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岩溶地下河流域表层土壤有机氯农药分布特征及来源分析

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环境科学 2016年第3期37卷 900-909页

作者：谢正兰孙玉川张媚余琴徐昕西南大学地理科学学院三峡库区生态环境教育部重点实验室重庆400715 中国地质科学院岩溶地质研究所国土资源部/广西岩溶动力学重点实验室桂林541004

为研究有机氯农药(OCPs)在重庆南山老龙洞地下河流域表土中的分布趋势、组成特征、来源及污染水平,采用气相色谱-微池电子捕获检测器(GC-μECD)分析了6个代表性表层土样中20种OCPs.结果表明,研究区表层土壤中20种OCPs均有不同程度检出,... 详细信息

为研究有机氯农药(OCPs)在重庆南山老龙洞地下河流域表土中的分布趋势、组成特征、来源及污染水平,采用气相色谱-微池电子捕获检测器(GC-μECD)分析了6个代表性表层土样中20种OCPs.结果表明,研究区表层土壤中20种OCPs均有不同程度检出,其中(除DDE、顺式氯丹、反式氯丹、狄氏剂)16种检出率高达100%,氯丹类和DDTs是主要污染物,不同采样点有机氯农药含量差异较大.OCPs总量变化范围在5.57~2 618.57 ng·g^(-1)之间,平均值为467.28 ng·g^(-1),与国内外其它区域相比,研究区表层土壤中HCHs和DDTs含量处于中上水平.有机氯农药总量和HCHs、DDTs、氯丹类农药总量分布具有相似的空间变化趋势,均为:上游>中游>下游,并且上游与中、下游的差距尤为显著.来源分析表明,HCHs主要来源于林丹的使用,DDTs既来源于历史农药残留,也来源于近期工业DDT的非法使用和三氯杀螨醇的输入,氯丹主要来自历史残留和大气沉降.结合中外土壤质量标准,新力村土壤属于有机氯农药严重污染土壤,下龙井湾、夏家咀和赵家院子土壤受到有机氯农药轻度污染,龙井旁和高中寺土壤属于无污染土壤.

关键词：有机氯农药表层土壤分布特征来源岩溶地下河

岩溶地下河水中多环芳烃、脂肪酸分布特征及来源分析

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环境科学 2016年第7期37卷 2547-2555页

作者：谢正兰孙玉川张媚廖昱江泽利王尊波梁作兵西南大学地理科学学院三峡库区生态环境教育部重点实验室重庆400715 中国地质科学院岩溶地质研究所国土资源部/广西岩溶动力学重点实验室桂林541004

为探究重庆青木关岩溶地下河水中多环芳烃(PAHs)和脂肪酸的含量组成、分布特征、来源及污染水平,2013年雨季和旱季分别于地下河中进行水样采集,并利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对水样中PAHs和脂肪酸的组分进行定量分析.结果表明,青木... 详细信息

为探究重庆青木关岩溶地下河水中多环芳烃(PAHs)和脂肪酸的含量组成、分布特征、来源及污染水平,2013年雨季和旱季分别于地下河中进行水样采集,并利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对水样中PAHs和脂肪酸的组分进行定量分析.结果表明,青木关地下河水中PAHs和脂肪酸的含量范围分别为77.3~702 ng·L^(-1)和3 302~45 254 ng·L^(-1).组成上,PAHs以2~3环为主,其比例高于90%,脂肪酸碳数范围为C10~C28,以饱和直链脂肪酸为主,其次为单不饱和脂肪酸.分布特征上,雨季:地下河水中各采样点PAHs的含量差异较小,脂肪酸的含量在入口、出露处和出口呈现依次降低的趋势,其中出露处和出口脂肪酸的含量较为接近;旱季:地下河水中PAHs含量在入口、出露处和出口呈现先降后升的趋势,脂肪酸含量在各采样点较为接近.总体上,地下河水中PAHs和脂肪酸的含量都表现为雨季显著高于旱季.来源分析表明,青木关地下河水中PAHs主要来源于该河流域煤和木材、农作物秸秆等生物质的燃烧;脂肪酸主要来自该河流域内硅藻、绿藻等水生藻类和细菌,其中以水生藻类的贡献占主导.地下河水受到PAHs中轻度污染,相对于旱季,雨季污染更严重.

