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杂环化聚丙烯亚胺树状聚合物负载钌铑双金属纳米粒子的制备及在催化丁腈橡胶氢化中的应用

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高等学校化学学报 2016年第4期37卷 786-792页

作者：萧烨王洋周为彭晓宏华南理工大学材料科学与工程学院广州510640

以十五元三烯氮杂大环改性的不同代数聚丙烯亚胺树状聚合物(Gn-M,n=2,3,4)为模板,通过共络合-还原方法制备了一系列钌/铑双金属纳米粒子[Gn-M(RuxRh100-x)DTNs,x为Ru摩尔分数],并将其应用于丁腈橡胶(NMR)的催化氢化.用紫外-可见光谱(UV-... 详细信息

以十五元三烯氮杂大环改性的不同代数聚丙烯亚胺树状聚合物(Gn-M,n=2,3,4)为模板,通过共络合-还原方法制备了一系列钌/铑双金属纳米粒子[Gn-M(RuxRh100-x)DTNs,x为Ru摩尔分数],并将其应用于丁腈橡胶(NMR)的催化氢化.用紫外-可见光谱(UV-Vis)、X射线衍射分析(XRD)及X射线能谱(EDS)表征DTNs的金属组成和结构,结果表明,DTNs上的双金属离子被还原成金属单质并负载于Gn-M上;粒度分析结果表明,G2-M(Ru50Rh50),G3-M(Ru50Rh50)和G4-M(Ru50Rh50)DTNs的平均粒径分别为7.5,8.1和4.5 nm.凝胶测试及核磁共振波谱(1H NMR)结果表明,Ru/Rh DTNs催化剂对丁腈橡胶的催化氢化反应具有良好的选择性.当以G4-M(Ru30Rh70)DTNs为催化剂时,NBR的氢化度最高可达99.51%,循环使用2次后,丁腈橡胶的氢化度仍可达到90.58%.

关键词：杂环树状聚丙烯亚胺钌铑双金属纳米粒子丁腈橡胶氢化反应

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无取代酞荭的高效制备及其新衍生物的研究

化学学报 2021年第1期79卷 81-86页

作者：李凌燕郑玮李承辉南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室南京210093

酞荭具有独特的稠环结构、光谱性质及多样的配位方式,是一类颇具潜力的新兴材料.在酞荭研究起步阶段,无取代酞荭Pr-2是研究反应与探索应用最重要的化合物.然而目前制备Pr-2的方法仅能基于Pr-1的脱氰基反应.该方法成本高昂并难以放大,限... 详细信息

酞荭具有独特的稠环结构、光谱性质及多样的配位方式,是一类颇具潜力的新兴材料.在酞荭研究起步阶段,无取代酞荭Pr-2是研究反应与探索应用最重要的化合物.然而目前制备Pr-2的方法仅能基于Pr-1的脱氰基反应.该方法成本高昂并难以放大,限制了酞荭类材料的后续研究与发展.本工作利用Ni(Ⅱ)催化剂替代昂贵的Rh(Ⅰ),高效制备Pr-2,且该方法可放大至十克级别,产率超过50%.同时,在调整反应条件的过程中,新生成氰基(Pr-1.5)与甲基(Pr-1.6)取代的酞荭化合物,都展现出良好的平面性与π-π相互作用,而不同取代基对酞荭的荧光性质有着重要的影响.本论文所报道的工作,尤其是便捷的合成方法对于酞荭的推广和应用具有极为重要而深远的意义.

关键词：酞荭稠环脱氰基染料杂环

3-杂环取代吲哚衍生物的合成与抗肿瘤活性研究进展

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化学研究与应用 2022年第9期34卷 1955-1964页

作者：王钦汪从雨龙雪莎王贞超欧阳贵平贵州大学药学院贵州贵阳550025 贵州大学绿色农药与农业生物工程教育部重点实验室贵州贵阳550025 贵州省合成药物工程实验室贵州贵阳550025

杂环是大部分天然产物、合成及半合成分子的关键分子组成部分,具有重要的生物活性。其中,五元环及六元环体系是抗肿瘤药物的重要支架,在3-取代吲哚药物设计中占据重要地位,表现出较好的肿瘤抑制活性。本文围绕近年来含五元环、六元环的3... 详细信息

杂环是大部分天然产物、合成及半合成分子的关键分子组成部分,具有重要的生物活性。其中,五元环及六元环体系是抗肿瘤药物的重要支架,在3-取代吲哚药物设计中占据重要地位,表现出较好的肿瘤抑制活性。本文围绕近年来含五元环、六元环的3-取代杂环吲哚衍生物的抗肿瘤活性及其构效关系进行综述,以期为含杂环的吲哚衍生物的合成研究提供一定参考。

