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基于表面等离激元的金属复合纳米结构设计及光学特性研究

基于表面等离激元的金属复合纳米结构设计及光学特性研究

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作者：张向楠江西师范大学

学位级别：硕士

表面等离激元(Surface plasmons,SPs)是指在金属和介质交界面由于自由电子和光子的相互作用而形成的一种电磁场表面倏逝波模式,包括沿金属与介质界面传播的表面等离极化激元(Surface plasmon polaritons,SPPs)和局域在金属纳米颗粒及表... 详细信息

表面等离激元(Surface plasmons,SPs)是指在金属和介质交界面由于自由电子和光子的相互作用而形成的一种电磁场表面倏逝波模式,包括沿金属与介质界面传播的表面等离极化激元(Surface plasmon polaritons,SPPs)和局域在金属纳米颗粒及表面微结构的局域表面等离激元(Localized surface plasmons,LSPs)两种模式。金属纳米结构由于表面等离激元的激发,能够将自有空间的光辐射能量有效耦合到高度受限的表面模式,从而在金属表面纳米尺度范围内形成极大增强的局域场,这导致了许多光学效应得到显著增强,如拉曼散射、光透射、光催化等,也产生了很多新奇的物理现象,如增强光透射、Fano共振、亚波长光局域等。共振的表面等离激元因具有光子学的速度和电子学的尺度,可克服衍射极限,能够在亚波长结构中对光进行约束和操控,所以被认为是替代电子、光子的极具前途的信息载体。表面等离激元对金属纳米结构的形状、材料、尺寸和介电环境等因素的高度敏感性,为操控金属纳米结构的光学性质创造了有利条件。现有纳米精密加工技术的发展,使得许多新型的金属纳米结构及纳米光子器件得以设计和制备。所以金属纳米结构在生物光子学、亚波长集成光学、生物化学探测等许多领域得到了广泛的应用。1998年,Ebbesen等率先发现光通过孔洞阵列银薄膜结构会产在异常光透射现象(Extraordinary optical transmission,EOT),基于表面等离激元的共振激发和耦合而导致的增强光透射效应引起了大家广泛的关注。利用金属纳米结构实现增强光透射的特性,有利于实现新型的光电器件如滤波器、透明导体、光耦合器,传感器和新型光源等。在本论文中,我们设计了六种金属复合纳米结构,研究了这些结构的增强光透射性能,并探索了这些结构在光学传感领域的应用。主要的研究工作和成果如下:1介绍了表面等离激元的发展历史、种类、内在机理以及相关物理特征,如色散关系、激发方式、传播方式及应用,这是本文的理论基础。2主要介绍了金属薄膜结构的数值分析方法:时域有限差分法和电磁场有限元法,其中时域有限差分法是本文结构设计和模拟仿真所使用的方法。3设计和研究了两种狭缝式薄膜金属结构。1)双层圆柱式结构,在单纯的孔洞阵列结构单元中引入一层空气环,出现了独特的模式杂化与法诺共振效应,他们与表面等离激元的共振耦合、光波导腔模作用共同导致了在可见光及近红外波段得到了独特的高透射双波峰透射现象。通过改变内外环的尺寸大小等结构参数可以有效调节光学透射特征。2)“日”字型薄膜金属结构,该结构单元是通过将空气狭缝和金属纳米棒相结合而形成。为了获得单一波长的透射,我们选择使用具有相同宽度的狭缝。通过改变纳米棒的尺寸与狭缝的宽度及结构的周期,可以有规律地调节透射波谱的波峰位置与带宽。这种近乎完美的增强光透射效应主要来自局域表面等离激元的共振激发与耦合作用。此外,结构对周围环境的介电常数也表现出规律的变化,具有传感领域的潜在应用。4复合性孔洞结构具有光场增强及可调节性的优势,但由于结构复杂而实现较难。我们设计了两种简单易于实现的复合型孔洞式薄膜金属结构。1)复合矩形式,通过在中心矩形孔的两侧引入两个小的方形孔组成单元阵列。研究发现,这种复合式结构的光透射强度要比大孔阵列与小孔阵列结构单独存在时的透射强度之和还要高12%,这种极大的光透射增强现象主要来自于中心大孔和两侧小孔之间表面等离激元的共振激发和强耦合作用。2)复合圆孔式,通过在中心圆孔的外侧圆周上引入一圈小圆孔的方法来实现光透射增强。通过对不同小孔数量(0、4、8)的对比研究,发现在有小孔包围的情况下,其光透射强度显著提高;而在有小孔包围的情况下,小孔数量的增加并未显示出较大的优势,但其增强光透射特征都会随圆孔尺寸的增大呈线性增长趋势。这两种复合结构的研究说明,在金属薄膜结构中适当引入一些小孔,通过各个孔之间的等离激元模式的耦合作用,可以完善光学透射特性。他们对周围介电环境的变化也表现出很高的敏感度,在传感领域具有潜在的应用前景。5由于三角形结构具有三个60°的尖角可以提供更强等离激元的激发,故在局域等离激元方面有独特的优势。因此,我们设计了一种具有等边三角形孔洞阵列的薄膜金属结构,通过改变该结构中三角形的排列方式以及孔洞的尺寸或周期,有效调节透射波谱,从而获得增强的光学透射效应。6提出了一种新型的“三明治”结构。该结构是通过将金属纳米颗粒(如Cu)和非金属材料颗粒(如SiO2)阵列重叠放置在两介质薄膜之间组成。通过调节相邻纳米颗粒之间的局域等离激元共振及杂化耦合作用,获得了从近红外到可见光波段的宽带强增强透射现象。以上结构的设计和光学特性研究,为增强光透射研究奠定了基础,有助于金属纳米结构在新型光学传感器、滤波器及光学透明电极等领域的

