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在助催剂存在下以BaCO3为载体的金属氧化物对甲烷氧化偶联反应的催化作用

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Chinese Journal of Catalysis 1988年第4期 423-427页

作者：王新平刘勤邵允沈鸿福东北师范大学化学系东北师范大学化学系长春

甲烷通过氧化偶联反应合成乙烯和乙烷,是其开发利用的途径之一.自Keller等再次报道这一反应研究结果以来,各国研究者不断报道了各种具有研究价值的催化剂.Hinsen等提出PbO/γ-AlO是较好的催化剂;Driscoll等以NO为供氧物质,提出了Li-MgO;... 详细信息

甲烷通过氧化偶联反应合成乙烯和乙烷,是其开发利用的途径之一.自Keller等再次报道这一反应研究结果以来,各国研究者不断报道了各种具有研究价值的催化剂.Hinsen等提出PbO/γ-AlO是较好的催化剂;Driscoll等以NO为供氧物质,提出了Li-MgO;Moriyama等进而认为Na-MgO是更好的催化剂.同时,SmO,LaAlO,

关键词：催化作用甲烷氧化偶联反应金属氧化物 BaCO3

使用新型膜反应器进行选择性甲烷氧化偶联反应氧化物离子的迁移

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石油与天然气化工 1995年第1期 33-33页

使用新型膜反应器进行选择性甲烷氧化偶联反应氧化物离子的迁移ＴａｋａｏＮｏｚａｋｉ等，Ａ．Ｉ．Ｃｈ．Ｅ．ＪＯＵＲＮＡＬ８７０～９７，４０（５），１９９４用碱性或碱土金属化合物改性为非多孔膜被负载在多孔ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ... 详细信息

使用新型膜反应器进行选择性甲烷氧化偶联反应氧化物离子的迁移ＴａｋａｏＮｏｚａｋｉ等，Ａ．Ｉ．Ｃｈ．Ｅ．ＪＯＵＲＮＡＬ８７０～９７，４０（５），１９９４用碱性或碱土金属化合物改性为非多孔膜被负载在多孔ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３管上，成功地高选择性地（９０％）...

关键词：甲烷氧化偶联反应膜反应器离子

表面活性剂修饰的常规浸渍法制备的高分散型La2O3/MgO并应用于甲烷氧化偶联反应

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表面活性剂修饰的常规浸渍法制备的高分散型La2O3/MgO并应用于甲...

La2Zr2O7催化剂结构相变对甲烷氧化偶联反应性能的影响

中国化学会第28届学术年会

作者：侯玉慧李琪董玲玉翁维正夏文生万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室

＜正＞稀土氧化物因其特有的储释氧功能,而成为烷烃选择性氧化的理想催化剂之一。开发负载型催化剂一方面可以提高稀土的利用效率,另一方面可以有效地节约稀土资源。本部分的工作采用表面活性剂PVP修饰的浸渍方法制备了不同PVP添加量的3... 详细信息

＜正＞稀土氧化物因其特有的储释氧功能,而成为烷烃选择性氧化的理想催化剂之一。开发负载型催化剂一方面可以提高稀土的利用效率,另一方面可以有效地节约稀土资源。本部分的工作采用表面活性剂PVP修饰的浸渍方法制备了不同PVP添加量的30%La2O3/MgO催化剂,

关键词：负载型稀土氧化物高度分散甲烷氧化偶联反应

来源： cnki会议评论

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燃料化学学报 2020年第8期48卷 949-959,I0005页

作者：孟豪林明桂牛鹏宇王俊刚侯博李德宝中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023

采用共沉淀法并通过改变焙烧温度制备了一系列具有不同晶相结构的La2Zr2O7催化剂,在微型固定床反应器上评价其甲烷氧化偶联反应性能,并利用XRD、Raman、CO2-TPD、XPS等表征手段,探究催化剂的物相结构、表面碱性以及表面氧物种的变化规... 详细信息