关键词：岩溶地下河多环芳烃脂肪酸组成分布特征来源

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岩溶地下河硝酸盐来源与转化对比研究

岩溶地下河硝酸盐来源与转化对比研究

作者：文浩龙西南大学

学位级别：硕士

水是生命之源,是人类赖以生存的物质基础;水是很好的污染物传播介质,随着人类排污活动的增加,水污染也日渐严重。在水的携带下,这些污染物以点源和非点源的排放方式进入江河、湖泊、地下水等储水单元。这些储水单元,是人类最重要的引用... 详细信息

水是生命之源,是人类赖以生存的物质基础;水是很好的污染物传播介质,随着人类排污活动的增加,水污染也日渐严重。在水的携带下,这些污染物以点源和非点源的排放方式进入江河、湖泊、地下水等储水单元。这些储水单元,是人类最重要的引用水源地,水质的健康与安全,关系着广大人民群众的身体健康。由于水在不同地质条件下,其运移和储存方式具有较大的不同,这些差异也将影响地下水污染的过程。岩溶区具有独特的水文地质条件,地表和地下具有高度连通性,为污染物的流通提供了很好的条件,这使得岩溶区地下水污染的问题比其他区域更为严峻。硝酸盐污染物是最普遍的地下水污染物之一,人类活动极易产生硝酸盐污染物,包括农业、工业和旅游业在内的人类活动,均极易产生大量的硝酸盐污染物。在岩溶区,硝酸盐污染物进入地下水系统十分迅速,而硝酸盐污染物自净的周期却很长,岩溶地下水流速快,硝酸盐污染物很难自净,导致岩溶地下水系统具有高度的脆弱性,只有通过人为的调控和治理,解决岩溶地下水硝酸盐污染问题。由于岩溶区地下水硝酸盐污染物具有来源广、来源不确定性高和硝酸盐转化过程复杂等特征,因此对硝酸盐污染来源的定量分析、来源不确定性分析,以及地下水硝酸盐的转化过程进行研究,有利于有关部门实行精准的硝酸盐排放政策,实现地下水硝酸盐污染的精准治理。本文选取了西南岩溶区两个具有代表性人类活动方式的岩溶小流域,重庆市金佛山的水房泉地下河流域和青木关岩溶槽谷的青木关地下河流域。根据不同的人类活动方式,对两个流域进行硝酸盐污染特征的对比分析。根据补给、径流和排泄的关系,按照上游-中游-下游的空间顺序,确定了六个采样点,进行一个水文年的监测,每月采集一次水样。采样点分别设置为:水房泉地下河上游化粪池、中游药池坝污水、下游水房泉、青木关地下河上游果园污水、中游岩口落水洞、下游姜家泉。系统测定了主要水化学指标及硝酸盐氮氧同位素(δN和δO)、水氧同位素(δO)组成,分析了硝酸盐的来源和转化过程,使用贝叶斯MixSIAR模型和PMF模型,对不同污染源的时空分布比例及贡献概率进行解析。研究结果表明:在一个水文年期段内,青木关和水房泉地下河水化学特征存在明显差异,流域均检测为Ca型和HCO型水,但水房泉流域还存在HCO-Ca型和Na型水;使用NO/Cl与NO摩尔比值关系初步识别到,青木关和水房泉流域主要污染源分别来自农业活动和粪肥污水。MixSIAR模型定量计算结果表明,在季节变化上,青木关流域硝酸盐来源占比总体比较稳定,只有化肥和土壤有机氮来源波动稍大;水房泉流域硝酸盐来源占比不太稳定,各来源随季节变化均有一定的波动。在空间变化上,青木关和水房泉地下河硝酸盐来源占比均比较稳定。为验证MixSIAR模型定量结果精确性,还使用PMF模型精确定量计算该水文年两流域硝酸盐来源。对比MixSIAR模型和PMF模型计算结果发现,青木关地下河土壤有机氮来源贡献率分别为69.9%和74.6%,粪肥污水贡献率分别为29.2%和23.4%,化肥来源贡献率分别为0.7和2.72%,大气降水贡献率分别为0.3%和1.28%;水房泉地下河土壤有机氮来源贡献率分别为70.8%和75.02%,粪肥污水贡献率分别为28.9%和24.48%,大气降水贡献率分别为0.3%和1.66%。两模型定量结果误差在0.006以内,表明这两种定量计算的结果比较准确。根据MixSIAR模型计算结果的的概率性分布,精准的识别硝酸盐来源的不确定性。青木关流域硝酸盐来源不确定性在季节变化上小于水房泉流域,但在空间上的不确定性略大于水房泉流域;通过计算两流域硝酸盐来源的不确定性指数,发现水房泉流域硝酸盐来源不确定性略高于青木关流域。两条地下河均以硝化作用为主要过程,但反硝化作用、同化作用和异化还原为铵作用也在局部时空发生,例如果园污水和药池坝污水均可能发生硝酸盐异化还原为铵作用。与前人研究对比发现,青木关地下河姜家泉出口在2018年发生了同化作用,而在2021年6月至2022年5月期间,以硝化作用为主要生物地球化学过程,伴随着少量的反硝化作用发生,推测姜家泉硝酸盐生物地球化学过程可能存在年际变化;而水房泉流域的生物地球化学过程总体比较稳定,硝化作用为主要硝酸盐生物地球化学过程,反硝化作用、同化作用和异化还原为铵为次要硝酸盐生物地球化学过程。青木关地下河流域范围更广,人类活动更复杂,地下河的粪肥污水、化肥和土壤有机氮多以较大范围的非点源污染排放,导致各硝酸盐来源贡献率不确定性远高于水房泉地下河。同时,青木关和水房泉流域硝酸盐生物地球化学过程均比较复杂,需要把硝酸盐源头管控与硝酸盐转化过程治理有机结合起来,才能有效的解决地下水硝酸盐污染问题。

