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柴油车排放的金属氧化物对细颗粒物中硝酸盐组分的催化生成机制研究

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柴油车排放的金属氧化物对细颗粒物中硝酸盐组分的催化生成机制研...

作者：贾丽君上海第二工业大学

学位级别：硕士

柴油车排放气态污染物和碳颗粒物是导致大中城市频繁出现空气污染的影响因素之一,尤其是以大气中细颗粒物为首要污染物的空气污染。本文将围绕柴油车排放污染物在细颗粒物中的二次组分——硝酸盐过程中的形成机制展开深入研究,用漫反射... 详细信息

柴油车排放气态污染物和碳颗粒物是导致大中城市频繁出现空气污染的影响因素之一,尤其是以大气中细颗粒物为首要污染物的空气污染。本文将围绕柴油车排放污染物在细颗粒物中的二次组分——硝酸盐过程中的形成机制展开深入研究,用漫反射红外光谱(DRIFTS)分析的方法考察NO、NO、SO以及它们共存时在金属氧化物(FeO、MgO、MnO、AlO、ZnO、CuO、SiO和CrO)表面的吸附、分解、结合等微观反应现象,从微观上解析不同反应气体与金属氧化物之间对产生的化学反应是否存在协同或拮抗效应,寻找柴油车排放污染物形成大气细颗粒物中硝酸盐中间产物的关键步骤,并建立柴油车排放污染物形成硝酸盐的反应机制。研究结果得出的柴油车排放污染物形成大气细颗粒物的中间产物和途径,对减少柴油车排放污染物对大气细颗粒物的贡献、空气污染防控具有重要意义。结论如下:(1)通过对柴油车尾气排气管道内积存的碳颗粒物中的元素组成分析,颗粒物主要由C和Fe、Zn、Cu、Si、Cr、Al、Mg、Mn等金属元素组成。主要成分为C,相对含量为90%以上,除C外,还有Fe、Zn、Cu、Si等其它元素,其含量占比在10%以下,由于金属元素所占比例因使用不同润滑油而有所不同,但元素种类基本相同,因此具有类似的化学组成。(2)不同干湿条件下,NO、NO和SO等反应气体在FeO表面微观反应中观察到,NO预吸附过程不仅能在FeO表面形成吸附态硝酸盐,还可以增加表面的酸性FeO颗粒。向漫反射池中引入SO,可产生还原性吸附亚硫酸盐。吸附的硝酸盐与形成的吸附亚硫酸盐在酸性表面发生相互作用,吸附的亚硫酸盐和亚硫酸氢盐被氧化成硫酸盐,同时生成HONO。此外,SO的非均相反应FeO不仅能产生Fe,而且能增加表面酸性。形成的Fe还可以与酸性表面上吸附的硝酸盐相互作用,产生HONO。该结果对揭示柴油车排放污染物形成大气细颗粒物过程中的微观本质,对减少柴油车污染物形成的大气细颗粒物中硝酸盐的贡献具有重要意义。(3)在不同混合气体条件下,NO、SO与不同金属氧化物反应生成的物种(硝酸盐、硫酸盐)均促进了大气颗粒物的生成,其中,NO与金属氧化物反应,产物以硝酸盐为主,同时也会产生亚硝酸盐;SO在金属氧化物表面的生成产物为硫酸盐。SO和NO在金属氧化物表面能够发生协同反应,促进硫酸盐和硝酸盐的生成。此外,从金属氧化物表面物种的生成反应来看,各金属氧化物的非均相反应能力存在差异,在CrO非均相反应较强烈,而SiO非均相反应较微弱。说明金属氧化物的催化性能在一定程度上促进了大气颗粒物中二次组分的生成,通过实验和反应机理的探讨,为柴油车排放的颗粒物组分对硝酸盐、硫酸盐等物种的形成提供了基础数据。(4)在富氧条件下,柴油车尾气排放的金属氧化物与NO和SO之间的反应中促使硫酸盐和硝酸盐的生成速率加快,说明大气氧化性的增强在这一过程中起着重要作用过程。金属氧化物表面生成的细颗粒物中硝酸盐的总物种含量依次为CrO>FeO>MgO>MnO>AlO>ZnO>CuO>SiO。由于CrO具有很强的吸附和活化酸性气体的能力,因此在微观反应中生成的表面物种比其他金属氧化物生成的表面物种多,说明金属氧化物的表面性质对SO和NO之间的协同效应起着重要作用。含铁、镁和锰的金属氧化物在NO存在下更有效地将SO转化为硫酸盐,但CrO、CuO和AlO生成的硫酸盐反而减少,金属氧化物活性的这种差异是由于金属表面性质的变化引起的。因此,在大气环境中,柴油车尾气排放的金属氧化物与NO和SO之间的反应对大气中硝酸盐和硫酸盐的贡献较为突出。

