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纳米SiO_2颗粒组装改性蒙脱土汽油脱硫剂

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无机材料学报 2006年第4期21卷 953-957页

作者：赵少云陈爱平刘伟陈晓萍华东理工大学材料科学与工程学院超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237

以钠基蒙脱土为原料,利用模板导向技术在其层间组装多孔纳米SiO2颗粒,并浸溃负载过渡金属氧化物纳米颗粒制得汽油脱硫剂．通过XRD、TG、TEM、FT-IR和孔结构分析等手段表征了合成的多孔材料的结构和性能．汽油吸附脱硫实验结果表明,经纳... 详细信息

以钠基蒙脱土为原料,利用模板导向技术在其层间组装多孔纳米SiO2颗粒,并浸溃负载过渡金属氧化物纳米颗粒制得汽油脱硫剂．通过XRD、TG、TEM、FT-IR和孔结构分析等手段表征了合成的多孔材料的结构和性能．汽油吸附脱硫实验结果表明,经纳米材料组装改性的蒙脱土具有择形吸附的特性,对汽油中的含硫化合物的脱除率相比钠基蒙脱土提高了52％．过渡金属氧化物纳米颗粒改性补强SiO2柱撑蒙脱土的热稳定性有显著提高．

关键词：蒙脱土模板导向组装汽油脱硫

导向基团辅助过渡金属催化间位碳氢官能化研究进展

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有机化学 2019年第11期39卷 3114-3131页

作者：吴梅黄新平张海兵李鹏飞中国石油大学(北京)克拉玛依校区重质油国家重点实验室新疆克拉玛依834000 中石油克拉玛依石化有限责任公司新疆克拉玛依834000

碳氢键活化是目前非常活跃的研究领域之一,然而实现碳氢键位点选择性活化是该领域面临的挑战之一.以辅助基团作为导向基,实现碳氢键间位活化引起了众多学者的极大关注,经常采用的策略包括模板导向、降冰片烯介导和配体的次级效应.对近... 详细信息

碳氢键活化是目前非常活跃的研究领域之一,然而实现碳氢键位点选择性活化是该领域面临的挑战之一.以辅助基团作为导向基,实现碳氢键间位活化引起了众多学者的极大关注,经常采用的策略包括模板导向、降冰片烯介导和配体的次级效应.对近年来通过导向基团进行的间位碳氢键活化的研究进行了详细的综述,总结了目前存在的问题,并对今后的发展方向进行了展望.

关键词：模板导向间位活化碳氢官能化次级效应瞬时介导

一种新型纺锤状α-Fe_2O_3纳米晶的合成、表征及其表面性能(英文)

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物理化学学报 2010年第11期26卷 3113-3119页

作者：詹拥共陈启元尹周澜李莉莉蔡炳新中南大学化学化工学院长沙410083 湖南大学化学化工学院长沙410082

合成了一种新型的具有单晶结构的α-Fe2O3纳米晶(NFO-1).在我们的合成方法中,样品的形貌和结构在低反应浓度体系中运用无机盐和有机模板进行双重调控,同时用溶剂挥发诱导自组装(EISA)来加速反应和在不改变形貌结构的前提下获得高产率样... 详细信息

合成了一种新型的具有单晶结构的α-Fe2O3纳米晶(NFO-1).在我们的合成方法中,样品的形貌和结构在低反应浓度体系中运用无机盐和有机模板进行双重调控,同时用溶剂挥发诱导自组装(EISA)来加速反应和在不改变形貌结构的前提下获得高产率样品.所得α-Fe2O3纳米晶的形貌和结构对其表面修饰功能有明显的影响,NFO-1因其特殊的纺锤状形貌而与表面功能试剂(多巴胺)之间的化学作用有明显的增强.并且,本文所描述的合成方法同样适用于其他过渡金属氧化物纳米单晶的合成.我们预期,这种方法可为新型纳米材料的合成提供新的途径.

