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铈基脱硝催化剂的催化性能和抗K中毒性能优化

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铈基脱硝催化剂的催化性能和抗K中毒性能优化

作者：赵婉霞重庆工商大学

学位级别：硕士

氮氧化物(NO,包括NO和NO)是目前大气环境污染防治主要的污染物之一。根据2019年的NO排放量统计,工业源的NO排放量占全国氮氧化物排放量的44.4%,迫切需要研究和开发绿色、节能、安全的处理措施降低工业源排放的NO含量,进而解决由此引发... 详细信息

氮氧化物(NO,包括NO和NO)是目前大气环境污染防治主要的污染物之一。根据2019年的NO排放量统计,工业源的NO排放量占全国氮氧化物排放量的44.4%,迫切需要研究和开发绿色、节能、安全的处理措施降低工业源排放的NO含量,进而解决由此引发的环境污染问题。氨气选择性催化还原技术(NH-SCR)是脱除工业固定源化石燃料燃烧装置排放的NO最有效的应用技术之一,该技术的核心部分是催化剂。VO-WO(Mo O)/Ti O催化剂由于具有较高的脱硝活性已被商业应用,但其在高温下N选择性差,且钒物种具有生物毒性对环境造成危害限制了其在烟气脱硝中的广泛应用。二氧化铈(CeO)是最具化学活性的稀土氧化物之一,对环境无污染、来源丰富,具有较好的储氧/释氧能力。铈锡氧化物(CeO-SnO)催化剂因其优异的中高温催化活性和N选择性受到广泛关注,但同时发现其存在着由烟气中的碱金属所导致的中毒失活现象。因此,本文通过对环境友好的铈基脱硝催化剂的研究来尝试解决这些问题。为了提升CeO-SnO催化剂的抗碱金属中毒性能,本文从制备方法、硫酸预处理两方面对CeO-SnO催化剂进行优化,并通过各种表征分析催化剂性能提升原因。主要的研究成果包括以下内容:第一,采用水热法与共沉淀法对CeO-SnO脱硝催化剂进行制备,再引入K物种以模拟CeO-SnO催化剂的碱金属中毒。研究结果表明,水热法比反向共沉淀法制备的CeO-SnO脱硝活性有所增加,且抗K中毒性能提高了15%。其脱硝活性和抗K中毒能力的增强与Sn的良好分布、良好的氧化还原性能和表面酸性有关;并且水热法制备的CeO-SnO催化剂中的Sn-O更容易与引入的K物种作用,从而保护了Ce-O活性位点。第二,将CeO-SnO组分负载在商用P25制成的二氧化钛纳米管载体上,得到CeO-SnO/Ti O纳米管(即CS/TNTs)催化剂;使用HSO预处理CS/TNTs得到S-CS/TNTs催化剂;然后分别在新鲜催化剂和硫酸化的催化剂上引入K物种。研究HSO预处理对CS/TNTs催化剂的抗K中毒性能的影响。结果发现HSO预处理有效地提升了CS/TNTs的抗K中毒性能。这主要是因为硫酸化极大地丰富了CS/TNTs催化剂表面的Br(?)nsted酸性位点,同时也增强催化剂的酸性和表面化学吸附氧含量,有效促进了催化还原反应的进行。引入的K物种容易与S-CS/TNTs表面的硫酸根进行作用,从而减少了K物种对催化剂上Ce-O活性位点的中毒失活,进而使得硫酸化催化剂表现出较好的抗K中毒性能。

关键词： NH3-SCR 铈锡氧化物催化剂制备方法硫酸预处理抗中毒性能

基于正交实验探究Fe-Beta分子筛催化剂SCR脱硝性能

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环境工程学报 2024年

作者：肖萌岳俊杰李彭辉郭铭玉赵英杰刘博群崔少平高婧牛可天津理工大学环境科学与安全工程学院交通运输部天津水运工程科学研究院水路交通环境保护技术实验室

该研究采用正交实验探究并制备性能优异的Fe-Beta催化剂用于高效脱除氮氧化物。通过合成一系列FeBeta催化剂，并考察其在NH3选择性催化还原NOx反应中的催化性能，筛选出最优配方：硅铝比为30、固液比为1:20 g·mL-1、采用Fe（NO3）3·9... 详细信息

