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南淝河沉积物可转化态氮赋存形态及其对上覆水水质的影响

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环境工程学报 2017年第9期11卷 5057-5064页

作者：王育来胡芸芸杨长明王雅萍安徽工业大学能源与环境学院马鞍山243002 同济大学长江水环境教育部重点实验室上海200092

为了探讨黑臭河道沉积物可转化态氮(TF-N)的赋存对上覆水的影响,以典型黑臭水体——南淝河为研究对象,采用连续提取的方法将沉积物中可转化态氮分为离子交换态氮(IEF-N)、弱酸浸提态氮(WAEF-N)、强碱浸提态氮(SAEFN)和强氧化剂浸提态氮(... 详细信息

为了探讨黑臭河道沉积物可转化态氮(TF-N)的赋存对上覆水的影响,以典型黑臭水体——南淝河为研究对象,采用连续提取的方法将沉积物中可转化态氮分为离子交换态氮(IEF-N)、弱酸浸提态氮(WAEF-N)、强碱浸提态氮(SAEFN)和强氧化剂浸提态氮(SOEF-N),研究南淝河沉积物中可转化态氮形态受排口类型和沉积物理化性质的影响规律,及其与上覆水氮素含量之间的关系。结果表明:南淝河沉积物可转化态氮以TF-NO-3-N为主,占TF-N的88.57%±6.13%,而TF-NH+4-N仅占TF-N的11.43%±6.13%;从赋存形态的角度看,南淝河沉积物中SOEF-N相对含量最高(57.48%±3.67%),WAEF-N次之(26.16%±3.10%),SAEF-N和IEF-N较少,其相对含量分别为10.30%±4.85%和6.05%±1.73%;沉积物中TF-NH+4-N含量受排口类型的影响较为敏感,且4种赋存形态氮含量受排口类型影响的规律各不相同。另外,pH值和有机质含量对IEF-N影响较大,而CEC影响着WAEF-N含量。上覆水中溶解有机氮(dissolved organic nitrogen,DON)含量与沉积物IEF-N含量之间的显著相关(P赋存含量越多,释放到上覆水体的可能性越大。研究结果表明黑臭水体是一个复杂的生态系统,调控沉积物可转化态氮形态给黑臭水体内源污染控制提供新思路。

关键词：南淝河排口类型氮赋存形态上覆水

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云南不同类型农村沟渠底泥中氮赋存形态分布

环境化学 2016年第10期35卷 2060-2070页

作者：梅涵一王妍刘云根梁启斌侯磊郑寒西南林业大学环境科学与工程学院昆明650224 西南林业大学农村污水处理研究所昆明650224

由于人为干扰强度较大,农村沟渠底泥氮形态的分布与河流、湖泊等存在较大差异,研究农村沟渠底泥氮形态的分布特征具有重要意义.本研究以云南省4种典型农村(畜禽养殖型、生态休闲型、集镇型和传统型)为对象,研究其沟渠底泥氮形态的分布特... 详细信息

由于人为干扰强度较大,农村沟渠底泥氮形态的分布与河流、湖泊等存在较大差异,研究农村沟渠底泥氮形态的分布特征具有重要意义.本研究以云南省4种典型农村(畜禽养殖型、生态休闲型、集镇型和传统型)为对象,研究其沟渠底泥氮形态的分布特征.结果表明,全氮(TN)含量为2285.26—5713.51 mg·kg-1,空间分布呈畜禽养殖型>集镇型>生态休闲型>传统型;各形态可转化态氮(TTN)的含量由大到小依次表现为强氧化剂可提取态氮(SOEF-N)>强碱可提取态氮(WAEF-N)≈弱酸可提取态氮(SAEF-N)>离子交换态氮(IEF-N);释放程度从易到难依次为IEF-N>WAEF-N>SAEF-N>SOEF-N;除IEF-N外,各形态氮的含量最大值均出现在畜禽养殖型农村.方差分析表明,w(TN)在集合点和分散点间存在显著差异性;传统型农村的w(IEF-N)、w(WAEF-N)明显低于其余3个类型;畜禽养殖型农村的w(SAEF-N)、w(SOEF-N)明显高于其余3个类型.对农村环境氮污染风险贡献最大的是IEF-N和SOEF-N,其次为WAEF-N和SAEF-N.畜禽养殖型农村氮污染风险最高,其次是集镇型和生态休闲型,传统型最低.