关键词：硝酸盐氮氧同位素 MixSIAR模型 PMF模型岩溶地下河

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岩溶地下河污染物运移模型对比研究

环境科学学报 2020年第4期40卷 1250-1259页

作者：赵小二常勇吴吉春青岛理工大学环境与市政工程学院青岛266033 南京大学地球科学与工程学院南京210023

两区模型(TRM)和暂时存储模型(TSM)为两种常用的岩溶地下河(管道)污染物运移模型,为了更好表征岩溶地下河污染物运移过程,开展模型对比研究.采用两种模型拟合室内管道示踪实验穿透曲线,从概念模型框架、模型优缺点、参数校正过程和物理... 详细信息

两区模型(TRM)和暂时存储模型(TSM)为两种常用的岩溶地下河(管道)污染物运移模型,为了更好表征岩溶地下河污染物运移过程,开展模型对比研究.采用两种模型拟合室内管道示踪实验穿透曲线,从概念模型框架、模型优缺点、参数校正过程和物理意义、参数敏感性等方面对比分析两种模型的异同.结果表明,OTIS软件提供TSM的数值解,而CXTFIT软件提供TRM的解析解,但两者均能通过下游不同位置的穿透曲线分段表征地下河不同阶段的污染物运移过程.两种模型的物理意义相近,均可近似描述岩溶地下河中溶质的暂时性存储现象,较好地拟合溶质运移曲线.采用TSM可校正得到暂时存储区的横截面积,但采用TRM只能获得非流动区所占的比例.两种模型中弥散系数和传质/交换系数的敏感度较低,并且弥散系数的变化对穿透曲线拖尾无显著影响.研究结果为岩溶地下河污染物运移模型的选取与应用提供了依据.

关键词：岩溶地下河污染物运移两区模型暂时存储模型

岩溶地下河表层沉积物多环芳烃的污染及生态风险研究

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环境科学 2015年第3期36卷 855-861页

作者：蓝家程孙玉川师阳梁作兵贵州师范大学中国南方喀斯特研究院贵阳550001 西南大学地理科学学院三峡库区生态环境教育部重点实验室重庆400715

为了解重庆南山老龙洞岩溶地下河表层沉积物中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的污染特征及生态风险,分析了地下河上游及出口表层沉积物样品中16种优先控制PAHs的含量和组成.结果表明,沉积物中PAHs总量在58.2~3 598 ng... 详细信息