该研究采用正交实验探究并制备性能优异的Fe-Beta催化剂用于高效脱除氮氧化物。通过合成一系列FeBeta催化剂，并考察其在NH3选择性催化还原NOx反应中的催化性能，筛选出最优配方：硅铝比为30、固液比为1:20 g·mL-1、采用Fe（NO3）3·9H2O制备的前驱体溶液浓度为0.02 mol·L-1。Fe/Beta-30-1:20 （0.02）催化剂在350～450℃内NO转化率在90%以上且具有优异的N2选择性。此外，Fe/Beta-30-1:20 （0.02）催化剂具有良好的抗SO2性和抗H2O性能以及优异的水热稳定性。表征结果表明，由于分子筛与金属离子之间存在协同作用，在Beta分子筛中添加适量的铁（2.18%）时，会增加SCR反应活性位点数量，拓宽活性温度窗口。同时，Fe-Beta催化剂具有较大的BET比表面积、较均匀的粒径尺寸以及孔径分布均匀，有助于NH3-SCR反应进行。

关键词： Fe-Beta催化剂分子筛选择性催化还原正交实验抗中毒性能水热稳定性

用于船舶尾气NO_(x)治理的蜂窝状整体式NH_(3)-SCR催化剂研究进展

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水道港口 2024年第4期45卷 560-567页

作者：郭铭玉高婧肖萌牛可赵英杰刘博群崔少平交通运输部天津水运工程科学研究所水路交通环境保护技术交通行业重点实验室天津300456

随着船舶运输行业的蓬勃发展,船舶尾气带来的污染也愈发严重,氮氧化物(NO_(x))为其中主要污染物。氨气-选择性催化还原(NH_(3)-SCR)是目前最有效的脱硝方法,催化剂是技术的核心部分。整体式催化剂具有机械强度高和传热性能好等特点,是... 详细信息

随着船舶运输行业的蓬勃发展,船舶尾气带来的污染也愈发严重,氮氧化物(NO_(x))为其中主要污染物。氨气-选择性催化还原(NH_(3)-SCR)是目前最有效的脱硝方法,催化剂是技术的核心部分。整体式催化剂具有机械强度高和传热性能好等特点,是应用最广泛的商业催化剂。文章综述了用于NH_(3)-SCR的船舶整体式催化剂载体的预处理方法、挤出成型法和涂层涂覆法及其优缺点,重点总结了浆料涂覆法的涂覆式催化剂研究进展。船舶排放尾气成分复杂,二氧化硫、水蒸气、颗粒物等都会对NH_(3)-SCR催化剂产生不利影响,因此对催化剂耐中毒性能机理、催化剂的SCR活性和耐复杂污染物中毒性能进行了综合分析和总结。

关键词： NH3-SCR 船舶尾气整体式催化剂浆料涂覆法 SCR活性抗中毒性能

Cu交换度对贫燃条件下Cu-Al-MCM-41上NO选择性催化还原的影响

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化学学报 2004年第19期62卷 1877-1882页

作者：万颖马建新王正周伟上海师范大学化学系上海200234 同济大学新能源汽车工程中心上海200092 华东理工大学工业催化研究所上海200237

利用程序升温反应技术考察了Cu交换度对Cu Al MCM 41上NO选择性还原反应性能的影响 ,同时结合XRD ,N2 吸附等温线 ,NMR ,ICP AES ,TPD和TPR等技术对催化剂的结构特征和化学吸附性能进行了表征 .结果表明 ,经Cu离子交换的Al MCM 41并未... 详细信息

