。以Al(... 详细信息

CO+O地浸采铀工艺中,矿物胶体的沉积和堵塞现象严重影响铀的提取效率,迫切需要深入研究胶体对铀迁移行为的影响规律,为改善CO+O地浸采铀矿层渗透性和浸铀效果提供科学依据。本论文制备了氢氧化铝(Al(OH))胶体,并对胶体进行了表征。以Al(OH)胶体、腐殖酸(HA)、碳酸铀酰(UC(Ⅵ))为研究对象,考察p H=7.6条件下不同因素(流速、离子强度、初始碳酸铀酰浓度、腐殖酸浓度)下对单一体系[Al(OH)胶体或UC(Ⅵ)]、二元体系[Al(OH)胶体-UC(Ⅵ)]和三元体系[Al(OH)胶体-UC(Ⅵ)-HA]在饱和石英砂介质中的迁移规律。具体研究内容如下:(1)通过饱和石英砂为介质的柱实验,研究了Al(OH)胶体和碳酸铀酰在柱中的单独运移和共运移行为。结果表明,增加流速和降低离子强度会促进Al(OH)胶体的运移;增加流速和碳酸铀酰浓度会促进碳酸铀酰的运移;Al(OH)胶体对碳酸铀酰的运移与碳酸铀酰浓度有关,Al(OH)胶体会抑制低浓度或高浓度碳酸铀酰的运移;在高浓度碳酸铀酰下,Al(OH)胶体对碳酸铀酰运移的抑制作用随离子强度的增大先降低后增加,而碳酸铀酰也会抑制Al(OH)胶体运移;(2)研究了腐殖酸对碳酸铀酰在饱和石英砂柱中的运移的影响。结果表明,腐殖酸会显著加速碳酸铀酰的运移,且促进作用随着腐殖酸浓度的增大略有增强;(3)研究了腐殖酸和Al(OH)胶体对碳酸铀酰在饱和石英砂柱中运移的影响。低浓度碳酸铀酰时,低浓度腐殖酸无法改变Al(OH)胶体对碳酸铀酰的抑制作用,而高浓度碳酸铀酰时,腐殖酸则会显著促进Al(OH)胶体及碳酸铀酰的运移;(4)通过双位点化学非平衡模型和Tufenkji-Elimelech方程拟合Al(OH)胶体和碳酸铀酰的运移结果,并利用DLVO理论计算Al(OH)胶体与石英砂以及腐殖酸、碳酸铀酰和Al(OH)胶体与石英砂之间的相互作用能。结果显示,模型可以很好地拟合Al(OH)胶体和碳酸铀酰的运移结果。DLVO理论计算结果也与实验结果一致。

关键词： Al(OH)3胶体腐殖酸碳酸铀酰多孔介质共迁移

超临界CO2流体萃取低品位砂岩铀矿的实验研究

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超临界CO2流体萃取低品位砂岩铀矿的实验研究

作者：王伟光南华大学

学位级别：硕士

超临界CO流体具有良好的传质特征，可以大幅度缩短相平衡所需的时间，是高效传质的理想介质。这些传质性质能对矿石中铀的浸出能产生正面的影响。在浸取低品位砂岩铀矿的过程中，超临界CO流体在溶液中能形成较高浓度的碳酸根与铀离子结... 详细信息

超临界CO流体具有良好的传质特征，可以大幅度缩短相平衡所需的时间，是高效传质的理想介质。这些传质性质能对矿石中铀的浸出能产生正面的影响。在浸取低品位砂岩铀矿的过程中，超临界CO流体在溶液中能形成较高浓度的碳酸根与铀离子结合，不需要加入额外的溶浸剂，对环境的污染会大大降低。碳酸根与铀离子能形成高溶解性的络合物，在一定的pH值下，能稳定的存在水溶液中。本文以我们实验室自行设计的超临界流体萃取装置为基础，实验研究了萃取低品位砂岩铀矿的中的铀的可行性，与传统的酸法和碱法地浸相比，有一定的优越性。继而我们实验研究了压力对铀的浸出率的影响，并分析了其中原因。最后考察了浸出时间对铀浸出率的影响。在三个阶段的实验中，我们获得的主要成果如下： (1)在液固比为3:1，采用硫酸铁作为氧化剂的条件下，超临界CO流体可以有效浸出低品位砂岩铀矿石中的铀。 (2)压力在5-12MPa之间，浸出时间为2小时的条件下，铀的浸出率会随着压力的增加而升高。而压力的继续增加，会造成岩石的渗透性越来越小，而铀的浸出率就越来越低。 (3)在压力为10MPa，液固比为3:1，氧化剂为氯化铁以及浸出温度为45℃的条件下，浸出时间为105分钟时，铀的浸出率达到了最大值。