关键词：杂环吲哚生物活性抗肿瘤构效关系

硫原子作为自由基受体在含硫杂环合成中的研究进展

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有机化学 2020年第12期40卷 4060-4070页

作者：杨文超张明明陈旺杨小虎冯建国扬州大学园艺与植物保护学院江苏扬州225009 浙江医院药剂科杭州310013

含硫杂环化合物如噻唑、噻吩和硫代黄酮等,广泛存在于天然产物及生物活性分子中,因其具有多样的生物活性,在药物化学、有机化学和功能性材料领域中的研究潜力越来越突出.有效的含硫杂环合成策略已成为广泛研究的主题.不饱和烃的自由基... 详细信息

含硫杂环化合物如噻唑、噻吩和硫代黄酮等,广泛存在于天然产物及生物活性分子中,因其具有多样的生物活性,在药物化学、有机化学和功能性材料领域中的研究潜力越来越突出.有效的含硫杂环合成策略已成为广泛研究的主题.不饱和烃的自由基串联反应构筑杂环衍生物一直是有机合成化学的一个重要研究分支,近年来的研究成果也彰显了其巨大的潜力.研究者发现硫原子可以作为自由基的受体构建一个C—S键,并通过该策略建立了一系列自由基串联反应,其中基于茴香硫醚参与的不饱和烃自由基串联反应已逐渐发展成为一种重要的含硫杂环合成工具.综述了该领域的研究进展,根据茴香硫醚的成环类型,对近年来硫醚中硫原子作为自由基受体参与杂环合成的反应进行简要总结,并对反应设计、机理研究和研究展望等给予评述.

关键词：茴香硫醚杂环自由基串联反应双官能化

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基于杂环结构的耐高温聚酰亚胺材料研究进展

化工学报 2020年第6期71卷 2643-2659页

作者：李彬王凯君姜爽张天永闫子然王迪刘艺炜天津大学化工学院天津市应用催化科学与工程重点实验室天津300354 天津市功能精细化学品技术工程中心天津300354 天津化学化工协同创新中心天津300072

聚酰亚胺(PI)作为一种应用广泛的高性能高分子材料,具有独特的结构特征以及优异的综合性能。功能化的PI薄膜可以用于气体分离膜、柔性光电器件基底等多个领域,随着科技的快速发展,对于PI薄膜的各项性能要求越来越高。热性能在许多工艺... 详细信息

聚酰亚胺(PI)作为一种应用广泛的高性能高分子材料,具有独特的结构特征以及优异的综合性能。功能化的PI薄膜可以用于气体分离膜、柔性光电器件基底等多个领域,随着科技的快速发展,对于PI薄膜的各项性能要求越来越高。热性能在许多工艺中起着十分重要的作用,含杂环结构的PI具有很强的刚性,使其具有出众的耐高温性能,但同时也存在着难以溶解等方面的问题。本文综述了近年来含杂环结构的PI在耐高温方面的研究进展,重点介绍了含有嘧啶、吡啶、苯并咪唑等杂环结构的新型单体以及相应的PI的合成,对其热性能、力学性能等表征进行了相关的概述,指出杂环的特殊结构带来的优势以及目前迫切需要改进的地方,并对含杂环结构的耐高温PI的应用发展前景进行了展望。

关键词：聚酰亚胺杂环耐高温合成聚合物膜

高氧平衡3,4-双(偕二硝基)氧化呋咱铵盐的合成、晶体结构及性能

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火炸药学报 2020年第6期43卷 602-607页

作者：赵坤黄海丰石亚猛杨军李红丽湖北文理学院食品科学技术学院湖北襄阳441053 中国科学院上海有机化学研究所中国科学院能量调控材料重点实验室上海200032 中国科学院绿色过程制造创新研究院北京100190 重庆医药高等专科学校医学技术学院重庆401331

为了获得具有更高能量的含能化合物,以3,4-双(氯肟)氧化呋咱为原料,经过N2O5/N2O4硝化和乙腈中酸化-酸碱中和两步反应制备得到了3,4-双(偕二硝基)氧化呋咱铵盐;采用核磁共振、元素分析、单晶X-射线衍射对3,4-双(偕二硝基)氧化呋咱铵盐... 详细信息

