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煤基炭材料制备技术研究及展望

化工新型材料 2023年第9期51卷 248-253,258页

作者：郝彩红王云伟胡胜亮中北大学能源与动力工程学院太原030051 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001

在能源安全和环境污染的双重压力下,发展煤基炭材料是实现煤炭清洁高效利用,助力实现“碳达峰”和“碳中和”目标的有效途径。煤炭由于储量丰富、碳含量高、具有特殊的芳香结构等特点使其在合成炭材料方面表现巨大潜力。主要综述了煤基... 详细信息

在能源安全和环境污染的双重压力下,发展煤基炭材料是实现煤炭清洁高效利用,助力实现“碳达峰”和“碳中和”目标的有效途径。煤炭由于储量丰富、碳含量高、具有特殊的芳香结构等特点使其在合成炭材料方面表现巨大潜力。主要综述了煤基炭材料如活性炭、碳点、碳纳米管、石墨烯、碳纳米纤维等的制备技术和应用,并展望了煤基炭材料发展趋势。

关键词：煤炭煤基炭材料制备技术环境

同步辐射SAXS/WAXS原位研究煤干馏过程中孔隙和碳骨架结构的变化

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同步辐射SAXS/WAXS原位研究煤干馏过程中孔隙和碳骨架结构的变化

作者：王跃翔太原理工大学

学位级别：硕士

煤炭是重要的化石能源,其分级分质利用一直是煤化工领域研究的热点。干馏是煤炭清洁高效利用的一种重要途径,研究煤炭干馏过程中的结构变化规律对于改进煤炭热加工工艺和开发新技术具有重要意义。煤干馏的研究历史悠久,但多集中在静态... 详细信息