关键词：金属复合纳米结构增强光学透射表面等离激元局域等离激元共振

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基于各向异性贵金属纳米颗粒阵列的表面晶格共振的研究

基于各向异性贵金属纳米颗粒阵列的表面晶格共振的研究

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作者：侯浩杰太原理工大学

学位级别：硕士

贵金属纳米结构产生的局域表面等离激元共振能够将入射场能量有效限制在结构表面,从而形成很大的局域场增强,提高纳米尺度上光与物质的相互作用,在微纳光子器件方面有着广泛的应用前景。例如贵金属纳米结构已被用来设计高灵敏度生化传... 详细信息

贵金属纳米结构产生的局域表面等离激元共振能够将入射场能量有效限制在结构表面,从而形成很大的局域场增强,提高纳米尺度上光与物质的相互作用,在微纳光子器件方面有着广泛的应用前景。例如贵金属纳米结构已被用来设计高灵敏度生化传感器、纳米光源、光开关等微纳光子器件。然而局域表面等离激元共振具有较大的辐射损耗,这会造成共振品质因子的降低,弱化局域场增强,进而影响基于贵金属纳米结构微纳光子器件的性能。然而在由金属纳米颗粒构成的阵列结构中瑞利异常与局域表面等离激元相互耦合能产生表面晶格共振,从而有效抑制体系的辐射损耗。表面晶格共振具有窄线宽、品质因子高的特点,能够克服局域表面等离激元的上述不足,大大增强了上述应用的性能而被人们广泛研究。在入射光照射下,金属纳米颗粒仅能产生垂直于偏振方向的表面晶格共振。后来人们发现在较大的金属颗粒构成的阵列中,能够产生多重表面晶格共振。最近人们发现在纳米棒阵列中能够激发平行表面晶格共振。因此,如何实现垂直与平行表面晶格共振的同时激发将对阵列结构光学响应的调制及应用具有重要的意义。本文提出采用各向异性纳米颗粒阵列激发多重表面晶格共振,研究中我们设计并研究了两种不同的各向异性贵金属纳米结构,分别是L-形金纳米棒和U-形纳米环,利用其在两个方向上能够同时产生偶极矩的特点来同时激发平行和垂直表面晶格共振。研究表明,通过选取合适的结构参数,能够在这两种金属纳米结构形成的阵列中,同时激发起垂直和平行表面晶格共振:(1)研究了单个L-形纳米颗粒的光学响应,以及不同的参数对其局域等离激元模式光谱位置和峰值的影响。通过调整长宽高的大小,对成键和反成键共振的峰位和峰值进行调制。利用成键模式和反成键模式能够同时在垂直和平行方向上产生偶极矩的光学性质,讨论了由L-形纳米颗粒构成的阵列结构中成键模式和反成键模式与瑞利异常耦合的光学响应以及相应共振位置处的近场分布。结果表明成键与反成键共振都可以实现与瑞利异常的耦合,进而同时激发平行和垂直表面晶格共振。(2)利用U-形环磁偶极共振的等效偶极矩垂直于纸面,能够同时向两个方向上散射电磁波的特点,研究了单个U-形环的光学响应并探究了不同的参数对其磁偶极共振和电四极共振光谱位置和峰值的影响。