关键词：金属氧化物硝酸盐柴油车排放协同效应

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铂整体式催化剂上柴油车排放NO_x的去除

中国稀土学报 2003年第z2期21卷 55-58页

作者：康守方於俊杰胡春郝郑平中国科学院生态环境研究中心北京100085

针对柴油车排放进行了Pt整体式催化剂上NO催化反应的研究。结果表明负载在Al2O3,TiO2和Al2O3 TiO23种载体上的Pt催化剂上同样存在着NO的催化还原和氧化反应。与NO的氧化相比,丙烯的氧化反应存在一定的竞争优势,在丙烯基本完全氧化后才... 详细信息

针对柴油车排放进行了Pt整体式催化剂上NO催化反应的研究。结果表明负载在Al2O3,TiO2和Al2O3 TiO23种载体上的Pt催化剂上同样存在着NO的催化还原和氧化反应。与NO的氧化相比,丙烯的氧化反应存在一定的竞争优势,在丙烯基本完全氧化后才开始有NO2大量的生成。与Pt/Al2O3相比,将Pt负载在TiO2上表现出更高的催化活性。TiO2 Al2O3复合涂层结构结合了Al2O3大的比表面积和Pt担载在TiO2上高活性的特点,进一步提高了Pt催化剂的反应活性。

关键词：柴油车排放整体铂催化剂 NOx去除抗硫性能稀土

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国外柴油车排放控制最新趋势

汽车与社会 1999年第5期 12-15页

作者：邓泽英

国外柴油车排放控制最新趋势邓泽英和汽油车相比，柴油车具有一定的优点。首先，柴油车动力大，起步快，出现最大扭矩的转速低。其次，柴油车没有火花塞和分电器，免除了汽油车中经常出现的、由此引发的故障。同时，柴油车燃油经济性高... 详细信息

国外柴油车排放控制最新趋势邓泽英和汽油车相比，柴油车具有一定的优点。首先，柴油车动力大，起步快，出现最大扭矩的转速低。其次，柴油车没有火花塞和分电器，免除了汽油车中经常出现的、由此引发的故障。同时，柴油车燃油经济性高，比汽油车省油４０％，而柴油又比汽...

关键词：排放控制标准柴油车排放柴油机颗粒排放氮氧化汽油车轻型载货汽车柴油机排放排放标准十六烷值排放控制技术

基于遥感尾气监测的柴油车气态污染物排放因子计算方法研究

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环境科学学报 2020年第11期40卷 4156-4161页

作者：王孟昊黄成任洪娟王坤王瑞宁徐冲徐为标韩雷上海工程技术大学机械与汽车工程学院上海201620 上海市环境科学研究院国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室上海200233 浙江多普勒环保科技有限公司宁波315600

采用遥感尾气测试系统实测了柴油车在实际道路工况下的CO、HC和NO排放特征,修正了排放因子的计算方法,并与车载排放测试系统(PEMS)实测结果进行了验证,获得了实测车辆的CO、HC和NO排放因子.测试结果显示,在各种遥感监测的工况下柴油车... 详细信息

采用遥感尾气测试系统实测了柴油车在实际道路工况下的CO、HC和NO排放特征,修正了排放因子的计算方法,并与车载排放测试系统(PEMS)实测结果进行了验证,获得了实测车辆的CO、HC和NO排放因子.测试结果显示,在各种遥感监测的工况下柴油车尾气中均含有较高浓度的氧气,未考虑氧气影响的燃烧方程反演获得的各污染物体积浓度计算值与PEMS实测值的偏差较大,且氧气浓度越大,偏差越大.经过氧气修正的燃烧方程反演计算的尾气浓度与PEMS实测值吻合度大幅提升,适用于实际工况下遥感检测车辆尾气的反演计算.修正算法得到CO、HC和NO的排放因子离散性较小,精确度较高,可以为量化柴油车尾气排放贡献提供科学依据.