为了解重庆南山老龙洞岩溶地下河表层沉积物中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的污染特征及生态风险,分析了地下河上游及出口表层沉积物样品中16种优先控制PAHs的含量和组成.结果表明,沉积物中PAHs总量在58.2~3 598 ng·g-1之间,大部分在100~5 000 ng·g-1之间,处于中等到高污染水平;从组成来看,老龙洞组成以2~4环为主,占到75.1%,仙女洞以4~6环相对富集,其比例为56.6%;老龙洞沉积物中PAHs主要来源于上游水体传输及地表土壤的输入,PAHs在地下河管道中的迁移表现为2~3环PAHs迁移距离远,4~6环的PAHs被强烈地吸附于沉积物中,迁移能力不足,从而富集于地下河管道中;生态风险评价结果表明,老龙洞沉积物PAHs很少产生负面生态效应,而仙女洞沉积物产生负面生态效应概率较大,一旦PAHs逐渐往下游迁移,将对下游的生态构成威胁.

关键词：多环芳烃表层沉积物污染特征生态风险岩溶地下河

岩溶地下河系统多介质中多环芳烃污染特征及来源解析

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环境科学 2015年第3期36卷 862-868页

作者：卢丽王喆裴建国中国地质科学院岩溶地质研究所国土资源部/广西壮族自治区岩溶动力学重点实验室桂林541004

为了确定岩溶地下河系统内不同环境介质中多环芳烃(PAHs)的污染特征及来源,选择典型的清水泉地下河为研究对象,采用2013~2014年同期采集的空气、地下河水、沉积物和土壤样品测试数据,运用16种多环芳烃(PAHs)的成分谱、分布特征和特征比... 详细信息

为了确定岩溶地下河系统内不同环境介质中多环芳烃(PAHs)的污染特征及来源,选择典型的清水泉地下河为研究对象,采用2013~2014年同期采集的空气、地下河水、沉积物和土壤样品测试数据,运用16种多环芳烃(PAHs)的成分谱、分布特征和特征比值,结合其物理化学性质进行对比分析.结果表明,空气和地下河水以萘(Nap)、菲(Phe)和荧蒽(Fl A)这3种2~3环PAHs为主,其中空气的2~3环PAHs比例为71.66%,地下河水的2~3环PAHs比例为54.84%,而沉积物和土壤以4~6环PAHs为主,其中沉积物的4~6环PAHs比例为54.26%,土壤的4~6环PAHs比例为65.06%;环境介质中PAHs的浓度变化表明上游小于中游,中游小于下游,这与污染源排放、吸附作用等相关;PAHs来源解析表明,上游乡村地区PAHs来源以草、木、煤燃烧源为主,敢怀村天窗附近显示为石油源,地下河出口处PAHs来源则以石油源和燃烧源的混合源为主.

关键词：多环芳烃岩溶地下河环境介质组成来源

岩溶地下河流域表层土壤多环芳烃污染特征及来源分析

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环境科学 2014年第8期35卷 2937-2943页

作者：蓝家程孙玉川师阳徐昕袁道先胡宁西南大学地理科学学院三峡库区生态环境教育部重点实验室重庆400715 国土资源部岩溶生态环境-重庆南川野外基地重庆408435 中国地质科学院岩溶地质研究所/国土资源部、广西岩溶动力学重点实验室桂林541004

采集重庆南山老龙洞地下河流域农田土壤(0～20 cm),利用气相色谱-质谱联用仪(GC/MC)测定了土壤样品中16种优控多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)含量,分析其含量和组成,污染水平及污染来源.结果表明,流域内不同地点表层... 详细信息

采集重庆南山老龙洞地下河流域农田土壤(0～20 cm),利用气相色谱-质谱联用仪(GC/MC)测定了土壤样品中16种优控多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)含量,分析其含量和组成,污染水平及污染来源.结果表明,流域内不同地点表层土壤16种PAHs总量变化范围为277～3301 ng·g-1,平均值为752.6 ng·g-1±635.5 ng·g-1,所有样品均遭受污染,其中57%为轻污染,29%为污染土壤,而14%为重污染.多环芳烃的组成以2～3环为主,占总量的28.72%～72.68%,平均值为48.20%;4环和5～6环含量分别为7.77%和34.03%.土壤PAHs含量与有机质(SOM)含量显著相关,而与pH值相关性不强.比值法和主成分分析(PCA)表明,流域内土壤主要来自交通排放与煤炭、石油及生物质燃烧的混合源以及石油源.