煤炭是重要的化石能源,其分级分质利用一直是煤化工领域研究的热点。干馏是煤炭清洁高效利用的一种重要途径,研究煤炭干馏过程中的结构变化规律对于改进煤炭热加工工艺和开发新技术具有重要意义。煤干馏的研究历史悠久,但多集中在静态离线研究以及工艺改进,关于原位研究,尤其是针对同步分析煤高温干馏过程中孔隙与碳骨架结构变化的原位表征尚未见报道,主要因素可能是受限于相应表征手段和原位干馏设备的开发。新型同步辐射X射线散射技术的出现,推动了这一领域的发展。本研究依托北京同步辐射装置(BSRF),结合煤干馏条件自主研发了一款原位高温加热炉,将其集成在小角X射线散射实验站上,建立了原位研究煤干馏过程的平台。以先进的同步辐射技术为探针,应用小角X射线散射(SAXS)和广角X射线散射(WAXS)方法,对煤干馏过程中孔隙和碳骨架结构的原位变化进行了研究,主要内容包括:(1)一款应用于SAXS/WAXS同时原位测量的煤高温干馏炉的开发。煤炭的SAXS和WAXS二维散射图像具有各向同性特征,一维散射信号即可用于分析煤炭结构。通常情况下,对于煤炭常用的X射线波长(0.1–0.2 nm),SAXS的角度2θ≤5°,WAXS的角度2θ≤60°即可覆盖主要散射信号。基于此,我们开发了一款原位设备,能够单独或同时获得两维SAXS图像和一维WAXS图像,实现高温(1200°C)环境下的原位测试。并以五阳煤为例进行原位实验,证实设备可靠、结果合理。该设备的研发为环境场作用下煤微观结构原位观测研究提供了硬件支撑,目前已集成到BSRF1W2A SAXS实验站被用户使用。(2)SAXS原位研究炼焦煤与非炼焦煤干馏过程中分形结构的变化。运用同步辐射SAXS原位研究了六种不同煤阶煤炭(褐煤、气煤、肥煤、焦煤、贫瘦煤、无烟煤)的分形结构在高温(1200°C)干馏过程中的变化特征。结果表明煤炭在干馏过程中的分形结构基本处于表面分形,在数值上分形维数随温度的变化呈现出较强的阶段性。与炼焦煤相比非炼焦煤在干馏终温下分形维数均出现了显著的降低,原因一方面可能是在高温下灼热的残渣炭表面出现沉积碳,堵塞了部分孔隙,使表面粗糙程度下降,分形维数下降;另一方面在干馏后期不稳定的残渣炭发生开裂,形成较大的裂隙,使测试尺度范围内的孔隙大规模减少,造成分形维数的下降。SAXS原位研究结果表明分形维数可以较好的反映煤炭干馏过程中孔隙结构的非均质性以及表面粗糙程度。(3)WAXS原位研究无烟煤干馏过程中碳骨架结构的变化。应用同步辐射WAXS原位研究了侯村无烟煤高温干馏以及1200°C残渣炭自然冷却过程中碳骨架结构的变化。结果表明在整个连续过程中,类石墨微晶的晶面间距(d)、层片堆积高度(L)、层片直径(L)的变化大致分别呈“Λ”、“V”和“V”的趋势,极值点均出现在加热阶段的1000°C,推测此温度为侯村无烟煤石墨化的开始。不同温度下离线样品XRD结果的微晶结构参数变化幅度明显小于原位测试结果,但二者的变化趋势类似。与原位WAXS相比,在离线XRD曲线中可以明显看出随温度的升高500°C以后(100)峰逐渐变窄变高,表明在残渣炭冷却的过程中微晶碳网尺寸发生了剧烈的变化,此现象在原位WAXS冷却曲线中得到了证实。WAXS原位研究结果真实地表现出了侯村无烟煤干馏过程中由物理化学反应引起的微晶及碳骨架结构变化的特征。(4)SAXS-WAXS同步原位研究焦煤干馏过程中孔隙和碳骨架结构的同时变化。应用同步辐射SAXS-WAXS联用技术原位研究了马兰焦煤和柳林焦煤在高温干馏过程中孔隙和碳骨架结构的同时变化特征。结果表明两种焦煤的结构随温度的变化历程整体上类似、局部强度不同。散射曲线在整个干馏过程中均表现出Porod正偏离,偏离的原因可能是CH等气体界面层的存在以及矿物质和胶质体的协同作用。在升温过程中,两种焦煤的结构变化呈现明显的阶段性,400°C和700°C是两个重要的转折点,400°C时由于胶质体的产生导致SAXS图像散射减弱,Porod偏离增大,孔隙率和比表面积降低,芳香层定向混乱;700°C时半焦开始缩聚形成焦炭,Porod偏离减弱,孔隙率和比表面积增加,芳香层片不断扩张生长,向着碳网尺寸增大的方向发展,是石墨化开始的标志,在此阶段两种焦煤的孔径均有明显向10 nm以下孔径过渡的趋势。在冷却阶段,焦炭继续缩聚老化,孔隙结构较为稳定,而碳骨架结构变化较大,碳网间的排列逐渐规则化。该研究揭示了焦煤孔隙和碳骨架结构在加热和冷却的整个连续过程中的原位变化特征,对于同步辐射SAXS-WAXS在煤干馏领域的应用具有开创性的意义。

关键词：煤炭干馏孔隙碳骨架 SAXS WAXS 同步辐射

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宋代能源结构变迁原因探析

中州学刊 2019年第5期 123-127页

作者：柴国生中国政法大学博士后流动站中原工学院

宋代燃料结构发生变化,初步形成了封建社会中后期“北方多石炭,南方多木炭”的基本能源格局。煤炭的大量使用并非因森林资源枯竭导致“被动式”的以煤代薪。通过对燃料资源利用量与社会消耗量进行比较,可知宋代生物质燃料资源总体充裕,... 详细信息

宋代燃料结构发生变化,初步形成了封建社会中后期“北方多石炭,南方多木炭”的基本能源格局。煤炭的大量使用并非因森林资源枯竭导致“被动式”的以煤代薪。通过对燃料资源利用量与社会消耗量进行比较,可知宋代生物质燃料资源总体充裕,燃料结构变迁是因生物质燃料与社会持续发展的不适应性等诸多因素综合作用下的历史必然,比如燃料生产、运输成本等因素制约等。宋代煤炭对薪炭的替代地域和程度有限,未能改变农耕社会生物质燃料的基础作用和地位,也不足以引发推动社会实质性变革的“燃料革命”。