关键词：柴油车排放遥感尾气测试排放因子燃烧方程

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柴油车尾气排放特征与后处理技术研究现状

时代汽车 2023年第22期 22-24页

作者：党瑾希肖宇牛元白伟超中机科(北京)车辆检测工程研究院有限公司北京市102100

柴油车已经成为大气颗粒物(PM)和氮氧化物(NOx)主要的排放源之一。为了提高环境空气质量并降低柴油车的污染物排放,可以通过安装尾气后处理装置来减少PM和NOx的排放。如何使后处理技术与车辆降低PM和NOx排放的需求相匹配,以实现稳定的... 详细信息

柴油车已经成为大气颗粒物(PM)和氮氧化物(NOx)主要的排放源之一。为了提高环境空气质量并降低柴油车的污染物排放,可以通过安装尾气后处理装置来减少PM和NOx的排放。如何使后处理技术与车辆降低PM和NOx排放的需求相匹配,以实现稳定的减排效果,是一个值得进一步研究的问题。柴油车尾气中PM,以及NO和NO_(2)等关键参数,对于设计尾气后处理装置(如DPF和Urea-SCR)以及设定DPF再生和Urea-SCR喷氨策略具有重要意义。因此,本文以柴油车为研究对象,分析了其PM的浓度、粒径分布、化学成分和形态特征,以及NOx(NO+NO_(2))和部分PM前体物的排放特性。同时,分析了车辆行驶状况对尾气PM浓度和粒径分布的影响,为在用柴油车加装尾气后处理装置以降低尾气污染物排放提供了重要的参考依据。

关键词：柴油车排放颗粒物氮氧化物排放特征尾气后处理

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Cu-Mg/Al复合氧化物催化碳颗粒物燃烧性能的研究

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物理化学学报 2004年第12期20卷 1459-1464页

作者：於俊杰蒋政康守方郝郑平中国科学院生态环境研究中心北京100085

恒定二价与三价阳离子比为3(nM2+/nM3+=3),采用共沉淀法制备不同Cu含量的系列水滑石前驱物,800℃焙烧4h形成复合氧化物(CuO质量百分数分别为0%、5%、10%、15%、20%、30%、40%)用作柴油车排放碳颗粒物燃烧的催化剂,并采用XRD、BET、TG-DS... 详细信息

恒定二价与三价阳离子比为3(nM2+/nM3+=3),采用共沉淀法制备不同Cu含量的系列水滑石前驱物,800℃焙烧4h形成复合氧化物(CuO质量百分数分别为0%、5%、10%、15%、20%、30%、40%)用作柴油车排放碳颗粒物燃烧的催化剂,并采用XRD、BET、TG-DSC、FT-IR、TPR等表征手段研究了Cu、Mg含量对材料前驱物物化性能的影响及对其衍生复合氧化物催化碳颗粒物燃烧性能的影响.结果表明,Cu、Mg含量对材料的热稳定性、比表面和催化氧化活性有显著的影响.Mg有助于提高催化剂的热稳定性;Cu含量增加,催化剂比表面下降,但比表面不是影响催化剂活性的主要因素.CuO含量为15%时,催化剂具有最好的催化活性和稳定性,碳颗粒物的起燃温度(T10)和半转化温度(T50)分别为336℃和409℃.在CuO含量≤30%时可以形成结构完整的水滑石前驱物,CuO含量为40%时出现Cu(OH)2杂相;CuO含量<20%时,经高温焙烧可得到均匀的复合氧化物,CuO含量≥20%时出现CuO偏析.TPR结果表明焙烧温度和复合氧化物的组成决定了材料的可还原性能.