关键词：多环芳烃土壤污染来源岩溶地下河

岩溶地下河反硝化作用的有限性——一个碳酸盐岩管道的实验研究

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环境科学学报 2016年第10期36卷 3629-3635页

作者：陈余道程亚平蒋亚萍林鹏蒋灵芝桂林理工大学环境科学与工程学院桂林541004

反硝化作用是公认的去除水体中硝酸盐的路径,但相比于多孔介质,岩溶地下河中反硝化效果具有不确定性.为更好地认识岩溶地下河中反硝化效果,本研究利用天然碳酸盐岩管道几何模型,以乙醇为可利用电子供体(碳源),示踪了控制流速条件下管道... 详细信息

反硝化作用是公认的去除水体中硝酸盐的路径,但相比于多孔介质,岩溶地下河中反硝化效果具有不确定性.为更好地认识岩溶地下河中反硝化效果,本研究利用天然碳酸盐岩管道几何模型,以乙醇为可利用电子供体(碳源),示踪了控制流速条件下管道流中反硝化作用,并辅以多孔介质流实验进行对比.反应示踪、地球化学印迹和微生物检测结果表明:当碳源缺乏时,反硝化作用没有明显启动的迹象;一旦补充了碳源,溶解氧、硝酸盐浓度和质量都出现了明显衰减,并且有中间产物亚硝酸盐产生,水体碱度增加.然而,即使在碳源充足情况下,管道流中反硝化强度却明显比多孔介质流中强度低,两者硝酸盐生物去除率分别为39.4%和大于99%,生物降解速率分别为0.113和10.8 mg·L^(-1)·h^(-1).推测其原因,一是碳酸盐岩管道内固体表面积与水体积比值低,固体吸着条件不利于微生物生长与发育,降低了硝酸盐去除率;二是管道富含的溶解氧可能延迟了反硝化作用启动,溶解氧降至3.0 mg·L^(-1)左右时硝酸盐浓度才有明显衰减.相比之下,其它环境因素如p H值和温度没有出现明显变化.该研究意义在于:岩溶管道流反硝化去除硝酸盐的潜能是存在的,但即使可利用碳源充足仍具有明显的局限性,这可能意味着岩溶地下河一旦遭受硝酸盐污染,其作为饮用水源的安全风险更大.

关键词：岩溶地下河反硝化硝酸盐有限性碳酸盐岩管道模型

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典型岩溶地下河流域水体中硝酸盐源解析

环境科学 2020年第6期41卷 2664-2670页

作者：赵然韩志伟申春华张水涂汉郭永丽贵州大学资源与环境工程学院贵阳550025 喀斯特地质资源与环境教育部重点实验室贵阳550025 中国地质科学院岩溶地质研究所国土资源部/广西岩溶动力学重点实验室桂林541004

地下河是岩溶地区地下水赋存运动的主要场所和重要水源,近年来,硝酸盐污染严重.为解析典型岩溶地下河流域水体中硝酸盐的来源,利用δ15N-NO3^-、δ18O-NO3^-和δ18O-H2O稳定同位素示踪技术开展研究,并通过SIAR稳定同位素模型,对不同污... 详细信息

地下河是岩溶地区地下水赋存运动的主要场所和重要水源,近年来,硝酸盐污染严重.为解析典型岩溶地下河流域水体中硝酸盐的来源,利用δ15N-NO3^-、δ18O-NO3^-和δ18O-H2O稳定同位素示踪技术开展研究,并通过SIAR稳定同位素模型,对不同污染源的贡献率进行了定量识别,同时阐明了土地利用类型对流域水体硝酸盐分布及来源的影响.结果表明:①降雨/化肥中的氨盐、土壤有机氮和粪肥污水是流域内水体硝酸盐的主要来源;②流域内水体硝酸盐的转化过程主要以硝化作用为主导,水体硝酸盐氮氧同位素初始值未受分馏影响;③基于SIAR模型,不同端元对流域内水体硝酸盐的贡献比例呈季节性差异,化肥、土壤有机氮和粪便污水对丰水期流域内水体硝酸盐的贡献比例分别为57.07%、34.06%和8.87%;对流域内枯水期水体硝酸盐的贡献比例分别为34.14%、33.02%和32.84%.

关键词：多环境同位素硝酸盐源解析岩溶地下河 SIAR模型