关键词：农村沟渠底泥氮赋存形态分布特征

松花江表层沉积物氮赋存形态及氮转化微生物群落研究

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松花江表层沉积物氮赋存形态及氮转化微生物群落研究

作者：钟震兰州理工大学

学位级别：硕士

松花江属我国重点流域,也是黑吉两省的母亲河。氮素及氮转化微生物是河流水生态系统的重要组成部分,对其分布特征进行研究能够为河流水生态恢复提供理论依据,因此本论文以松花江全流域为研究对象,研究不同江段、不同水期松花江表层沉积... 详细信息

松花江属我国重点流域,也是黑吉两省的母亲河。氮素及氮转化微生物是河流水生态系统的重要组成部分,对其分布特征进行研究能够为河流水生态恢复提供理论依据,因此本论文以松花江全流域为研究对象,研究不同江段、不同水期松花江表层沉积物中的氮素含量及形态组成、氮转化相关微生物群落特征,以阐明各形态氮和氮转化相关微生物的时空分布特征,主要研究结论如下:9月份平水期和3月份枯水期松花江全流域表层沉积物中总氮(TN)平均含量分别为493.7 mg/kg和374.5 mg/kg,各江段TN在平水期含量顺序为:松花江干流段(519.9mg/kg)>嫩江段(512.5 mg/kg)>第二松花江段(335.6 mg/kg),枯水期顺序为:嫩江段(479.2 mg/kg)>松花江干流段(379.4 mg/kg)>第二松花江段(224.1 mg/kg)。根据美国EPA沉积物污染评价标准和加拿大安大略省环境和能源部发布的指南,松花江流域表层沉积物TN无污染风险,但个别点位超过警戒值,需要引起重视。9月份平水期松花江流域沉积物中NH-N、NO-N及总有机氮(TON)平均含量(92.5 mg/kg、23.5 mg/kg及377.6 mg/kg)高于3月份枯水期三者的平均含量(76.8 mg/kg、19.6 mg/kg及278.1 mg/kg),NO-N含量较低,两个水期相差不大。两个水期NH-N最高含量均为嫩江段,NO-N、TON最高含量均为松花江干流段。9月份平水期和3月份枯水期松花江全流域氨氧化细菌(AOB)amoA基因分别为9.0×10 copies/g·土壤和1.2×10 copies/g·土壤,氨氧化古菌(AOA)Arch-amoA基因分别为1.8×10 copies/g·土壤和8.9×10 copies/g·土壤,AOB含量均高于AOA,平水期高于枯水期。平水期amo A基因含量为:第二松花江段(1.1×10 copies/g·土壤)>松花江干流段>嫩江段;Arch-amoA基因含量各江段相差不大,嫩江段(2.8×10 copies/g·土壤)>松花江干流段>第二松花江段。枯水期amoA和Arch-amoA基因含量顺序均为:第二松花江段(2.3×10 copies/g·土壤,1.7×10 copies/g·土壤)>松花江干流段>嫩江段。9月份平水期松花江全流域反硝化功能基因含量为:nir S(8.3×10 copies/g·土壤)>narG(1.9×10 copies/g·土壤)>nirK(8.4×10 copies/g·土壤)>nosZ(1.7×10 copies/g·土壤),nirS含量顺序为:松花江干流段(9.0×10 copies/g·土壤)>嫩江段>第二松花江段;nar G和nir K含量顺序为:嫩江段(3.4×10 copies/g·土壤,1.0×10 copies/g·土壤)>松花江干流段>第二松花江段;nosZ含量顺序为:第二松花江段(2.4×10 copies/g·土壤)>松花江干流段>嫩江段。3月份枯水期全流域反硝化功能基因含量为:nirS(2.4×10copies/g·土壤)>nirK(2.3×10 copies/g·土壤)>nosZ(1.7×10 copies/g·土壤)>narG(1.4×10 copies/g·土壤),nirS含量顺序为:松花江干流段(2.3×10 copies/g·土壤)>第二松花江段>嫩江段;nirK和nosZ含量顺序为:第二松花江段(3.1×10 copies/g·土壤,2.5×10 copies/g·土壤)>嫩江段>松花江干流段;narG含量顺序为:嫩江段(1.9×10copies/g·土壤)>第二松花江段>松花江干流段。平、枯水期AOB的群落丰度(30%-44%)均高于AOA(2.3%-11%);两个水期中nir S基因均占优势,且枯水期nirS丰度更高(61%)。环境因子与氮转化微生物相关性分析表明:平水期,AOA基因只与NH-N呈正相关,AOB基因和narG则与TN、NH-N、TP和含水率呈正相关,nirK与NO-N、TP、pH、含水率和DO有关。nirS和nosZ主要与TN、NO-N、TON、TP、p H和含水率呈正相关。而narG和Arch-amoA与pH,nirK与NO-N、NH-N呈显性负相关(P氮转化相关微生物之间没有显著相关性,在硝化阶段pH与AOA基因呈正相关,与AOB基因呈负相关。