利用程序升温反应技术考察了Cu交换度对Cu Al MCM 41上NO选择性还原反应性能的影响 ,同时结合XRD ,N2 吸附等温线 ,NMR ,ICP AES ,TPD和TPR等技术对催化剂的结构特征和化学吸附性能进行了表征 .结果表明 ,经Cu离子交换的Al MCM 41并未改变载体的结构特征 ,仍保持长程有序的中孔结构 .影响Cu Al MCM 41催化剂选择性还原活性的主要因素是Cu交换度 ,而不是Cu含量 ,前者决定了活性中心 (主要是Cu2 + )的浓度 .当Cu交换度低于 10 0 %时 ,随着Cu交换度的增加 ,NO最大转化率增加 .当交换度超过 10 0 %后 ,催化剂的还原活性下降 ,此时出现的CuO起完全氧化的催化作用而非选择性还原的催化作用 .在n(Si) /n(Al) =10 ,Cu交换度接近 10 0 %的Cu Al MCM 41上 3 60℃时可获得

关键词：铜交换度一氧化氮选择性催化还原 Cu-A1-MCM-41催化剂抗中毒性能化学吸附贫燃燃烧

二氧化钛纳米管的制备及其在SCR脱硝领域应用的研究进展

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精细化工 2022年第6期39卷 1106-1116页

作者：王秋麟江朱平蔡宇宙金晶上海理工大学能源与动力工程学院上海200093

二氧化钛纳米管(TiNTs)是一种新型一维纳米材料,因其较大的比表面积和独特的中空管状结构备受关注。该文报道了TiNTs常用制备方法的合成原理和主要影响因素;探讨了TiNTs负载型催化剂微观形貌结构及其优化调控;阐述了TiNTs作为载体对催... 详细信息

二氧化钛纳米管(TiNTs)是一种新型一维纳米材料,因其较大的比表面积和独特的中空管状结构备受关注。该文报道了TiNTs常用制备方法的合成原理和主要影响因素;探讨了TiNTs负载型催化剂微观形貌结构及其优化调控;阐述了TiNTs作为载体对催化剂低温脱硝活性和抗中毒性能的提升作用及其作用机制;最后,指出发展经济高效的TiNTs先进制备工艺,探明TiNTs载体与活性组分耦合增效机制,有望最大程度激发TiNTs负载型催化剂低温活性和抗中毒性能,从而推进TiNTs负载型催化剂在SCR脱硝领域的广泛应用。

关键词：纳米材料二氧化钛纳米管脱硝低温催化抗中毒性能功能材料

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Mn基低温SCR催化剂抗中毒研究进展

洁净煤技术 2022年第10期28卷 110-135页

作者：张成李君臣方鼎立谭鹏马仑方庆艳陈刚华中科技大学煤燃烧国家重点实验室武汉430074

选择性催化还原技术是目前成熟可靠的脱硝技术,广泛应用于固定源氮氧化物的脱除。商用钒钛催化剂的温度窗口窄且高,为了满足非电力行业更低温度窗口的脱硝需求,低温NH_(3)-SCR备受关注。近年来,Mn基催化剂因其良好的低温活性被认为是最... 详细信息