关键词：宋代薪柴煤炭燃料结构

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农村典型固体燃料燃烧热动力学特性研究

制冷与空调（四川） 2022年第6期36卷 863-869页

作者：章鹏鑫邓梦思马荣江余南阳西南交通大学机械工程学院成都610031

固体燃料是农村最主要的能源之一,为研究农村地区典型固体燃料的燃烧特性,选取包含木头、玉米秸秆、木质颗粒和玉米秸秆颗粒在内的四种生物质燃料和包含烟煤块、烟煤煤球、兰炭和兰炭蜂窝煤在内的四种煤炭燃料进行热动力学分析。结果表... 详细信息

固体燃料是农村最主要的能源之一,为研究农村地区典型固体燃料的燃烧特性,选取包含木头、玉米秸秆、木质颗粒和玉米秸秆颗粒在内的四种生物质燃料和包含烟煤块、烟煤煤球、兰炭和兰炭蜂窝煤在内的四种煤炭燃料进行热动力学分析。结果表明:八种燃料主要失重过程均发生在挥发分析出燃烧阶段和焦炭燃烧阶段;生物质燃料在挥发分析出燃烧阶段的活化能大于焦炭燃烧阶段的活化能而煤炭燃料则相反。研究结果可为农村地区固体燃料加工技术和清洁炉具设计提供理论指导。

关键词：农村地区生物质煤炭热重分析热动力学特性

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煤基功能炭材料的制备及应用

洁净煤技术 2023年第2期29卷 14-39页

作者：冯士展冷昌宇王鲁香龚新一徐梦姣郭楠楠艾礼莉张青新疆大学化学学院新疆乌鲁木齐830046

基于分子化学工程和纳米材料科学的技术理念,发展和应用煤基功能炭材料,对于实现煤炭资源清洁利用以及高附加值煤炭产业升级具有重要意义。煤是由芳香族和氢化芳香族基团组成的、具有三维(3D)交联网络结构的天然材料。独特的分子结构特... 详细信息

基于分子化学工程和纳米材料科学的技术理念,发展和应用煤基功能炭材料,对于实现煤炭资源清洁利用以及高附加值煤炭产业升级具有重要意义。煤是由芳香族和氢化芳香族基团组成的、具有三维(3D)交联网络结构的天然材料。独特的分子结构特性赋予煤(煤的衍生物)具有合成多种煤基功能炭材料的巨大潜力。近20 a来,煤基功能碳材料取得了很大进展,对其进行全面总结,有利于明确煤炭及其衍生物制备功能碳材料的现状和发展方向。利用分子剪切、化学气相沉积、电弧放电、静电纺丝等技术手段,实现了零维到三维煤基功能碳材料的可控制备,系统梳理了煤基石墨烯炭量子点、炭球、炭纳米管、炭纤维、煤基石墨烯及煤基多孔炭的研究现状。重点总结了多维煤基炭功能材料在储能、催化、界面分离等领域的优势和不足。分析讨论了煤基功能炭材料面临的可控度低、分子结构复杂以及合成手段难以规模化应用等问题,以期为新型煤基功能炭材料的设计、制备和应用提供一定的参考和启示。

关键词：煤炭煤基功能炭材料设计策略制备方法应用领域

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煤与厨余垃圾混合燃烧过程分析及动力学研究

煤与厨余垃圾混合燃烧过程分析及动力学研究

作者：张歆悦燕山大学

学位级别：硕士

厨余废弃物的产量逐年增加,其中有机质含量较多的部分有很多合适的处理方式,但其中的甲壳类、骨类废弃物不容易处理,在自然环境中也极难降解。针对这种状况,本文选用骨类垃圾中的较有代表性的牛骨、鱼骨,将这类生物质材料与常见的三种... 详细信息

