活性炭的制备及其理化性质对VOCs吸附性能的影响研究
作者单位：昌吉学院
学位级别：硕士
导师姓名：陈惠敏;付加鹏
授予年度：2021年
学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术]
摘 要：本文利用一步快速热解活化法和一步物理-化学活化法两种制炭工艺,选取不同种类煤炭和生物质作为制炭原材料,制取了不同种类的活性炭材料。研究了活性炭孔结构形成与制备工艺方法和使用的活化剂之间的关系,详细阐述活性炭的理化性质及其孔隙形成机理。并选取乙酸乙酯(CHO)、甲苯(CH)、对二甲苯(CH)三种典型VOCs气体作为模拟污染气体,在固定床吸附系统进行VOCs去除实验,探讨和分析了活性炭理化性质与吸附性能的联系。讨论的详细内容和结论为下面几点:以采用一步快速热解活化法制炭方法,从椰子壳中制取了活性炭粉体。通过设计的单变量实验条件,研究了温度和活化气氛(氧和水蒸气含量)对ACPs孔结构的影响,温度在700至1000℃范围变化,氧含量范围为0%～8%,水蒸气含量范围为0%～30%。通过BET和SEM对ACPs的孔结构和表面特征进行了表征。研究表明,这三个因素都促进了整体孔隙度的发展。孔隙率从700℃到1000℃呈近似线性增大,但当温度高于900℃时,这种增大趋于减缓。当含氧量从0增加至8vol%,孔隙率呈近似对数增长,微孔比中孔和大孔发育得更好。水蒸气在含量小于20%时,微孔和中孔都增加,而在含量大于20%时,水蒸气的变化抑制了孔隙率的演化。在1000℃-6%氧气-20%水蒸气条件下,制备的ACPs的比表面积为415.85m/g及总孔容为0.175cm/g,这在所有ACPs中是最大的。以不同煤种为原料,使用一步快速热解活化法制取了三种活性炭粉体。采用BET、SEM和FTIR等手段对ACPs的孔结构和表面特征进行了表征。利用CHO、CH和CH三种典型VOCs气体,测定了ACPs的吸附能力。结果表明,ACP样品的比表面积和总孔容均比较大,及具有复杂的孔隙结构。原料煤中挥发分含量对孔隙结构的快速形成和发展有促进作用。SLC比表面积最大为351.07m/g和和总孔容为0.1698m/g。ACPs表面含有丰富的-COOH、-COOR、-OH(或R-O-R’)和C=O等化学官能团,无论原料煤的变化,这些官能团的类型都保持相对稳定。ACPs对VOCs均具有很好的吸附作用。其中SLC样品对CHO、CH和CH的吸附量最大,分别为222.23mg/g、149.87mg/g和217.63mg/g。ACP对VOC的吸附顺序为CHOCHCH,表明ACP对极性和大分子VOCs具有良好的吸附能力。以黑山煤为原料,一步物理-化学活化法为制备方法,得到数种活性炭样品。系统地研究了Fe(NO):煤粉重量比对活性炭物化性能的影响,并用N吸附-脱附、SEM、XRD、Raman和FTIR对ACs样品进行了表征。并利用CHO,研究了其吸附性能。结果显示,随着Fe(NO)量的配比由1:8增大到1:2,比表面积、总孔体积和微孔体积有明显的变化,其中比表面积由560.86m/g增大到685.90m/g,再减小到299.56m/g,总孔体积和微孔体积由0.29cm/g、0.17cm/g增大分别降至0.30cm3/g、0.22cm/g、0.16cm/g和0.10cm/g。表明最佳配比为1:5。在活化过程中,铁离子的渗入能显著促进活性炭孔结构的发展,尤其是孔径在2.5-3nm之间的孔,提高了活性炭对CHO的吸附量。值得注意的是,在最佳活化条件下(950℃,20 vo L.%CO,配比为1:5),ACs的最大比表面积和总孔体积分别为685.90m2/g和0.30cm3/g,CHO的最大吸附量为962.62mg/g。在开放式真空管炉中采用一步化学物理活化法制备活性炭粉,以杨木锯末为原料,以Fe(NO)和CO为活化剂,制备了一系列生物质活性炭。研究了不同质量比的Fe(NO)和杨木锯末对ACPs孔结构的影响。用乙酸乙酯模拟VOCs,测定了ACP的吸附性能。结果表明,Fe-AC-0.3具有最大的孔体积和比表面积,分别为0.26cm/g和455.36m/g。当质量比为0～0.3时,孔隙率线性增加,当质量比大于0.3时,孔隙率降低。ACPs的吸附能力均较好。其中Fe-AC-0.3样品对CHO的吸附量最大,为712.58mg/g。
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