选择性催化还原技术是目前成熟可靠的脱硝技术,广泛应用于固定源氮氧化物的脱除。商用钒钛催化剂的温度窗口窄且高,为了满足非电力行业更低温度窗口的脱硝需求,低温NH_(3)-SCR备受关注。近年来,Mn基催化剂因其良好的低温活性被认为是最具有前景的低温SCR催化剂。详细讨论不同种类锰基催化剂的性能研究以及锰基催化剂抗硫、抗水、抗碱金属/碱土金属(K、Na、Ca、Mg)和重金属(As、Zn、Pb)中毒的机理和改性方法,针对不同的抗中毒研究和改性方法进行了分析和总结,获得结论如下:①传统非负载型Mn基催化剂最佳制备方法为共沉淀法,脱硝效率达100%;微生物处理法是新型绿色合成方法,经济环保性高,为绿色合成Mn基催化剂提供了可行路径;②掺杂Ce、Fe、Cu、Ni、Ho、Nd、Zr、Co和Eu等元素能够有效提高Mn基催化剂的脱硝活性和抗中毒性能;可考虑将其作为“核-壳”结构的“壳”材料,提高Mn基催化剂的抗中毒性能;③特定孔径的分子筛是解决催化剂硫中毒的理想材料,但目前传质阻力的问题尚未解决,还需进一步优化分子筛的制备方法和工艺;④Mn基催化剂的抗碱金属中毒集中于掺杂改性研究,改性策略分为两大类:一是增加催化剂表面耐碱的酸性位点,二是直接抑制碱金属对Mn活性组分的影响;目前上述2种改性策略的缺陷在于改性催化剂长期运行脱硝的经济性不高,需考虑从根本上杜绝催化剂与碱金属的接触;⑤Mn基催化剂抗重金属中毒研究较少,建议开展低温段重金属迁移转化规律研究和Mn基催化剂改性的抗重金属中毒机理;⑥中毒后的催化剂对环境危害较大,中毒催化剂对环境危害评估和可再生利用的研究也有待进一步推进;⑦Mn催化剂不同类型中毒之间的协同效应还有待研究,以满足Mn基催化剂的实际应用需求。

关键词：氮氧化物 Mn基低温SCR催化剂脱硝性能抗中毒性能分子筛掺杂改性

钛氧化物纳米材料的研究及其在电化学能源存储和转化领域中的应用

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钛氧化物纳米材料的研究及其在电化学能源存储和转化领域中的应用

作者：周创安上海大学

学位级别：硕士

锂硫电池和燃料电池在能源存储与转化领域中作为一种可代替传统化石燃料的新型能源备受广泛关注。然而,锂硫电池的商业应用面临着多硫化锂（Li-PSs）在电解液中的“穿梭效应”等问题,导致电池容量和库伦效率快速衰减。质子交换膜燃料电... 详细信息