采用共沉淀法并通过改变焙烧温度制备了一系列具有不同晶相结构的La2Zr2O7催化剂,在微型固定床反应器上评价其甲烷氧化偶联反应性能,并利用XRD、Raman、CO2-TPD、XPS等表征手段,探究催化剂的物相结构、表面碱性以及表面氧物种的变化规律。结果表明,随着焙烧温度从700℃逐渐升高到1200℃,La 2Zr2O7催化剂结晶度不断提高,晶相发生明显变化,从无定形结构逐渐向缺陷萤石结构过渡,最终转变成烧绿石结构。焙烧温度提高促使La2Zr2O7晶相转变过程中,催化剂表面的碱性强度减弱,中等碱性位数量以及具有催化活性的表面氧物种O2^2-和O2^-的相对含量不断减少,致使催化剂的CH4转化率和C2+选择性不断降低。其中,无定形LZO-CP-700催化剂表现出最佳的甲烷氧化偶联反应性能。

关键词： La 2Zr 2O 7 结构变化表面碱性氧物种甲烷氧化偶联反应

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甲烷氧化偶联催化反应研究进展

现代化工 1988年第4期8卷 14-18页

作者：王连驰于作龙吴越中国科学院长春应用化学研究所

甲烷氧化偶联生成乙烷和乙烯是几年前出现的新工艺。此反应不仅对天然气的化工利用(不是作燃料)来说非常重要,而且在低级烷烃的活化上也具有相当重要的学术意义,因此近几年来国际上对这一反应的研究非常活跃。本文综述了几年来对各类催... 详细信息

甲烷氧化偶联生成乙烷和乙烯是几年前出现的新工艺。此反应不仅对天然气的化工利用(不是作燃料)来说非常重要,而且在低级烷烃的活化上也具有相当重要的学术意义,因此近几年来国际上对这一反应的研究非常活跃。本文综述了几年来对各类催化剂的研究进展。

关键词：甲烷氧化偶联甲烷氧化偶联反应甲基乙烯乙烷表面积负载量 PbO 链烷基烯烃烷烃催化剂反应机理反应历程

研制稀土烧绿石和钙钛矿型复合氧化物催化剂用于甲烷氧化偶联制乙烯

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研制稀土烧绿石和钙钛矿型复合氧化物催化剂用于甲烷氧化偶联制乙...

作者：龚颖南昌大学

学位级别：硕士

甲烷氧化偶联反应(OCM)是将甲烷直接转化为低碳烯烃的有效途径之一,具有重要的理论研究意义和潜在应用价值。由于甲烷结构稳定,其分子活化须在高温下才能发生,反应物和产物的深度氧化难以避免,因而导致C产物单程收率低,限制了该反应的... 详细信息

甲烷氧化偶联反应(OCM)是将甲烷直接转化为低碳烯烃的有效途径之一,具有重要的理论研究意义和潜在应用价值。由于甲烷结构稳定,其分子活化须在高温下才能发生,反应物和产物的深度氧化难以避免,因而导致C产物单程收率低,限制了该反应的工业化应用。设计制备低温反应性能良好或C产物单程收率达到30%的催化剂是当前OCM反应的主要研究方向。针对上述问题,本文首先对比研究了含不同A位阳离子(Ln=La,Nd,Sm)的稀土ABO烧绿石与ABO钙钛矿型催化剂的OCM反应性能差异,发现了两种不同类型复合氧化物的活性氧物种生成机制的不同,因而分别在高低温区具有良好的反应性能。在此基础上,通过调控A、B位离子的化学计量比以改变ABO催化剂的晶相结构,设计制备了低温性能优良、非化学计量比的ABO复合氧化物催化剂。利用多种表征方法,深入探讨了不同结构对催化剂表面氧空位、活性氧物种,碱性位点及其对反应性能的影响。主要内容如下:第一部分:利用甘氨酸燃烧法制备了一系列LnZrO和Ln Al O(Ln=La,Nd,Sm)复合氧化物催化剂用于OCM反应。XRD和Raman表明,LnZrO复合氧化物均为无序缺陷萤石结构,Ln Al O为六方或者正交的钙钛矿结构。相比于Ln Al O催化剂,LnZrO催化剂在低温具有较好的反应活性和C选择性。随着反应温度升高,两种类型催化剂的反应性能的差异逐渐减小,在高温反应区二者反应性能接近。原位Raman结果表明,具有无序缺陷萤石结构的LnZrO复合氧化物,其晶相结构及无序度不受反应温度的影响,因其具有本征氧空位,在温度较低时氧空位可吸附活化气相氧生成OCM活性氧物种,表现出良好的低温反应性能;而Ln Al O钙钛矿催化剂须在高温发生相变,导致晶格畸变从而产生氧空位,因此其氧空位形成温度较烧绿石型复合氧化物高,这导致其高温反应性能较好。CO-TPD、原位红外等结果表明催化剂表面不同强度、不同含量的碱性位点可影响其C产物收率;CH脉冲、CH-TPSR、EPR等结果证明该两类催化剂的OCM活性氧物种均为超氧(O)中心,且催化剂表面的O含量与中等强度碱性位点的量密切相关,两者相互作用决定了催化剂的OCM反应性能。第二部分:基于第一部分的工作,利用甘氨酸燃烧法制备了A、B位离子计量比不同的NdCeO复合氧化物用于OCM反应,其中NdCeO、NdCeO为立方萤石结构,而NdCeO、NdCeO、NdCeO为稀土氧化物C型结构。NdCeO催化剂具有良好的低温反应性能,在450℃可获得19.0%的甲烷转化率和7.7%的C收率。CO-TPD结果表明,催化剂表面的O中心和中等强度碱性位点对OCM反应至关重要,其含量越多,C产物选择性越高。原位Raman、EPR、XPS等结果表明催化剂的OCM活性氧物种O含量与表面氧空位浓度呈正相关。氧空位含量最丰富的NdCeO催化剂可催生出最大量的超氧物种O,同时具有最适当的碱性位点,因此OCM反应性能最佳。