在此基础上,选取了两个参数的U-形环阵列进行计算,计算了不同周期下的光学响应以及相应共振位置处的近场分布,计算结果表明单一的表面晶格共振同时受到x和y方向周期的调制作用而劈裂为两个表面晶格共振。此外,U-形环的电四极共振也能够同时激发两种表面晶格共振。证明贵金属U-形环阵列是一种很好的产生多重表面晶格共振的体系。

关键词：局域等离激元共振表面晶格共振各向异性阵列结构

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超快纳米尺度等离子体激元的增强效应及其相干控制

超快纳米尺度等离子体激元的增强效应及其相干控制

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作者：季博宇长春理工大学

学位级别：硕士

金属纳米材料的表面等离激元共振效应可以实现对光的超衍射极限汇聚和定向传输,因此人们可将微电子器件与光子器件集成在同一个芯片中,为超高速光子计算机的实现奠定基础。同时,利用局域等离激元共振所带来的高的局域电场增强效应,可实... 详细信息

金属纳米材料的表面等离激元共振效应可以实现对光的超衍射极限汇聚和定向传输,因此人们可将微电子器件与光子器件集成在同一个芯片中,为超高速光子计算机的实现奠定基础。同时,利用局域等离激元共振所带来的高的局域电场增强效应,可实现分子拉曼散射光谱增强、近场成像、生物探测以及提高太阳能转化效率等方面。但以往研究的多是对称的纳米结构,使得引入的共振波长较为单一,为解决这一问题,本文提出了一种非对称纳米十字结构,通过改变纳米十字结构中不同臂的长度,得到其对消光谱的影响,并分析了各个臂之间相互作用的物理机制,深入研究了非对称纳米十字结构的局域场激发的规律,发现垂直偏振方向臂与平行偏振方向臂之间存在耦合作用。另外,对不同bow-tie及四角菱形纳米结构近场相干控制特性进行了模拟研究。研究结果表明：(1)非对称纳米十字结构中,通过增加一个臂的长度,会使得该臂所控制的消光谱峰值红移。当改变垂直于偏振方向臂(垂直臂)的长度时,也会对平行偏振方向激发臂(平行臂)的共振波长有影响,特别是在垂直臂的长度与平行臂长度相接近时,影响增大。(2)垂直臂的激发原因是由于在平行臂中,两个臂的长度不同,导致其共振波长不同,因此在某一个臂共振时,另一个臂无法为其提供足够的异号电荷,因此,垂直臂为其提供其余的异号电荷,进而导致垂直臂也发生共振,并且,激发波长介于两个共振臂本征共振波长之间。垂直臂实际上是充当了一个电荷库的角色。(3)通过调节两束偏振方向相互垂直光的相对位相延迟,可以实现对bowtie结构尖端的相干控制。通过对垂直偏振的双光束辐照对称四角菱形结构的研究,发现每一束光在各个臂上都有电场分量时,可以通过调节相对位相延迟,实现对不同臂的相干控制。