锂硫电池和燃料电池在能源存储与转化领域中作为一种可代替传统化石燃料的新型能源备受广泛关注。然而,锂硫电池的商业应用面临着多硫化锂（Li-PSs）在电解液中的“穿梭效应”等问题,导致电池容量和库伦效率快速衰减。质子交换膜燃料电池也受限于催化剂稳定性问题而不能大规模应用。碳纳米材料因其优良的导电率与较大的比表面而备受关注,但该非极性碳材料限制了Li-PSs在锂硫电池长循环过程中的物理吸附。此外,载体碳材料在燃料电池持续工况运行或者高温条件下,碳载体氧化腐蚀会导致Pt溶解,催化剂失效,使得难以在电池领域中获得广泛应用。因此,在电池领域中亟需研制一种长寿命、抗腐蚀的非碳载体催化剂。钛氧化物因其具有规则的活性位点分布和较高的化学以及结构稳定性是最有望成为碳载体的替代品之一。鉴于此,本论文设计开发了一种Ti4O7载体材料,并考察了其复合材料在锂硫电池和燃料电池中的催化性能。具体研究内容如下:（1）高比表面介孔Ti4O7纳米材料的制备研究。通过溶胶凝胶法调控溶液p H来构筑不同二氧化硅掺杂量的Si O2/Ti O2纳米颗粒,在纯氢气氛围下,将所述Si O2/Ti O2纳米颗粒在高温下烧结,再在氢氧化钠溶液浸泡下除去Si O2,得到具有高比表面介孔Ti4O7纳米材料。研究表明,该金属氧化物不仅具有较高的极性多孔比表面积(59.07 m2 g-1)而且还具有优异的导电性(1600 S cm-1),可以作为后续合成催化剂的载体材料。本研究为介孔催化剂材料的设计和合成提供了可行的途径,解决了钛氧化物载体比表面低的难题,并可以实现低成本、批量化的合成。（2）CB/M-Ti4O7-6 NS催化隔膜在锂硫电池的制备研究。将钛氧化物用于锂硫电池改性隔膜中,改性隔膜分离器可作为Li-PSs的扩散屏障和催化剂,将可溶性低链硫化物转化为不溶性多硫化物,从而显著提高LSBs的硫利用率和电化学性能。研究发现,M-Ti4O7-6 NS在1 C下初始放电比容量为825.1 m Ah g-1,并且经过1000圈长循环后其容量为372 m Ah g-1,容量衰减率仅为0.05%。此外,在2.5 C电流密度下循环1000圈后,仅有0.04%容量衰减率,较高的容量保持率表明M-Ti4O7-6 NS催化层可以有效抑制Li-PSs的溶解和穿梭效应,从而提高循环稳定性。因此,相信这项工作将为合成高性能功能性隔膜提供有价值的策略。（3）Pt/p-Ti4O7催化剂在燃料电池的制备研究。以钛氧化物作为载体,采用微波辅助二乙二醇还原法得到高活性和高稳定性的Pt基催化剂。对Pt/p-Ti4O7电极在酸性条件下进行电化学测试,研究发现,Pt/p-Ti4O7催化剂电化学活性比表面积（ECSA）为33.8 m2 gpt-1,质量活性达到112 m2 gpt-1,远高于商业Pt/C催化剂的质量活性(68 m2 gpt-1),这表明在酸性条件下,Pt/p-Ti4O7催化剂可以表现出较优异的氢氧化（HOR）电催化活性。Pt/p-Ti4O7催化剂分别在10 PPM CO/H2和1 PPM H2S/H2混合气,0.1 V恒电位测试1 h下,分别表现出具有相对于Pt/C催化剂较低的3.34%和4.5%电流衰减。表明以Ti4O7作为载体的Pt基催化剂具有较强的抗CO和H2S中毒性能。此研究还借助实验手段初步探索该催化剂的稳定性,表明Ti4O7所具有的优异稳定性及其与Pt之间的SMSI对提高铂基钛氧化物催化剂的抗毒化性能有较大的贡献。

关键词：亚氧化钛锂硫电池质子交换膜燃料电池铂基催化剂抗中毒性能

改性钛交联累托石催化还原同步脱硫脱硝实验研究

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改性钛交联累托石催化还原同步脱硫脱硝实验研究

作者：周荣华中科技大学

学位级别：硕士

燃煤烟气中的SO2和NOx是大气污染物的主要来源,是目前大气污染治理的重点和难点。烟气催化还原同步脱硫脱硝,因其能够在同一个工艺过程中实现同时除去二氧化硫(SO2)和一氧化氮(NO),成为近年来研究的热点之一。该技术利用烟气中不完全燃... 详细信息