关键词：松花江表层沉积物氮赋存形态氮转化微生物分布特征环境因子

环渤海海域表层沉积物氮赋存形态及释放潜力研究

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环渤海海域表层沉积物氮赋存形态及释放潜力研究

作者：李震上海海洋大学

学位级别：硕士

沉积物作为海洋生态系统中氮、磷等营养盐的重要“源”和“汇”,在平衡上覆水营养盐浓度和营养物质循环等方面发挥了重要作用。氮是海洋生态系统元素循环的最重要元素之一,其含量和比例的改变会成为浮游植物和藻类的群落结构及生长的限... 详细信息

沉积物作为海洋生态系统中氮、磷等营养盐的重要“源”和“汇”,在平衡上覆水营养盐浓度和营养物质循环等方面发挥了重要作用。氮是海洋生态系统元素循环的最重要元素之一,其含量和比例的改变会成为浮游植物和藻类的群落结构及生长的限制因子。据2019年《中国生态环境状况公报》指出,溶解无机氮(DIN)成为渤海海域的主要超标物质之一,而黄渤海海域海水中的DIN主要来源于沉积物。沉积物中氮的赋存形态不同在氮循环中所起的作用不同,能释放的氮量也不相同。氨氮和硝态氮是沉积物-水界面氮交换的主要形态,研究沉积物对氨氮和硝态氮的释放过程以及对释放通量的拟合是了解沉积物中氮循环的重要步骤,也有助于环境质量的评估。本文以2019年4月份在渤海中部海域用不锈钢抓斗采样器采集的表层沉积物为研究对象,利用连续分级浸取分离方法将总氮(TN)分为离子交换态氮(IEF-N)、弱酸可浸取态氮(WAEF-N)、强碱浸取态氮(SAEF-N)、强氧化剂浸取态氮(SOEF-N),测定了表层沉积物中各不同可转化态氮的含量,分析了其空间分布差异,并探讨了各形态氮的影响机制和对海洋上覆水的生态作用;同时通过实验室内模拟实验基于响应面法研究了温度、震荡频率和pH对表层沉积物中溶解无机氮的释放规律。得到的主要结果如下:(1)各氮形态在空间分布差异较大,总体上,可转化态氮(TTN)的含量变化范围为76.22-129.49mg/kg,各TTN含量为SOEF-N>IEF-N>SAEF-N>WAEF-N,各氮形态的分布差异主要受陆源有机质的输入差异和洋流流向的影响,而TN主要受到区域有机质输入含量的影响。TTN含量越高的区域说明了此区域有更强的外源输入,IEF-N含量越高的区域有更强的氮释放。相关性分析表明,SOEF-N、TTN、NTN的含量主要受TN和粉粒含量的控制,而与Ca、Mn的含量相关性较小,金属元素Al、Fe的含量对IEF-N含量的影响较大。(2)各氮形态的释放量与释放能力也不相同,释放量顺序为IEF-N>SAEF-N>SOEF-N>WAEF-N,释放比例为IEF-N>WAEF-N>SAEF-N>SOEF-N,分别有69.83%的IEF-N、64.93%的WAEF-N、56.27%的SAEF-N、29.56%的SOEF-N将再次释放。Pearson相关性结果显示,沉积物中SOEF-N的释放与粉砂含量呈负相关,而与砂含量呈正相关;SOEF-N与上覆水中Chla和溶解无机氮(Dissolved inorganic nitrogen,DIN)都呈负相关,说明SOEF-N的释放对其影响较少,而表层和底层水Chla和DIN分别具有极强的正相关(r=0.803,P氮源,即DIN从水中汇入沉积物的量少于从沉积物中释放到水中的量。