关键词： α-Fe2O3纳米晶模板导向溶剂挥发诱导自组装表面功能化

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钒酸铈纳米棒的水热模板法制备与表征

稀有金属 2010年第5期34卷 750-754页

作者：刘凤珍邵鑫尹贻彬赵利民孙巧珍聊城大学材料科学与工程学院山东聊城252059 中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室甘肃兰州730000 聊城大学新能源与环境材料工程中心山东聊城252059

以硝酸亚铈和原钒酸钠为原料,采用水热和模板导向结合的方法制备出了晶形规整的钒酸铈纳米棒。探讨了模板剂、pH值和水热时间等因素对产物形貌和结构的影响,并用XRD,SEM,TEM等对产物的物相、结构和形貌进行了表征。结果表明,制备的产物... 详细信息

以硝酸亚铈和原钒酸钠为原料,采用水热和模板导向结合的方法制备出了晶形规整的钒酸铈纳米棒。探讨了模板剂、pH值和水热时间等因素对产物形貌和结构的影响,并用XRD,SEM,TEM等对产物的物相、结构和形貌进行了表征。结果表明,制备的产物为纯净的单一体心四方结构的钒酸铈纳米棒,其长度为1~2μm,径向尺寸分布为30~50 nm。制备钒酸铈纳米棒的最佳工艺参数为:以EDTA为模板剂、水热温度为180℃、pH值为9、水热时间为24 h。模板剂、pH值和水热反应时间对制备CeVO4纳米棒有着非常重要的影响。EDTA的加入能够促进钒酸铈纳米微粒的形核;pH值影响粒子的聚集状态;水热时间的延长有利于制备结晶性能更好的钒酸铈纳米微粒。

关键词：水热模板导向钒酸铈纳米棒表征

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新型配位聚（簇）合物的自组装及其性能研究

新型配位聚（簇）合物的自组装及其性能研究

作者：余斌斌安庆师范大学

学位级别：硕士

人类社会和科学技术的发展已经取得了巨大的进步。新技术的发明给现代社会带来了巨大的便利。然而几乎所有这些先进的技术都依赖于不可再生的化石燃料,如煤炭和石油的消耗,这导致了不可计量的二氧化碳的排放和严重的环境问题。为了应对... 详细信息

人类社会和科学技术的发展已经取得了巨大的进步。新技术的发明给现代社会带来了巨大的便利。然而几乎所有这些先进的技术都依赖于不可再生的化石燃料,如煤炭和石油的消耗,这导致了不可计量的二氧化碳的排放和严重的环境问题。为了应对气候变化和燃料供应的枯竭,发展清洁能源是至关重要和紧迫的。许多诸如超级电容器、电解水制氢和燃料电池等关于能源储存和转换的先进技术已经引起了广泛的关注。本文通过设计和调节材料本征结构制备合理的双金属计量比MOFs,且得到了一种集优异电化学性能、高化学稳定性和良好的导电性于一体的簇基层状金属有机框架NiCo-CMOL阳极材料,在三电极系统中,表现出1181 F g的高比电容,在1M KOH中循环5000次,电容保持率达到92.4%,优于大多数报道的原始MOF基材料。组装的全固态柔性非对称超级电容器器件在1 A g的电流密度下,拥有117 F g的比电容;当功率密度为500 W kg时,能量密度为16.25 Wh kg;结果显示在超高电流密度下该材料具有潜在的实际应用能力。这一合成策略的发展将进一步激发基于MOFs的晶态材料及其复合电极材料在相关能源领域的应用。由于析氧反应过程中涉及多电子转移,是一个缓慢的动力学过程,所以需要对催化剂提出更高的要求。经过探索后合成了高效的析氧反应催化剂:NiCo-CMOL。在20 m A cm的电流密度下过电位只有321m V,已经超过商用Ir O催化剂(341m V)的性能,Tefel斜率也远远小于Ir O,证明了该材料具有优异的催化反应动力。较小的电荷转移电阻也表明了该材料较快的电荷转移速率,另外,本身较大的电化学活性比表面积(ECSA达到30.3 mg)也提供了更多的活性位点。说明NiCo-CMOL在参与析氧反应的催化上具有十足的优越性。此外,采用模板导向的方法合成了高效析氧催化剂Co Fe-MOF-74-2,证明了可以通过调控双金属MOFs中金属元的有序排列来影响其电催化析氧性能。通过Co Zn-MOF-74-2的一系列表征手段和电化学测试证明了引入Zn作为电催化抑制剂来调控金属元有序排列可以降低其OER催化性能,为合成高效的Co Fe-MOF-74-2催化剂提供了具体思路,并且通过模板导向法合成的Co Fe-MOF-74-2比一锅法合成的Co Fe-MOF-1具有更优异的催化性能。这一合成策略在优化双金属甚至多金属MOFs的催化性能上提供了具体路径,对模板导向合成法在调控金属元的有序排列中有指导意义。