燃煤烟气中的SO2和NOx是大气污染物的主要来源,是目前大气污染治理的重点和难点。烟气催化还原同步脱硫脱硝,因其能够在同一个工艺过程中实现同时除去二氧化硫(SO2)和一氧化氮(NO),成为近年来研究的热点之一。该技术利用烟气中不完全燃烧产物CO作还原剂,同步催化还原SO2和NO为单质硫和N2,避免了二次污染,而且回收单质硫实现资源再利用。其中,催化剂的研制是该技术的关键。本文结合累托石特有的结构特征和理化性质,首次提出将交联累托石应用于烟气催化还原脱硫脱硝。以溶胶-凝胶法制备了改性钛交联累托石(TiO2-Rec)系列催化剂,从载体、活性物质及其负载量考察了其脱硫脱硝活性。结果表明,TiO2-Rec是良好的脱硫脱硝催化剂载体,而且经复合组分活性物质改性后脱硫活性明显改善。其中含La掺杂的催化剂具有良好的单独脱硫性能,600℃时SO2转化率均大于90%,La2O3-CuO/TiO2-Rec在450℃时SO2转化率大于99%,反应温度窗口宽,能在45000℃保持稳定;Ce的掺杂具有较高的同步脱硫脱硝性能,600℃时CuO-CeO2/ TiO2-Rec的NO转化率98%,SO2转化率84.5%,生成完全氧化产物CO2选择性95%。SEM、XRD表征表明:交联改性修饰了催化剂结构,活化后物相有利于提高催化剂反应活性。并初步探讨了反应机理,为拓宽累托石应用领域提供理论基础。烟道气中存在的O2、水蒸汽等是引起催化剂中毒失活,导致催化还原脱硫脱硝技术无法推广的最主要的原因。因此,本章考察了La-M/γ-Al2O3(M=Fe, Co, Ni)系列催化剂,选用无O2/H2O条件下硫化活化及活化后脱硫活性实验中SO2转化率均大于90%的La-M/γ-Al2O3(M=Fe, Co)做抗氧气中毒性能研究。O2的存在会导致催化剂失活,在相同条件La-Co/γ-Al2O3抗O2中毒性能更强,遂以此进一步研究含氧条件下氧气体积百分含量和反应温度的影响,发现抗中毒性能由强到弱的顺序为:500℃, 1.0%O2﹥500℃, 0.5%O2﹥600℃, 0.5%O2。XRD图谱分析表明高温和高O2含量,会加速催化剂上活性成份硫化物与O2反应而导致催化剂失活。La-Co/γ-Al2O3上抗水蒸汽中毒实验则表明:在反应体系中注入不同量水都会引起催化剂活性降低,但不会完全失活,SO2转化率还能保持在70%,注入水越多,催化剂活性降低越严重。

关键词：累托石稀土过渡金属脱硫脱硝催化还原抗中毒性能

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黑色岩系矿石的物化改性及催化脱硝性能研究

黑色岩系矿石的物化改性及催化脱硝性能研究

作者：谢斌重庆大学

学位级别：硕士

随着国内经济的快速发展,能源消耗所带来的大气污染问题也日渐突出。氮氧化物(NO)是影响空气质量的主要因素之一,其造成的雾霾、酸雨污染已经严重威胁到人们的正常生活和身体健康。目前,NO的脱除方法很多,但最成熟、应用最广泛的是选择... 详细信息