厨余废弃物的产量逐年增加,其中有机质含量较多的部分有很多合适的处理方式,但其中的甲壳类、骨类废弃物不容易处理,在自然环境中也极难降解。针对这种状况,本文选用骨类垃圾中的较有代表性的牛骨、鱼骨,将这类生物质材料与常见的三种煤炭进行不同比例的掺混,研究混合物在空气氛围下升温的失重情况。对实验得到的失重曲线进行分析,可得到其燃烧性能、燃烧动力学特性等相关参数,并对两种物料掺烧的协同作用进行分析。结果表明:牛骨/烟煤、牛骨/无烟煤、兰炭/牛骨、兰炭/鱼粉这几组物料的掺烧实验中,随着生物质垃圾所占比例的增加,反应所需的活化能E减小,燃烧的初始温度在降低;混合物料的平均燃烧速率、最大燃烧速率、综合燃烧特性指数均下降;混烧的温度窗口收窄,最大失重速率对应的温度随牛骨比重的增加而降低,综合燃烧特性指数降低;物料在掺烧过程中,不同温度范围会产生相互促进或抑制作用。本文又对厨余垃圾中占比较多的组分,根茎类和叶茎类蔬菜的代表土豆和包菜与兰炭进行掺烧,研究其燃烧失重特性。通过对不同掺混比物料的掺烧失重数据的分析,计算其燃烧动力学特性,并对两物料进行协同性分析。土豆与包菜的添加使得混合物的燃烧初温、燃烧平均速率下降,但最大燃烧速率有所上升,失重率变化不明显。燃烧动力学分析得出混合物的反应活化能E随着土豆和包菜的添加量而减小,与燃烧初温下降相符。兰炭与包菜混烧、兰炭和土豆混烧依次在600℃、650℃附近相互抑制,ΔW（协同作用程度）依次是-12%、-7%;在450℃附近相互促进,ΔW（协同作用程度）依次是5%和30%。对以上物料的燃烧过程选用2个连续一级反应模型进行拟合,得到相应的燃烧动力学参数,拟合的相关度均大于0.95。最后,本文在兰炭中掺入不同比例的牛骨成分,研究其对兰炭灰熔融特性的影响。实验结果表明:在兰炭中掺入牛骨随着牛骨所占百分比的提高,其混合物灰的四个特征温度均有提高。

关键词：厨余垃圾煤炭热重分析动力学分析灰熔融特性

活性炭的制备及其理化性质对VOCs吸附性能的影响研究

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活性炭的制备及其理化性质对VOCs吸附性能的影响研究

作者：金春江昌吉学院

学位级别：硕士

本文利用一步快速热解活化法和一步物理-化学活化法两种制炭工艺,选取不同种类煤炭和生物质作为制炭原材料,制取了不同种类的活性炭材料。研究了活性炭孔结构形成与制备工艺方法和使用的活化剂之间的关系,详细阐述活性炭的理化性质及其... 详细信息