关键词：渤海氮赋存形态表层沉积物释放生态效应响应面法

植物对雨污交替生物滤池土壤环境及氮赋存形态的影响

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植物对雨污交替生物滤池土壤环境及氮赋存形态的影响

作者：苏韦南京信息工程大学

学位级别：硕士

近年来,雨水生物滤池作为典型的城市雨洪管理措施被广泛应用于解决城市径流污染,植物作为生物滤池不可或缺的元素,其作用至关重要。本研究使用雨水和污水交替进水的模式,对比不同植物对滤池环境因子及氮磷污染物去除的影响,并分析植物... 详细信息

近年来,雨水生物滤池作为典型的城市雨洪管理措施被广泛应用于解决城市径流污染,植物作为生物滤池不可或缺的元素,其作用至关重要。本研究使用雨水和污水交替进水的模式,对比不同植物对滤池环境因子及氮磷污染物去除的影响,并分析植物对滤池土壤各氮形态含量时空分布的影响;此外,研究植物导致的滤池土壤酶活性变化以及微生物群落差异;最后分析了种植不同植物的滤池微生物优势菌群与环境因子、污染物去除效率、氮赋存形态等相关性,主要结论如下:(1)植物对滤池pH、含水率、电导率(EC)影响较大,滤池整体pH呈弱酸性,长期运行会使pH下降,黄菖蒲滤池pH最低,无植物滤池pH在6.5以上。不同滤池底层含水率都大于表层含水率,夏秋季变化更接近,美人蕉滤池差值最大,黄菖蒲滤池最接近。相反地,除无植物滤池外所有滤池表层EC都明显大于底层EC,夏秋季变化稳定,美人蕉滤池表底层EC均值差值最大,鸢尾滤池最小。(2)对比不同植物对滤池脱氮除磷性能的季节性影响可以发现夏秋季更有利于种植植物的生物滤池脱氮除磷。植物有效提高了滤池的脱氮除磷效率,美人蕉滤池TN、NH-N和NO-N的平均去除效率最高,分别达到70.80%、79.49%和82.75%,无植物滤池效率最低且最不稳定。植物主要参与滤池氮循环,对于磷污染去除的促进效果不明显。种植不同植物的生物滤池土壤各形态氮含量中下层偏高,并随滤池运行时间的增加而逐渐升高。无植物滤池的绝对优势形态是碳酸盐结合态氮(CN),且各氮形态占比受季节影响最小。在夏秋季,CN成为其余四种植物滤池的优势形态,而离子交换态氮(IEN),铁锰氧化态(IMON)只会在春冬季成为优势形态,残留态氮(RN)是鸢尾和黄菖蒲滤池增量最大的氮形态。(3)随着时间的增加,不同植物滤池的酶活性先升高后下降,夏秋季活性明显高于春冬季,且滤池中下层活性普遍高于表层。相比较,鸢尾滤池总酸度和蔗糖酶活性最高,可以达到10.69 cmol/kg和59.43 mg/g·24 h,美人蕉滤池拥有最高的脲酶活性和硝酸还原酶活性,可以达到0.8541 mg/g·24 h和0.5377 mg/g·24h,无植物滤池酶活性是五种滤池中最低的。对于不同植物的生物滤池而言,长期运行都会增加土壤微生物群落丰度和多样性,美人蕉滤池有着最高的微生物丰度,ACE达到2043。在门水平上,变形菌门(Proteobateria)是五种生物滤池的绝对优势菌群,黄菖蒲仅约41%,其余滤池都高于50%。此外,微生物优势菌群与环境因子的相关性差异明显,优势菌群对滤池脱氮除磷效率和土壤氮形态的转化也有不同的影响。