随着国内经济的快速发展,能源消耗所带来的大气污染问题也日渐突出。氮氧化物(NO)是影响空气质量的主要因素之一,其造成的雾霾、酸雨污染已经严重威胁到人们的正常生活和身体健康。目前,NO的脱除方法很多,但最成熟、应用最广泛的是选择性催化还原(SCR)脱硝技术。催化剂是选择性催化还原技术(SCR)的核心,其中,催化剂载体占到整个催化剂组成的80%以上,其性能的优劣将直接影响催化剂的脱硝效率。锐钛矿型TiO是现行商业脱硝催化剂的主要载体材料,但是由于其存在市场价格较高、活性温度窗口较窄以及抗中毒性能较差等缺陷。因此,寻找和制备廉价的且能克服上述缺陷的新型载体材料是近年来脱硝催化剂研究的热点之一。与此同时,我们发现黑色岩系矿石中含有大量的金属和非金属氧化物,如SiO、AlO、FeO、VO以及MoO等,这些物质是组成脱硝催化剂必需的载体材料、活性组分以及助催化组分。因此,黑色岩系矿石在制备脱硝催化剂方面有着潜在的应用价值。本课题首先使用SiO+TiO的组合溶胶对黑色岩系矿石的比表面积和孔径分布进行了改性,接着又外加VO和MoO对溶胶改性载体的活性组分和助催化组分进行调控并成功制备了黑色岩系催化剂。同时借助BET、XRD、Raman、H-TPR、NH-TPD、FTIR以及XPS等表征手段对制备催化剂的各项性能进行了详细深入的研究。(1)通过分析黑色岩系矿石的组成,发现原矿中含有大量的具有较好热稳定性和机械性能的SiO和AlO,它们是制备催化剂优良的载体材料。同时,原矿中含有的FeO和VO具有良好的氧化还原性能,是制备脱硝催化剂所必需的活性组分。此外,黑色岩系矿石中还发现了少量MoO的存在,其能有效的增强催化剂的抗砷中毒能力,是制备脱硝催化剂良好的助剂组分。从黑色岩系矿石的表面结构来看,原矿中存在许多孔径各异的微孔和中孔结构,同时其比表面积也达到22.37 m·g。(2)采用SiO+TiO溶胶对原矿的表面结构进行了改性,得到的(S+T)BRS载体在BET比表面积和孔容方面有了大幅度的增加,同时其孔径结构也得到优化,在25 nm范围内出现了宽泛的孔径分布。较大的比表面积和孔容以及合理的孔径分布将为反应分子提供更多的合适位点并强化反应分子在催化剂表面的传质过程,保证脱硝催化反应的进行。(3)当VO的添加量低于载体的单层分散容量时,其主要以催化活性较高的分散态钒氧物种形式存在,因此随着添加量的增加,催化活性也将随着升高。当其含量超过载体的单层分散容量后,VO将形成选择性较差的结晶态钒氧物种,这类物质将导致还原剂NH氧化,从而降低氮氧化物的转化率。同样,适当MoO的负载将有效提高VO在催化剂表面的分散度,促进分散态钒氧物种的形成。但是,当其含量过高时,自身在催化剂表面形成了结晶态的钼氧化物,从而使得VO的分散性变差。测试结果表明,最优的VO和MoO的添加量分别为1.0 wt.%和6.0wt.%,以此配比制备的VMo/(S+T)BRS催化剂表现出理想的活性组分分散性,同时也保证催化剂良好的氧化还原性能,并在30000℃的范围内获得了90%以上NO转化率。(4)V-Mo/(S+T)BRS和V-Mo/TiO催化剂对比实验结果表明,V-Mo/(S+T)BRS催化剂的结晶态V=O伸缩振动的吸收峰的峰强度明显比V-Mo/TiO催化剂的减弱,表明其对钒氧物种有更好的分散效果。在氧化还原性能和表面酸性方面,由于V-Mo/(S+T)BRS催化剂对活性物种更好的分散效果以及Ti原子的正电性增加,因此其获得了更优良的氧化还原性能以及更丰富的表面Br?nsted酸位点分布。在活性氧O含量方面,由于Si原子和Ti原子的电负性差异而形成带负电性的Si原子将影响V的电子云分布,从而形成更多的V,而更多含量的V出现又将加速催化剂表面吸附氧O的形成。(5)碱金属(K、Na)对V-Mo/(S+T)BRS和V-Mo/TiO催化剂的脱硝活性都造成了明显的影响,但是碱性更强的碱金属K对催化剂脱硝活性的降低程度更为显著。NH-FTIR测试结果表明,碱金属致使催化剂活性下降的主要原因是催化剂表面Br?nsted酸位点被中和,从而导致整个催化反应速率的下降。而具有更多Br?nsted酸位点的V-Mo/(S+T)BRS催化剂自然也表现出更强的抗碱金属中毒能力。SO和水蒸气的通入同样将对催化剂的活性产生剧烈的影响。低温时,SO会在催化剂表面形成的硫酸盐和亚硫酸盐并遮蔽催化剂的活性中心,同时水蒸气也将和NH发生竞争吸附,从而降低催化剂的脱硝活性。但随着反应温度的上升,覆盖在催化剂表面的硫酸盐和亚硫酸盐等物质将逐渐分解,并且此时水蒸气的存在将抑制高温段NH的氧化,从而使得催化剂的脱硝活性又逐渐恢复。此外,SiO的存在能提高TiO的晶界能,防止水热老化过程中锐钛矿型TiO的相变,因此,含有SiO的V-Mo/

关键词：黑色岩系矿石(BRS) 选择性催化还原(SCR) V-Mo/(S+T)BRS催化剂抗中毒性能