本文利用一步快速热解活化法和一步物理-化学活化法两种制炭工艺,选取不同种类煤炭和生物质作为制炭原材料,制取了不同种类的活性炭材料。研究了活性炭孔结构形成与制备工艺方法和使用的活化剂之间的关系,详细阐述活性炭的理化性质及其孔隙形成机理。并选取乙酸乙酯(CHO)、甲苯(CH)、对二甲苯(CH)三种典型VOCs气体作为模拟污染气体,在固定床吸附系统进行VOCs去除实验,探讨和分析了活性炭理化性质与吸附性能的联系。讨论的详细内容和结论为下面几点:以采用一步快速热解活化法制炭方法,从椰子壳中制取了活性炭粉体。通过设计的单变量实验条件,研究了温度和活化气氛(氧和水蒸气含量)对ACPs孔结构的影响,温度在700至1000℃范围变化,氧含量范围为0%～8%,水蒸气含量范围为0%～30%。通过BET和SEM对ACPs的孔结构和表面特征进行了表征。研究表明,这三个因素都促进了整体孔隙度的发展。孔隙率从700℃到1000℃呈近似线性增大,但当温度高于900℃时,这种增大趋于减缓。当含氧量从0增加至8vol%,孔隙率呈近似对数增长,微孔比中孔和大孔发育得更好。水蒸气在含量小于20%时,微孔和中孔都增加,而在含量大于20%时,水蒸气的变化抑制了孔隙率的演化。在1000℃-6%氧气-20%水蒸气条件下,制备的ACPs的比表面积为415.85m/g及总孔容为0.175cm/g,这在所有ACPs中是最大的。以不同煤种为原料,使用一步快速热解活化法制取了三种活性炭粉体。采用BET、SEM和FTIR等手段对ACPs的孔结构和表面特征进行了表征。利用CHO、CH和CH三种典型VOCs气体,测定了ACPs的吸附能力。结果表明,ACP样品的比表面积和总孔容均比较大,及具有复杂的孔隙结构。原料煤中挥发分含量对孔隙结构的快速形成和发展有促进作用。SLC比表面积最大为351.07m/g和和总孔容为0.1698m/g。ACPs表面含有丰富的-COOH、-COOR、-OH(或R-O-R’)和C=O等化学官能团,无论原料煤的变化,这些官能团的类型都保持相对稳定。ACPs对VOCs均具有很好的吸附作用。其中SLC样品对CHO、CH和CH的吸附量最大,分别为222.23mg/g、149.87mg/g和217.63mg/g。ACP对VOC的吸附顺序为CHO>CH>CH,表明ACP对极性和大分子VOCs具有良好的吸附能力。以黑山煤为原料,一步物理-化学活化法为制备方法,得到数种活性炭样品。系统地研究了Fe(NO):煤粉重量比对活性炭物化性能的影响,并用N吸附-脱附、SEM、XRD、Raman和FTIR对ACs样品进行了表征。并利用CHO,研究了其吸附性能。结果显示,随着Fe(NO)量的配比由1:8增大到1:2,比表面积、总孔体积和微孔体积有明显的变化,其中比表面积由560.86m/g增大到685.90m/g,再减小到299.56m/g,总孔体积和微孔体积由0.29cm/g、0.17cm/g增大分别降至0.30cm3/g、0.22cm/g、0.16cm/g和0.10cm/g。表明最佳配比为1:5。在活化过程中,铁离子的渗入能显著促进活性炭孔结构的发展,尤其是孔径在2.5-3nm之间的孔,提高了活性炭对CHO的吸附量。值得注意的是,在最佳活化条件下(950℃,20 vo L.%CO,配比为1:5),ACs的最大比表面积和总孔体积分别为685.90m2/g和0.30cm3/g,CHO的最大吸附量为962.62mg/g。在开放式真空管炉中采用一步化学物理活化法制备活性炭粉,以杨木锯末为原料,以Fe(NO)和CO为活化剂,制备了一系列生物质活性炭。研究了不同质量比的Fe(NO)和杨木锯末对ACPs孔结构的影响。用乙酸乙酯模拟VOCs,测定了ACP的吸附性能。结果表明,Fe-AC-0.3具有最大的孔体积和比表面积,分别为0.26cm/g和455.36m/g。当质量比为0～0.3时,孔隙率线性增加,当质量比大于0.3时,孔隙率降低。ACPs的吸附能力均较好。其中Fe-AC-0.3样品对CHO的吸附量最大,为712.58mg/g。

关键词：煤炭生物质活性炭孔结构吸附

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中国煤基环保炭材料发展现状及展望

能源与环保 2022年第10期44卷 1-6页

作者：王晓明惠功领李秀春中煤华利能源控股有限公司北京100020

随着碳达峰和碳中和目标的提出,我国能源结构正在加速转型,对煤炭清洁高效利用提出了更高要求。我国是世界煤基环保炭材料生产大国,但存在行业分散、标准低、小而散、缺标杆企业以及国际话语权弱等问题。鉴于此,主要剖析了煤基环保炭材... 详细信息

随着碳达峰和碳中和目标的提出,我国能源结构正在加速转型,对煤炭清洁高效利用提出了更高要求。我国是世界煤基环保炭材料生产大国,但存在行业分散、标准低、小而散、缺标杆企业以及国际话语权弱等问题。鉴于此,主要剖析了煤基环保炭材料国际国内市场现状,指出了我国煤基环保炭材料行业存在问题,同时对未来活性炭行业发展进行了展望,为引领煤基环保炭材料行业高质量发展、推动企业转型升级发展奠定基础。