关键词：甲烷氧化偶联反应 Ln2Zr2O7烧绿石 LnAlO3钙钛矿非化学计量比NdnCe2-nOx 活性氧产生机制

研制稀土立方萤石结构复合氧化物催化剂用于甲烷氧化偶联制乙烯

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研制稀土立方萤石结构复合氧化物催化剂用于甲烷氧化偶联制乙烯

作者：张之轩南昌大学

学位级别：硕士

甲烷氧化偶联(OCM)可一步将甲烷转化为重要的化工平台分子乙烯,近四十年来受到广泛的关注。迄今为止已有2000余种催化剂用于该反应,但它们的C单程产率仍然很难达到30%这一工业化应用的最低要求。研制低温性能优良或C单程产率高的甲烷氧... 详细信息

甲烷氧化偶联(OCM)可一步将甲烷转化为重要的化工平台分子乙烯,近四十年来受到广泛的关注。迄今为止已有2000余种催化剂用于该反应,但它们的C单程产率仍然很难达到30%这一工业化应用的最低要求。研制低温性能优良或C单程产率高的甲烷氧化偶联催化剂仍具有十分重要的意义。本论文由两部内容组成。第一部分利用共沉淀法、柠檬酸溶胶-凝胶法和甘氨酸燃烧法制备了三种具有无序缺陷萤石结构的YZrO复合氧化物用于OCM反应。第二部分利用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了A位离子分别为Li、Na和K三种碱金属离子的ACe O复合氧化物用于OCM反应。系统研究了该两类催化剂表面活性氧物种、碱中心、氧空位浓度、复合氧化物晶相结构之间的关系及它们对OCM反应性能的影响。主要内容如下:第一部分:利用共沉淀法(CP)、柠檬酸溶胶-凝胶法(SOL)、甘氨酸燃烧法(GNC)制备了三种具有无序缺陷萤石结构的YZrO复合氧化物用于OCM反应。反应性能测试结果表明YZrO-GNC可在500 C获得3.5%左右的C产物产率。三种方法制备的YZrO复合氧化物在750 C达到最高C产率,其OCM反应性能顺序为YZrO-GNC>YZrO-SOL>YZrO-CP。XRD和Raman结果表明三种YZrO催化剂均为无序缺陷萤石结构。YZrO晶格无序度越大,其OCM反应性能越好。CO-TPD结果表明中等强度碱性位点能够稳定催化剂表面活性氧物种从而有利于C选择性;催化剂表面中等强度碱中心量越高,其C选择性越高。原位EPR、O-TPD、XPS O 1s结果表明O和O亲电氧物种为该三种催化剂的活性氧中心,其含量越高则C产物产率越高。电导率测试结果表明氧离子电导率越高,催化剂表面氧空位浓度越大。由于甘氨酸燃烧法制备的YZrO-GNC催化剂具有最大的比表面积,最丰富的中等强度碱中心、亲电氧物种及最高的氧离子电导率,因而具有最优的OCM反应性能。第二部分:为研究和开发反应性能较优异的OCM催化剂,采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备一系列A位离子为Li、Na、K碱金属离子,B位离子为Ce的ACe O复合氧化物催化剂用于OCM反应。作为对照,利用同样的合成方法合成了Ce O。反应性能测试结果表明NaCe O在800 C的反应温度下可获得16.3%左右的C产物收率。四种催化剂的OCM反应性能顺序为NaCe O>KCe O>LiCe O>Ce O。XRD和Raman结果表明四种催化剂均为无序缺陷萤石结构。CO-TPD结果表明中、强等强度碱性位点能够稳定催化剂表面活性氧物种从而有利于C选择性。催化剂表面的中、强等强度碱中心量越大,其C选择性越高。原位Raman和XPS O 1s结果表明O和O亲电氧物种为该系列催化剂OCM活性氧物种,其含量越高C产物收率越高。XPS Ce 3d测试结果表明Ce浓度越高,氧空位浓度也越大。NaCe O催化剂具有最大量的中、强等强度碱中心、亲电氧物种和最大的氧空位浓度,因而具有最优的OCM反应性能。