关键词：水滑石前驱物复合氧化物柴油车排放碳颗粒物催化燃烧

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复合氧化物催化材料上碳颗粒物的催化燃烧

环境科学 2005年第1期26卷 28-31页

作者：何绪文於俊杰康守方郝郑平胡春中国矿业大学北京校区化学与环境工程学院北京100083 中国科学院生态环境研究中心北京100085

针对柴油车排放碳颗粒物的控制 ,研制可应用于柴油车排放碳颗粒物催化再生复合氧化物催化材料 .通过运用热分析仪 (TGA)和程序升温氧化反应装置 (TPO)对复合氧化物催化材料的活性进行评价 ,研究了催化材料的组成、原子配比、催化材料与... 详细信息

针对柴油车排放碳颗粒物的控制 ,研制可应用于柴油车排放碳颗粒物催化再生复合氧化物催化材料 .通过运用热分析仪 (TGA)和程序升温氧化反应装置 (TPO)对复合氧化物催化材料的活性进行评价 ,研究了催化材料的组成、原子配比、催化材料与碳颗粒物质量比、H2 O的加入、焙烧温度对催化活性的影响 .实验结果表明 :双组分金属氧化物催化剂中 ,Cu Mo O有较好的活性 ;多组分金属氧化物催化剂中 ,Cu K Mo O在原子比Cu∶K∶Mo =1∶1∶2 ,催化剂与碳颗粒物质量比为 5∶1时活性最好 ,其碳颗粒物起燃温度为 32 7℃ ,同时H2 O和焙烧温度对该催化剂的影响较小 ,是能够应用于柴油车排放碳颗粒物控制催化再生的良好催化材料 .

关键词：催化燃烧碳颗粒物柴油车排放

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轻型车实际行驶试验条件下排放特性研究

轻型车实际行驶试验条件下排放特性研究

作者：付秉正北京理工大学

学位级别：硕士

随着经济社会的发展,我国机动车保有量剧增,由机动车尾气排放带来的环境问题日益受到人们关注。当前,世界各国制定的机动车排放法规都是按特定的循环工况在实验室内进行的试验,大量研究表明,单一的实验室测试循环不能覆盖实际行驶情况... 详细信息

随着经济社会的发展,我国机动车保有量剧增,由机动车尾气排放带来的环境问题日益受到人们关注。当前,世界各国制定的机动车排放法规都是按特定的循环工况在实验室内进行的试验,大量研究表明,单一的实验室测试循环不能覆盖实际行驶情况下的运行工况,车辆的实验室排放测试结果与实际排放状况可能存在较大差异。欧盟在欧6法规中引入实际行驶污染物排放试验(RDE),以期监测并控制机动车实际排放。本文按照RDE测试规程,使用便携式车载排放测试系统(PEMS),在北京市实际道路上,对不同燃料和不同排放标准的10辆在用轻型车进行了试验,其中包括3辆柴油车、6辆汽油车和1辆混合动力车。使用CO移动平均法和功率等级分组法对获得的6万余条排放测试数据进行处理分析。对气态污染物排放的研究结果表明:试验用柴油车各标准工况及RDE行程的CO排放均符合法规要求,而NOx符合性因子均大于CO符合性因子,且显著高于限值,最高达到限值的7.09倍。试验用汽油车标准工况CO及NOx排放低于限值,RDE行程使用CO移动窗口平均法计算的CO符合性因子均大于NOx,其中3辆试验车RDE行程CO排放超限值,符合性因子最高达3.61。柴油车和汽油车实际道路行驶排放与标准工况差距最大的分别是NOx和CO,且当车辆在市郊和高速公路工况下加速行驶时,柴油车NOx和汽油车CO瞬时排放率随加速度的增加呈现快速升高的趋势,并在高速高负荷时刻出现排放峰值。对颗粒物数量PN排放的研究表明:在高速和市郊工况下,PN排放值分布相对集中,而市区工况较为分散,配备DPF的柴油车PN排放因子小于汽油车。CO窗口累积方向对窗口数有影响,但对排放结果影响不大。6辆试验车RDE行程动力学特性校验的结果表明:校验失败的风险主要在于动力学特性过度,校验和排放结果的关系有待进一步探讨。

关键词：实际行驶排放 RDE 柴油车排放汽油车排放

Pd-K/MgAlO催化剂上NOx存储-还原的CO溢流机理

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Pd-K/MgAlO催化剂上NOx存储-还原的CO溢流机理