关键词：煤基环保炭材料煤炭活性炭发展现状

煤基活性炭孔结构调控及超级电容高体积储能特性研究

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煤基活性炭孔结构调控及超级电容高体积储能特性研究

作者：田芷齐哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

超级电容器因为其具有较高的功率密度、快速充电的能力,被广泛应用于大功率供电场合上;基于其高功率密度优点,提升超级电容的能量密度是国内外研究重点。近十几年来,超级电容器能量密度的提升研究多数集中在其质量能量密度上,随着电动... 详细信息

超级电容器因为其具有较高的功率密度、快速充电的能力,被广泛应用于大功率供电场合上;基于其高功率密度优点,提升超级电容的能量密度是国内外研究重点。近十几年来,超级电容器能量密度的提升研究多数集中在其质量能量密度上,随着电动汽车的兴起和人们对与便携性供能需求的增加,有限空间高能量密度（即体积能量密度）的实现迫切需求。碳基电极材料是超级电容的重要组成,在维持其质量能量密度的同时,孔隙结构的优化和电极密度的提升是实现体积能量密度增强的关键。煤炭是大储量、含碳量高的天然碳源,由其通过物理或化学活化制备得到的活性炭材料由于比表面积高、孔隙结构可调,是超级电容电极材料的重要选择,开发高能量密度/功率密度的煤基活性炭是协同提升煤炭资源利用价值、发展高性能超级电容储能器件的重要方向。本文以实现煤基活性炭的超级电容体积能量密度为核心关注,深入探究了典型活化及后处理工艺对煤基活性炭孔结构及电极密度的深度调控方法,研究了煤基活性炭孔结构配组对超级电容致密储能特性的影响。本文首先工作以准东煤为碳前体,通过水蒸气一步催化活化的方法,通过控制活化温度、时间、催化剂制备了不同孔隙配组的多孔活性炭,研究了不同孔隙结构活性炭的体积容量相关的影响因素。通过扫描电镜、氮吸附测试等手段分析了活性炭的理化结构,并通过电化学性能表征其储能特性。研究结果表明,水蒸气一部催化活化准东煤获得多孔活性炭质量比电容较低,但其体积比电容高达80.24 F cm-3;相比之下通过化学活化制备的高比表面积活性炭虽然质量比电容较高,但其体积比电容仅有55.36 F cm-3。本章提供了一种可灵活调控孔隙结构的煤基活性炭的低成本制备方法,有望用于致密储能。在上述研究的基础上,为进一步高多孔活性炭材料的体积容量特性,解决材料密度与质量比电容的矛盾关系,本文选择三种典型高比表面积的多孔活性炭作为原材料,分别进行2、4、6、8h的球磨处理,通过球磨多尺度优化其结构。通过扫描电镜、氮吸附测试、Roman光谱、XPS、XRD等手段分析了活性炭的理化结构,探究了球磨过程对多孔活性炭从微观官能团、孔隙结构到宏观密度产生的多尺度影响,并通过电化学表征其储能特性。球磨4h的碱氧氧化预处理后活化的活性炭含氧量从4.77%提高到14.5%,比表面积从2900 m2 g-1左右下降至100m2 g-1左右,振实密度从0.07 g cm-3提高到0.47 g cm-3,电极密度从0.58 g cm-3提高到1.47 g cm-3,其质量比电容从214 F g-1下降至171 F g-1,最终其体积比电容高达242 F cm-3是目前商业活性炭的3-4倍。同时,为分析球磨对多孔活性炭颗粒的具体影响过程,本文通过EDEM仿真模拟软件,参照真实试验工况,模拟仿真球磨过程,分析球磨过程中磨球材料的运动状态速度等信息,以速度、碰撞能量、力描述球磨过程,为实验提供分析手段。

关键词：煤炭活性炭孔结构超级电容体积能量密度