关键词：雨污交替生物滤池环境因子氮赋存形态酶活性微生物群落

基于铁基载氧体的煤化学链气化还原过程中氮元素迁移行为

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化工进展 2019年第8期38卷 3631-3639页

作者：李彦坤马晶晶常国璋胡修德郭庆杰宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室

采用热重-质谱-红外联用技术(TG-MS-FTIR),Ar气氛下对煤进行化学链气化实验,实时分析还原过程热解阶段和水蒸气气化反应阶段的过程中固体质量变化和生成气体成分。使用X射线光电子能谱对固相产物进行表面元素分析,探究化学链气化还原过... 详细信息

采用热重-质谱-红外联用技术(TG-MS-FTIR),Ar气氛下对煤进行化学链气化实验,实时分析还原过程热解阶段和水蒸气气化反应阶段的过程中固体质量变化和生成气体成分。使用X射线光电子能谱对固相产物进行表面元素分析,探究化学链气化还原过程不同阶段固相产物中氮赋存形态的变化。研究结果表明:载氧体对化学链气化还原过程不同阶段含氮气体释放均有影响。热解阶段载氧体促进自由基的生成,加速了一次热解阶段含氮气体的释放,高温下,载氧体促使NH3转化为HCN;气化阶段载氧体的加入使半焦的石墨化程度降低,含氮气体释放速率增加。对固相产物中氮的赋存形态而言,载氧体会抑制热解阶段吡咯型氮的分解与转化,高温下,半焦的石墨化和有序化程度降低的同时,镶嵌在煤大分子里面的质子化吡啶裸露出来,质子化吡啶含量降低,吡啶型氮和吡咯型氮的含量大大提升。

关键词：化学链气化铁基载氧体含氮气体氮赋存形态

梨形环棱螺生命活动对池塘沉积物中氮转化的影响

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海洋湖沼通报 2021年第2期43卷 82-90页

作者：张明豪张奕昀侯诒然李冰封功成陈柯宇朱健南京农业大学无锡渔业学院江苏无锡214081 中国水产科学研究院淡水渔业研究中心农业农村部淡水渔业和种质资源利用重点实验室江苏无锡214081

本实验研究了不同放养密度梨形环棱螺(Bellamya purificata)扰动作用对沉积物中氮转化的影响。实验设置3个梨形环棱螺放养密度处理组和1个空白对照组,放养密度分别为15个/缸、30个/缸和60个/缸和0个/缸,分别编号为C1、C2、C3和C4,每组设... 详细信息