关键词：局域等离激元共振金属纳米结构非对称结构时域有限差分光学近场控制

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基于纳米压印的超材料近红外吸收器制备研究

基于纳米压印的超材料近红外吸收器制备研究

引用

作者：姜祎祎中国科学院研究生院(上海技术物理研究所)

学位级别：硕士

超材料近完美吸收器可实现对无线电、微波、太赫兹、红外到可见光波段的入射光的近100%吸收。应用广泛,如太阳能光伏、空间光调制器、传感器、红外隐身、光电探测等。超材料近完美吸收器的结构通常由金属颗粒-介质层-金属反射层构成,其... 详细信息

超材料近完美吸收器可实现对无线电、微波、太赫兹、红外到可见光波段的入射光的近100%吸收。应用广泛,如太阳能光伏、空间光调制器、传感器、红外隐身、光电探测等。超材料近完美吸收器的结构通常由金属颗粒-介质层-金属反射层构成,其高吸收率来源于表面金属颗粒、介质层之间产生的局域等离子体激元共振(LSPR)。在入射电磁波的激发下,金属颗粒中的电荷发生集体振荡,颗粒的光学吸收在等离激元共振频率处达到最大,并且显示近场幅度增强。有研究证明,超材料近完美吸收器的吸收特性与金属颗粒的尺寸、形貌和介质层的材料和厚度密切相关。纳米颗粒、纳米孔、纳米球等一些可精确控制形状、尺寸、间距的金属纳米结构制备方法的发展,促进了局域等离激元的研究。金属微纳结构的加工方法主要有:光刻、电子束曝光、极紫外光刻、激光直写、纳米压印等。普通光刻分辨率较低,极紫外光刻、电子束曝光技术、激光直写成本高且效率低,纳米压印在批量制备纳米级别尺寸的结构具有绝对的优势。我们设计优化了一个在近红外波段1.2微米具有近完美吸收的超材料吸收器,结构为金纳米圆颗粒-SiO2介质层-金反射层。以该设计为蓝图,利用紫外固化软压印技术制备了一系列具有不同介质层厚度的器件。紫外压印具有分辨率较高、对模板的损坏小、压印效率高、易脱模等优点,因此被我们选择作为金纳米可以的制备方法。使用PDMS作为压印模板,制备了一系列不同直径的结构,并分析了实验参数对压印结构的影响。我们利用红外反射谱测量,定量研究了这些器件的吸收特性。实验结果证实,介质层厚度、金属颗粒尺寸都会影响LSPR共振频率,介质层厚度的增加会导致共振频率蓝移,颗粒尺寸的增加会导致共振频率红移。实验证实了纳米压印技术制备的超材料器件具有工艺可靠性好,加工精度高等优点。实验测得的吸收率变化趋势与理论预期相符,吸收率较高。

关键词：超材料吸收器局域等离激元共振纳米压印

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CQDs/Au/TiO2复合电极的优化构建及其光电—光热协同产氢特性

CQDs/Au/TiO2复合电极的优化构建及其光电—光热协同产氢特性

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作者：曹盎然北京工业大学

学位级别：硕士

光电化学分解水(Photoelectrochemical,PEC)是极具发展前景的利用太阳能制取氢气的方案,而高性能光电阳极材料的制备则是实现高效PEC分解水的重要一环。以TiO半导体为基底,通过负载敏化剂构建复合光电极,以拓展光吸收范围并促进载流子... 详细信息