关键词：甲烷氧化偶联反应无序缺陷萤石结构表面活性氧物种表面碱中心构效关系

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计算机辅助甲烷氧化偶联催化剂设计研究

浙江大学学报（工学版） 2002年第2期36卷 129-133页

作者：黄凯陈丰秋詹晓力吕德伟浙江大学化学工程系浙江杭州310027

制备了一种多组分的甲烷氧化偶联催化剂 .为了找到较优的催化剂配方 ,应用人工神经网络辅助设计催化剂 ,并确定了辅助设计的步骤及网络结构 ;将 L evenberg- Marquardt法用于网络的训练 ,改进了网络的收敛特性 ;以训练好的网络为目标函... 详细信息

制备了一种多组分的甲烷氧化偶联催化剂 .为了找到较优的催化剂配方 ,应用人工神经网络辅助设计催化剂 ,并确定了辅助设计的步骤及网络结构 ;将 L evenberg- Marquardt法用于网络的训练 ,改进了网络的收敛特性 ;以训练好的网络为目标函数 ,应用 SWIFT方法优化得到了较优的甲烷氧化偶联催化剂配方 ,实验表明 ,该催化剂的C2 收率可达 2 0 .77% 。

关键词：计算机辅助设计催化剂甲烷氧化偶联反应人工神经网络乙烯配方设计 SWIFT法

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石油化工 2000年第1期29卷 76-77页

石科院等开发芳烃异构化催化剂等新技术通过鉴定由中国石化集团公司石油化工科学研究院、扬子石化公司和中国石油天然气集团公司抚顺石油三厂共同承担的“ＳＫＩ－４００－４０芳烃异构化催化剂研制、工业试生产及工业应用”项目；由石... 详细信息

石科院等开发芳烃异构化催化剂等新技术通过鉴定由中国石化集团公司石油化工科学研究院、扬子石化公司和中国石油天然气集团公司抚顺石油三厂共同承担的“ＳＫＩ－４００－４０芳烃异构化催化剂研制、工业试生产及工业应用”项目；由石油化工科学研究院、齐鲁石化公司、抚顺石油三厂和温州市双华石化三剂制造厂共同承担的“甲苯择型歧化催化剂研制、工业试生产及工业侧线试验”项目；由石油化工科学研究院承担的“ＮＦＭ抽提蒸馏分离苯中试”项目，已分别完成不同阶段的研究开发任务。于近日通过中国石化集团公司的技术鉴定。与会专家认为，扬子石化公司异构化装置采用ＳＫＩ－４００－４０芳烃异构化催化剂，在原有设备不变的情况下，实现了产量由４５万ｔ／ａ扩大到６０万ｔ／ａ的目标，经济效益显著，达到国际领先水平。甲苯择型歧化催化剂经工业试生产及工业侧线试验表明，催化剂具有良好的活性、选择性和再生性能，达到国际先进水平，具备了进一步工业应用的条件。ＮＦＭ抽提蒸馏分离苯中试工艺流程简单、能耗低，主要技术指标达到国际同类先进水平。燕山石化２０００ｔ／ａ低分子聚丁二烯装置通过技术鉴定近日，中国石化集团公司技术开发中心在燕山石化公司召开１，２－低分子聚丁二烯生产装置工业...

关键词：低碳醇扬子异构化催化剂终缩聚反应器石化公司甲烷氧化偶联反应氯化聚氯乙烯过氯乙烯树脂中国石化集团公司中国石油天然气集团公司复合袋扩产改造