本实验研究了不同放养密度梨形环棱螺(Bellamya purificata)扰动作用对沉积物中氮转化的影响。实验设置3个梨形环棱螺放养密度处理组和1个空白对照组,放养密度分别为15个/缸、30个/缸和60个/缸和0个/缸,分别编号为C1、C2、C3和C4,每组设4个重复。通过液体培养法、分相浸取法和酶活试剂盒,分别测定沉积物中的硝化反硝化强度、氮赋存形态的含量和酶活。研究表明:(1)C2组硝化强度显著高于对照组,反硝化强度在实验中期随放养密度增大而显著增大;(2)离子交换态氮(IEF-N)、弱酸可浸取态氮(WAEF-N)含量随放养密度的增加而显著增加,强碱可浸取态氮(SAEF-N)则相反,强氧化剂可浸取态氮(SOEF-N)含量变化不显著。(3)S-NR活性C3>C1>C2且组间差异显著;S-NiR活性C2,C3组差异不显著但显著大于C1组;HR活性随放养密度的增加显著增加。结果表明:随着梨形环棱螺放养密度的增加,沉积物—水界面的氧化还原电位,溶解氧含量和pH显著降低,硝化强度显著下降,C2>C1>C3;反硝化强度整体上表现为C3>C2>C1;促进了沉积物中IEF-N的释放和SAEF-N向WAEF-N的转化,提高了硝酸还原酶(S-NR)活性、亚硝酸还原酶(S-NiR)和羟胺还原酶(HR)活性,降低了沉积物作为氮素的源向水体释放造成富营养化的风险。

关键词：梨形环棱螺扰动作用沉积物硝化反硝化强度氮赋存形态胞外酶活性

不同规格双齿围沙蚕对沉积物氮磷赋存形态影响分析

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渔业科学进展 2023年第2期44卷 30-39页

作者：刘忠航常志强袁晟译李健上海海洋大学、水产科学国家级实验教学示范中心上海201306 中国水产科学研究院黄海水产研究所、农业农村部海洋渔业可持续发展重点实验室青岛海洋科学与技术试点国家实验室海洋渔业科学与食物产出过程功能实验室山东青岛266071

沉积物作为养殖系统中氮磷的蓄积库,对养殖水体氮磷水平调控发挥着重要作用,氮磷赋存形态影响其在沉积物中的吸附和释放。为研究双齿围沙蚕(Perinereis aibuhitensis Grube)对海水养殖池塘沉积物氮磷赋存形态的影响,以400 g/m^(2)生物... 详细信息

沉积物作为养殖系统中氮磷的蓄积库,对养殖水体氮磷水平调控发挥着重要作用,氮磷赋存形态影响其在沉积物中的吸附和释放。为研究双齿围沙蚕(Perinereis aibuhitensis Grube)对海水养殖池塘沉积物氮磷赋存形态的影响,以400 g/m^(2)生物量设计不同规格双齿围沙蚕养殖实验,分别为小规格[(0.7±0.3) g]、中规格[(2.5±0.3) g]和大规格[(4.3±0.3) g]处理组,不放养沙蚕设为对照组,实验周期为45 d,分别于实验初、末期采集不同深度的沉积物,测定其中氮磷各赋存形态的含量。结果显示,不同规格双齿围沙蚕均显著提高了沉积物上、中层离子交换态氮(IEF-N)、弱酸可浸取态氮(WAEF-N)和强碱可浸取态氮(SAEF-N)含量(P氮(SOEF-N)含量(P氮磷的矿化,促进沉积物其他形态氮磷向上迁移,使其更容易分解和释放,进而被水体浮游植物所利用。

关键词：双齿围沙蚕生物扰动氮赋存形态磷赋存形态沉积物

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煤化学链气化过程中氮元素的释放迁移行为

煤化学链气化过程中氮元素的释放迁移行为

作者：李彦坤宁夏大学

学位级别：硕士

煤炭是我国的主要能源,对我国工业发展及人们的生产生活具有十分重要的意义。我国“富煤贫油少气”的能源现状决定煤炭在当前至以后很长一段时间内能源消费主体地位不会改变。煤利用过程中产生的大量CO2和污染性物质,NOx作为主要的污染... 详细信息