光电化学分解水(Photoelectrochemical,PEC)是极具发展前景的利用太阳能制取氢气的方案,而高性能光电阳极材料的制备则是实现高效PEC分解水的重要一环。以TiO半导体为基底,通过负载敏化剂构建复合光电极,以拓展光吸收范围并促进载流子转移是当前的研究热点之一。这其中,等离激元金属等敏化剂产生的光热效应在PEC反应体系中的作用也逐渐引发关注。本课题将具有光电和光热双重作用的Au纳米粒子(nanoparticles,NPs)和碳量子点(carbon quantum dots,CQDs)共修饰在TiO纳米棒阵列电极上,结合实验和模拟探究了纳米粒子的最佳担载方式、光热效应在PEC体系中的局域特征以及Au NPs和CQDs的光电、光热协同作用机制。主要研究工作如下:进行了Au NPs和CQDs修饰TiO复合光电极的构建和优化研究。通过基于有限元法的COMSOL Multiphysics进行电场模拟,分析了Au纳米粒子的不同负载量、分布、粒子间距离对耦合电场的影响,尝试找出理论上最佳的金属担载方式。实验方面,通过调控紫外光还原时间在TiO纳米棒阵列上沉积得到了不同粒径、沉积密度的Au NPs,其中光还原时间为4 min的Au/TiO电极最接近上述理想分布,对应的光电性能最佳;通过一步碱助电化学法制备碳量子点,并利用浸渍法将其沉积在TiO上,研究浸渍时间对CQDs/TiO电极光电性能的影响;在此基础上,通过改变沉积次序,并调控光还原和浸渍时间制备了Au NPs和CQDs共修饰的CQDs/Au/TiO(CAT)和Au/CQDs/TiO(ACT)复合光电极。最终优选出先沉积Au NPs再浸渍CQDs得到的CAT(3min/12h)样品具有最佳性能,光电流达到了1.31 m A/cm,是纯TiO(0.25 m A/cm)的5.2倍。探究了Au NPs和CQDs的协同作用及电荷传递机制。利用三电极光电制氢系统在模拟太阳光(AM 1.5)下对所制备样品进行产氢速率测试、结合UV-Vis DRS、I-t和LSV等表征测试分析,发现Au NPs和CQDs单独修饰和共修饰的样品的光吸收活性和光氢转换能力等均优于TiO。CAT(3min/12h)具有最佳的可见-近红外光利用率,其得益于CQDs的上转换荧光特性与Au NPs的局域表面等离激元共振效应(Local Surface Plasmon Resonance,LSPR)协同促进。通过对EIS、IMPS和PL等电荷转移性能测试及电场模拟的分析,提出了在PEC体系中CQDs作为空穴收集器的论断,解释了ACT光电性能较低的原因。而在CAT中,Au NPs向TiO注入热电子并通过肖特基势垒捕获光生电子,CQDs负责收集空穴,二者相互协同达到了最高的电荷分离效率。为了准确表征光热效应在PEC体系中的强度和特征,基于集体光热效应理论,创新构建了宏观等效简化温度场模型。通过综合考虑PEC系统和光电极的结构特点,使得模拟仿真与实验的最大化吻合,解决了以往的光热仿真研究与真实实验条件远远脱节的问题。仿真结果证实,Au NPs和CQDs在PEC体系中具有显著的局域光热效应,能够对局部水环境和TiO基底产生有效影响。时域温度仿真得出CQDs/Au/TiO光电极在0-60 min内从25°C上升到45.5°C,相比热成像仪的测温结果更为准确;在此基础上,通过对不同温度下复合光电极的I-t、LSV、EIS及PL测试,探究了光热效应对小极化子型TiO半导体光电活性以及PEC体系内载流子迁移速率的影响。从动力学、热力学角度分析了光热效应对氧化还原分解水反应的促进作用。综合Au NPs和CQDs的光电-光热协同作用,因此CAT(3min/12h)样品在AM 1.5光照下的析氢速率为641.9μL hcm,达到了TiO(135.2μL h cm)的5倍,且具有良好稳定性。

关键词：光电分解水制氢局域光热效应二氧化钛局域等离激元共振碳点

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