关键词：超临界CO2流体络合物碳酸铀酰平衡状态压力

抗细菌黏附性聚丙烯无纺布用于潜在的海水提铀研究

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抗细菌黏附性聚丙烯无纺布用于潜在的海水提铀研究

辐射接枝制备偕胺肟基无纺布及其在海水提铀中的应用

中国化学会2017全国高分子学术论文报告会

作者：何伟伟张丽霞华道本苏州大学

从海水中富集铀对于核能的可持续发展具有战略意义。然而,海水中微生物在吸附剂表面的黏附会降低材料的吸附速率和吸附容量。本研究通过在聚丙烯无纺布表面修饰胍基和胺肟官能团用于潜在的海水提铀。胍基的引入可有效地抑制细菌的黏附,... 详细信息

从海水中富集铀对于核能的可持续发展具有战略意义。然而,海水中微生物在吸附剂表面的黏附会降低材料的吸附速率和吸附容量。本研究通过在聚丙烯无纺布表面修饰胍基和胺肟官能团用于潜在的海水提铀。胍基的引入可有效地抑制细菌的黏附,同时兼具杀菌性能;胺肟可与碳酸铀酰负离子进行特异性配位。吸附实验表明最快在5小时内达到平衡,在模拟海水中经过4天吸附容量达到1.84 mg/g,循环再生5次后吸附剂仍保持90%以上的吸附效率。进一步使用革兰氏阴性大肠杆菌考察了材料的抗菌性能,结果表明该材料可有效地杀死细菌,阻止细菌的黏附。因此,这种胍基修饰的聚偕胺肟基无纺布材料有望用于真实的海水提铀。

关键词：碳酸铀酰胍基抗黏附无纺布

来源： cnki会议评论

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辐射接枝制备偕胺肟基无纺布及其在海水提铀中的应用

桂北沙子江铀矿床碳、氧、硫同位素特征及其对成矿过程的指示

中国化学会第29届学术年会

作者：郭倚天陈庆德沈兴海北京大学化学分子与工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家实验室

为了实现海水中UO22+的高效富集与回收,通过γ-射线对聚丙烯无纺布进行预辐照接枝丙烯腈,并进行偕胺肟化处理,制备含有偕胺肟的高分子材料。实验发现,仅含偕胺肟基的吸附材料在UO2（NO3）2溶液中,其最大吸附容量为7.0 mg U·g-1;而在（... 详细信息

为了实现海水中UO22+的高效富集与回收,通过γ-射线对聚丙烯无纺布进行预辐照接枝丙烯腈,并进行偕胺肟化处理,制备含有偕胺肟的高分子材料。实验发现,仅含偕胺肟基的吸附材料在UO2（NO3）2溶液中,其最大吸附容量为7.0 mg U·g-1;而在（NH4）4[UO2（CO3）3]溶液中,由于CO32-与偕胺肟基竞争UO22+其最大吸附容量仅为3.5 mg U·g-1。此外,无纺布不能被水较好的浸润,这也在一定程度上影响了其对UO22+的吸附。通过引入亲水性的丙烯酸后,可以改善含偕胺肟基无纺布的疏水性,还可以提高其对铀的吸附速率。实验发现,样品在（NH4）4UO2（CO3）3溶液中,1 h可达到吸附平衡,平衡吸附容量为10.7 mg U·g-1。但经NaOH处理后,材料的吸附容量大大降低至1.8 mg U·g-1。该样品在UO2（NO3）2溶液中的吸附性能与在（NH4）4UO2（CO3）3溶液中完全相反,即用NaOH处理过的材料的吸附容量与吸附速率均明显优于未经处理的材料。故我们猜测吸附UO22+的决速步可能是UO2（CO3）34的分解,而羧基中的质子可以有效的促进其解离。

关键词：无纺布偕胺肟碳酸铀酰

来源： cnki会议评论

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矿物学报 2009年第S1期29卷 326-327页

作者：石少华胡瑞忠温汉捷孙如良王加昇陈恒中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室贵州贵阳550002 中国科学院研究生院北京100049 广西310核地质大队广西桂林541213

沙子江矿床位于广西桂林市资源县境内,是苗儿山铀矿田内重要的花岗岩型铀矿床之一,在上世纪60～70年代桂北普查会战时由原中南地勘局发现并提交储量,经近年来补充勘探已经落实为大型铀矿床.

关键词：成矿过程成矿流体黄铁矿花岗岩型铀矿床方解石沙子硫同位素组成铀成矿碳酸铀酰铀沉淀