关键词：金属-有机框架超级电容器析氧反应模板导向

氯过氧化物酶催化合成苯胺类功能聚合物的研究

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氯过氧化物酶催化合成苯胺类功能聚合物的研究

作者：聂艳艳陕西师范大学

学位级别：硕士

氯过氧化物酶(CPO)目前被认为是血红素过氧化物酶家族中催化活性最广泛的酶,它兼具过氧化物酶、过氧化氢酶和细胞色素P-450的催化功能,并且具有广泛的底物适应性。 CPO的活性中心结构比较特别,其血红素的“近端”是以半胱氨酸(Cys29)的... 详细信息

氯过氧化物酶(CPO)目前被认为是血红素过氧化物酶家族中催化活性最广泛的酶,它兼具过氧化物酶、过氧化氢酶和细胞色素P-450的催化功能,并且具有广泛的底物适应性。 CPO的活性中心结构比较特别,其血红素的“近端”是以半胱氨酸(Cys29)的巯基硫原子作为铁的第五轴向配体,而在其它的过氧化物酶中占据这一位置的是组氨酸的咪唑氮原子(P-450除外);CPO分子中血红素的“远端”是亲水性环境,并以谷氨酸(Glu183)而非组氨酸来充当酸碱催化成分;同时底物不易直接接近CPO的血红素边缘,需要先通过一个疏水性通道,但在血红素顶端有一个开口与此通道相连,使底物可以接近CPO催化中间体compound I的Fe4+=O·+。虽然CPO的许多催化活性已不断被发掘,但其在聚合物合成方面的研究报道极少。CPO的活性中心的底物通道特点是否限制了其在聚合物合成方面的应用?本文以邻苯二胺(OPD)和对苯二胺(PPD)为模型底物,研究了CPO酶催化苯胺类化合物的聚合反应。主要结果如下： (1)CPO催化H2O2氧化OPD聚合反应：产物结构的核磁共振(NMR),紫外可见(UV-vis)及傅里叶红外(FT-IR)等表征证实此酶促反应的产物为邻苯二胺的双聚物2,3-二氨基吩嗪(DAP);酶促反应为自由基历程,主要受CPO的稳定性及酶的用量等因素控制;引入咪唑类离子液体(ILS)为共溶剂可有效提高产物收率,酶动力学分析表明CPO对底物的亲和力及对底物识别的专一性在离子液体中都得以改善。在最佳条件下,产率可达81.16%;产物2,3-二氨基吩嗪具有很好的荧光性能,因此OPD-H2O2-CPO反应体系有望用于荧光酶联免疫分析。 (2)CPO催化H2O2氧化PPD聚合反应：产物结构和性能表征说明CPO酶催化对苯二胺聚合产物为聚苯胺(PANI)。产物聚合度不高,但具有导电性、良好的电化学活性及热稳定性。紫外-可见光谱扫描、循环伏安图谱、电子显微镜扫描、热重分析和电导率测定等表征结果表明,添加小分子掺杂和引入模板剂通过导向合成的聚苯胺的电化学活性、导电性、热稳定性比本征态的聚苯胺有明显改善。经过筛选,以高氯酸钠为掺杂剂,且M对苯二胺：M高氯酸钠=1：1时,产物具有明显的片层状结构,电化学活性最好,具有很强的可逆的氧化还原能力;以聚苯乙烯磺酸钠(SPS)为模板剂合成的聚苯胺的热稳定性最好,电导率最大。同时基于聚苯胺与SPS结合,可大大增强聚苯胺的水溶性,拓宽其应用范围;产物的电化学活性与反应体系的pH值呈现高度相关性,最佳pH为5.5。但是在离子液体共溶剂中酶促合成的聚苯胺的性能不太理想。

关键词：氯过氧化物酶邻苯二胺对苯二胺电导率模板导向

基于轮烷和索烃骨架构筑的轮烷-索烃集成结构体

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基于轮烷和索烃骨架构筑的轮烷-索烃集成结构体