为了获得具有更高能量的含能化合物,以3,4-双(氯肟)氧化呋咱为原料,经过N2O5/N2O4硝化和乙腈中酸化-酸碱中和两步反应制备得到了3,4-双(偕二硝基)氧化呋咱铵盐;采用核磁共振、元素分析、单晶X-射线衍射对3,4-双(偕二硝基)氧化呋咱铵盐进行了结构表征;并用TG-DSC测定了该化合物的热稳定性,采用理论计算的方法获得了其生成焓数据;基于单晶密度和理论生成焓,采用Kamlet-Jacob方程计算了该化合物的爆速和爆压。结果表明,3,4-双(偕二硝基)氧化呋咱铵盐两步反应收率分别为73%和75%,晶体密度为1.783g/cm3,热分解温度为131℃,生成焓为-123.5kJ/mol,爆速为8802m/s,爆压为34.2GPa,表明它是一种高氧平衡、高能量的含能化合物。

关键词：有机化学含能离子盐氧化呋咱杂环

铜(I)促进的3-重氮吲哚-2-亚胺与AgSCF3的三氟甲硫基化反应:3-三氟甲硫基-2-氨基吲哚的合成

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有机化学 2020年第10期40卷 3300-3306页

作者：郎勃 Muhammad Suleman 吕萍王彦广浙江大学化学系杭州310027

报道了一种通过铜(I)促进的3-重氮吲哚-2-亚胺与AgSCF3的三氟甲硫基化反应,合成3-三氟甲硫基-2-氨基吲哚类化合物的简洁、高效新方法,其主要特征包括底物范围广,铜(I)催化剂廉价,重氮原料和三氟甲硫基化试剂容易获得,反应条件温和且时间... 详细信息

报道了一种通过铜(I)促进的3-重氮吲哚-2-亚胺与AgSCF3的三氟甲硫基化反应,合成3-三氟甲硫基-2-氨基吲哚类化合物的简洁、高效新方法,其主要特征包括底物范围广,铜(I)催化剂廉价,重氮原料和三氟甲硫基化试剂容易获得,反应条件温和且时间短;此外,适量的水能够促进这一反应.

关键词：重氮化合物金属卡宾三氟甲硫基化铜催化吲哚杂环

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过渡金属催化碳二亚胺环化的研究进展

有机化学 2021年第5期41卷 1835-1850页

作者：张震畅温旭烟台大学化学化工学院山东烟台264005 中国农业大学理学院北京100193

碳二亚胺是合成含氮分子最有效的前体之一.过渡金属催化的碳二亚胺环化反应已成为合成杂环产物的有效方法,并引起了合成化学和药物化学家的极大关注.近些年发表的大量成果证明了该合成方法在现代有机合成中的重要性.总结了该领域在过去... 详细信息

碳二亚胺是合成含氮分子最有效的前体之一.过渡金属催化的碳二亚胺环化反应已成为合成杂环产物的有效方法,并引起了合成化学和药物化学家的极大关注.近些年发表的大量成果证明了该合成方法在现代有机合成中的重要性.总结了该领域在过去十年中的研究进展及一些开拓性的工作.根据不同的环化机理,从三部分归纳和讨论了从碳二亚胺到系列杂环分子的合成方法,主要包括由亲核过程引发的串联环化、基于碳二亚胺对环金属中间体插入过程的环化和含不饱和体系的碳二亚胺参与的协同环化.

关键词：碳二亚胺过渡金属催化环化杂环杂累积双烯

O2参与下FeCl2催化的分子内氧化反应构建异噁唑杂环

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有机化学 2020年第6期40卷 1697-1703页

作者：阿布力米提·阿布都卡德尔汪荣买尔哈巴·买买提刘晨江新疆大学化学化工学院乌鲁木齐830046

发展了一种廉价金属盐FeCl2催化氧气氧化下,高效、环保且简洁合成多取异噁唑衍生物的新方法.通过对金属盐来源和碱等反应条件的优化,确立了最佳的反应条件.在此反应条件下合成了19个新型多取代3,5-二芳基异噁唑衍生物,并成功培养了一个... 详细信息

发展了一种廉价金属盐FeCl2催化氧气氧化下,高效、环保且简洁合成多取异噁唑衍生物的新方法.通过对金属盐来源和碱等反应条件的优化,确立了最佳的反应条件.在此反应条件下合成了19个新型多取代3,5-二芳基异噁唑衍生物,并成功培养了一个单晶,产率在80%-90%之间.经过^1H NMR、^13C NMR、元素分析及X单晶衍射确证了所得目标化合物的结构.

关键词： FeCl2催化氧气氧化异噁唑杂环 N—O键形成