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广东化工 2022年第13期49卷 231-234页

作者：肖勇刘海峰陈敏胡超凡雷炳富华南农业大学材料与能源学院广东广州510642 华南农业大学公共基础课实验教学中心广东广州510642

结合农业院校特色和化学类专业特点,将科研成果转化为创新实验教学内容,介绍一种采用低温水热法制备石墨化碳点的创新性实验设计。该实验包含石墨化碳点的制备、结构形貌表征及光致发光特性等内容。实验方法简单,重复性好,易于学生操作... 详细信息

结合农业院校特色和化学类专业特点,将科研成果转化为创新实验教学内容,介绍一种采用低温水热法制备石墨化碳点的创新性实验设计。该实验包含石墨化碳点的制备、结构形貌表征及光致发光特性等内容。实验方法简单,重复性好,易于学生操作。通过文献调研和实验操作,学生能更深入地了解水热法和碳点等相关科研知识,激发学生科研兴趣,能够激励学生的求知欲望、提高学生的实验创新技能、培养学生的科学素养,提高了教学质量的目的。

关键词：创新实验化学实验活性炭水热法石墨化碳点

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氮化碳表面修饰与靶向沉积助催化剂调控电荷分离及其光解水制氢研究

氮化碳表面修饰与靶向沉积助催化剂调控电荷分离及其光解水制氢研...

引用

作者：魏子桓天津理工大学

学位级别：硕士

当今社会,化石能源过度消耗和环境污染问题日益严重,迫切需要开发利用清洁的可再生能源来应对这些挑战。光催化水分解制氢技术将太阳能转化为氢能,是解决能源危机的有效途径之一。由于石墨相氮化碳（g-CN）独特的电子结构、具有可见光... 详细信息

当今社会,化石能源过度消耗和环境污染问题日益严重,迫切需要开发利用清洁的可再生能源来应对这些挑战。光催化水分解制氢技术将太阳能转化为氢能,是解决能源危机的有效途径之一。由于石墨相氮化碳（g-CN）独特的电子结构、具有可见光响应、环境友好、低成本和良好的化学稳定性,是最有前途的光解水制氢材料之一。对g-CN进行分子结构与表面改性,从而拓展电子离域,促进光生载流子的产生与分离,提高水还原制氢性能是光解水制氢领域的重点研究问题。本文以g-CN为研究对象,通过构建p-π共轭结构、负载石墨化碳点（GCDs）和靶向沉积NiS助催化剂对g-CN进行改性,探索了不同改性手段对光催化剂光生载流子转移和分离及光解水制氢性能的影响,分析了光催化产氢机理。具体研究工作如下:（1）共轭结构修饰是提高g-CN光催化活性的有效策略。因此本章工作利用简单的水热处理将羟基（-OH）基团偶联到g-CN的C原子上,以改善光生载流子的产生和分离。实验和DFT计算结果表明,水热处理使得-OH的O 2p轨道和三-s-三嗪的π轨道之间形成p-π共轭结构,拓展了电子离域,增加了载流子的浓度,-OH基团作为电子传输通道,促进了载流子的转移与分离。模拟阳光照射下,-OH接枝的g-CN的最大H产生速率为2.3 mmol?g?h,是原始g-CN的1.42倍。（2）GCDs保留了石墨的π电子典型结构,具有良好的电子传输特性,在g-CN表面引入GCDs可以有效地调整能带结构,促进平面内电荷分离和转移。本章利用两步热聚合法制备了GCDs修饰的g-CN。结果表明,GCDs键合到了三-s-三嗪环结构边缘的-NH上,既没有破坏g-CN的基本结构,同时形成了稳定的化学键。GCDs的引入拓展了g-CN的π电子离域,优化了材料的能带结构并降低了产氢反应过电势。除此之外GCDs良好的电子传输性能使其作为导电桥,促进光生电子由g-CN向助催化剂的迁移,进一步提升光催化产氢活性。在λ>420 nm的可见光照射下,GCDs修饰g-CN光催化剂负载2 wt%Pt时,最佳产氢速率达到596.2μmol·g·h,是同样条件下g-CN的3倍,在连续5次循环制氢测试中保持稳定。（3）NiS具有良好的载流子迁移能力和较低的成本,被认为是最有希望替代贵金属的助催化剂之一。然而大量研究工作中报道的NiS助催化剂都是随机负载在g-CN上,不利于光生载流子的高效迁移。本章在前文的基础上以GCDs作为“靶”利用原位光沉积法在GCDs/g-CN表面靶向沉积NiS。一系列表征结果表明NiS纳米粒子成功沉积在富集光生电子的GCDs上,产氢过程实现了光生电子由g-CN到GCDs再到NiS的定向迁移。在λ>420 nm的可见光照射下,NiS/GCDs/g-CN的NiS负载量为0.38 wt%时,最高的产氢速率为565.2μmol·g·h,420 nm单色光表观量子效率为8.0%,分别是同样光沉积条件下NiS负载g-CN的5.38和2.58倍,是2 wt%Pt负载g-CN的1.83和1.21倍。并且NiS/GCDs/g-CN在连续5次循环制氢测试中保持稳定。催化性能提升的原因是GCDs诱导靶向沉积NiS,GCDs促进了g-CN光生载流子的产生和转移,更多的光生电子定向迁移至NiS,减少了电子迁移过程的能量损耗,提高了电子的迁移效率。同时,光生空穴在NiS周围的富集受到抑制,提升了产氢稳定性。

关键词： g-C3N4 光解水 p-π共轭石墨化碳点 NiS

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