煤炭是我国的主要能源,对我国工业发展及人们的生产生活具有十分重要的意义。我国“富煤贫油少气”的能源现状决定煤炭在当前至以后很长一段时间内能源消费主体地位不会改变。煤利用过程中产生的大量CO2和污染性物质,NOx作为主要的污染性气体之一,会造成酸雨、光化学烟雾等环境问题。为提高环境效益与经济效益,开发清洁高效的煤炭资源利用工艺显得尤为重要。煤化学链气化技术作为一种新型煤炭利用技术,具有能源利用率高等优点,随化学链气化技术的发展,反应过程中氮元素的迁移释放受到广泛关注。化学链气化反应过程中低反应温度抑制了热力型NOx和快速型NOx的生成,但煤中所含氮形成的燃料型NOx仍是潜在的污染源。本文对化学链气化过程中燃料型氮的迁移进行了较为细致的研究。首先,采用热重-质谱-红外联用技术（TG-MS-FTIR）,基于铁基载氧体Ar气氛下对煤进行化学链气化实验,实时分析还原过程热解阶段和水蒸气气化反应阶段固体质量变化和生成气体成分。使用X射线光电子能谱对固相产物进行表面元素分析,探究化学链气化还原过程不同阶段固相产物中氮赋存形态的变化。研究结果表明,载氧体对化学链气化还原过程不同阶段含氮气体释放均有影响。热解阶段,载氧体促进自由基的生成,加速了一次热解阶段含氮气体的释放,高温下载氧体促使NH3转化为HCN。气化阶段载氧体的加入使半焦的石墨化程度降低,含氮气体释放速率增加。对固相产物中氮的赋存形态而言,载氧体会抑制热解阶段吡咯型氮的分解与转化,高温下,半焦的石墨化和有序化程度降低的同时,镶嵌在煤大分子里面的质子化吡啶裸露出来,质子化吡啶含量降低,吡啶型氮和吡咯型氮的含量大幅提升。由于化学链气化实验中铁基载氧体在反应中价态变化较为复杂,不利于透彻理解氮元素迁移释放行为。因此,选用价态变化更为简单的镍基载氧体进行化学链气化实验。对比两种载氧体的反应特性,总结共性与区别。研究发现,在低温热解阶段,镍基载氧体与铁基载氧体的加入都会促进反应的进行。在高温热解阶段,镍基载氧体与铁基载氧体都可以与焦炭反应。气化阶段两种载氧体的加入都会促进煤焦的气化活性。对于氮元素的迁移,在高温热解阶段镍基载氧体与铁基载氧体与焦炭反应的同时,焦炭内的氮元素随之释放出来,产生含氮气体。两种载氧体的加入都会促进高温阶段质子化吡啶的分解与转化,铁基载氧体低温热解阶段会抑制煤中吡咯型氮的分解。最后,选定不同O/C 比,研究了不同载氧体用量对化学链气化过程不同阶段样品失重特性及含氮气体释放规律的影响。进行了五次循环实验,探究在循环过程中样品失重及含氮气体释放特性的变化。实验发现:热解阶段载氧体用量增加时,650℃煤样反应性增加,焦炭结构更加致密,高温热解反应初始时间延后。气化阶段,随着载氧体用量的增加焦炭气化活性增加。对于含氮气体的释放,载氧体用量增加时,低温热解阶段NH3与NO释放量增加,高温热解阶段HCN与NO释放量增加。化学链气化过程中对载氧体循环比较敏感的为还原过程热解阶段。随循环次数的增加,载氧体对低温热解第一阶段反应性能的促进作用下降。第二次循环开始,高温热解阶段载氧体与煤的反应性下降。对于含氮气体的释放,低温热解阶段,载氧体的循环不利于NH3与NO的释放,有利于HCN的释放。高温热解阶段,载氧体循环次数增加时,NO的释放增加。

关键词：化学链气化载氧体含氮气体氮赋存形态反应条件