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层层喷雾法制备表面配位金属-有机框架薄膜及其应用

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中国科学：化学 2020年第8期50卷 857-866页

作者：翟瑞谷志刚张健中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 福建师范大学化学与材料学院福州350007

作为新型晶体材料,金属-有机框架(MOFs)因具有比表面积大、孔隙率高、结构多样等特点而受到人们的广泛关注.将其组装成MOFs薄膜可以极大地拓展其在光电池、催化、二氧化碳还原、储存和分离等领域的应用.本文介绍了液相外延喷雾法层层组... 详细信息

作为新型晶体材料,金属-有机框架(MOFs)因具有比表面积大、孔隙率高、结构多样等特点而受到人们的广泛关注.将其组装成MOFs薄膜可以极大地拓展其在光电池、催化、二氧化碳还原、储存和分离等领域的应用.本文介绍了液相外延喷雾法层层组装MOFs薄膜的方法,并阐述了该方法制备的MOFs薄膜在选择性吸附与分离、催化、识别及光电器件方面的应用.最后,对相关领域的研究进行了展望.

关键词：金属-有机框架薄膜液相外延层层喷雾法催化选择性吸附与分离光电器件客体识别

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具有电活性的有机骨架材料的合成与表征

具有电活性的有机骨架材料的合成与表征

作者：崔岩吉林大学

学位级别：硕士

多孔有机骨架材料自从被发现起就引起人们的极大关注,其具有的高比表面积与孔隙率使其在相关应用领域表现优异。多孔有机骨架材料相比于其他孔材料拥有更好的水热稳定性和化学稳定性,这源于其网络骨架由牢固的共价键连接而成。多孔有机... 详细信息

多孔有机骨架材料自从被发现起就引起人们的极大关注,其具有的高比表面积与孔隙率使其在相关应用领域表现优异。多孔有机骨架材料相比于其他孔材料拥有更好的水热稳定性和化学稳定性,这源于其网络骨架由牢固的共价键连接而成。多孔有机骨架材料合成方法的多样性也是其得到快速发展的一个重要原因,通过对孔形状及孔大小的分子设计,我们可以控制合成得到具有预期骨架结构及性质的孔材料。如此多的优势使更多的人来研究探索多孔有机骨架材料更广泛的应用价值。然而时至今日,多孔有机骨架材料在实际生活生产应用方面还只局限在储气、分离和催化等领域。因此我们期望利用网络化学原理通过分子设计合成出具有更多潜在应用价值的有机骨架孔材料。如本文所述,我们利用Yamamoto型乌尔曼偶联反应以近100%的产率成功合成出一种具有电活性的有机骨架孔材料JUC-Z2,此材料以三(4-溴苯基)胺为单体在有机镍催化体系中自聚而成。通过对其结构和热稳定性的表征,JUC-Z2不仅拥有较高的比表面积和高度一致的微孔结构,而且具有良好的热稳定性。为探索其在储气和分离应用的潜在价值,对JUC-Z2分别测定了氢气、甲烷和二氧化碳的低压吸附并计算了相应的吸附焓。结果显示JUC-Z2对室温气体二氧化碳的捕捉尤为突出,其原因已在第四章讨论。接着我们又在接近室温下测试了JUC-Z2对二氧化碳的识别能力,结果显示JUC-Z2在接近室温的温度范围对二氧化碳有很强的识别与富集能力。 JUC-Z2的有机骨架最突出的特点在于其完全由N原子与苯环连接,拥有高密度的π电子,经过掺杂后整个网络形成一个共轭π电子离域体系。这使得JUC-Z2变成了一个导电高分子材料。实验显示经掺杂的JUC-Z2的电导率大大增加,比未掺杂时增加6个数量级。而且,这种电活性在经历若干次偏电压开关循环后依然稳定存在。不得不提,JUC-Z2骨架结构单元的中心N原子活泼的氧化还原性更让材料具备了活泼的电化学性质。我们通过观察涂有JUC-Z2薄膜的铂电极在不同支持电解液中的循环伏安实验发现,JUC-Z2不仅拥有优秀而稳定的电化学性质,而且具有新奇的针对客体分子的尺寸差异进行选择性的电化学吸附的识别能力。综上,我们合成出的新型有机骨架材料JUC-Z2具有较高的比表面和孔隙率,具有导电高分子的导电性能,更具有新颖的电化学性能。这些突破传统孔材料只能应用于储气与分离的优秀性质使得JUC-Z2可能被应用在客体分子识别,光电显示材料、分子电子器件、电磁屏蔽材料和太阳能电池等相关领域。

关键词：有机骨架材料电活性客体识别

1,4-对苯基二乙腈和1,4-二氰基苯的银（Ⅰ）配合物的合成、结构及性质研究

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1,4-对苯基二乙腈和1,4-二氰基苯的银（Ⅰ）配合物的合成、结构及...

作者：高琪西安理工大学

学位级别：硕士

多孔配位聚合物(Porous Coordination polymers,PCPs)是由金属离子与有机桥联配体通过自组装构筑的具有丰富架构和潜在应用价值的一类新兴的功能材料,可应用于气体存储与纯化,客体和离子识别与分离及多相催化等方面。含有芳香环的氰基... 详细信息

多孔配位聚合物(Porous Coordination polymers,PCPs)是由金属离子与有机桥联配体通过自组装构筑的具有丰富架构和潜在应用价值的一类新兴的功能材料,可应用于气体存储与纯化,客体和离子识别与分离及多相催化等方面。含有芳香环的氰基类配体,其配位能力强,是合成结构新颖、具有刚性孔道的多孔配合物的理想配体;另一方面,研究表明,阴离子、溶剂和合成方法在配合物骨架结构的自组装中具有重要的作用。本文以Ag(Ⅰ)为金属离子,选择了两个含有氰基的配体,即1,4-对苯基二乙腈(p-phda)和1,4-二氰基苯(1,4-dcb),以CFCOO-和CFSO-为阴离子,在不同的溶剂中通过不同的合成方法成功合成了三个未见报道的配合物[Ag(CFCOO)(p-phda)](1)、{[Ag(p-phda)](CFSO)}(2)和{[Ag(CFCOO)(1,4-dcb)]·2(CH)}(3)。利用红外光谱,元素分析,X射线单晶衍射,热重分析研究了配合物1-3晶体结构和热稳定性。对配合物2,用红外光谱,元素分析和X-射线粉末衍射法研究了其离子交换性质,并用荧光光谱法研究了其离子交换诱导的荧光性质。对配合物3,用热重分析、核磁共振和X-射线粉末衍射法研究了其客体分子的解吸附、再吸附和选择性吸附等性质。本文所得主要结论如下:(1)配合物1是一个未见报道的新型二维配位聚合物,具有三种晶体学独立的Ag配位中心,分别形成三配位的“Y”形平面三角形构型和四配位的三角锥构型。阴离子三氟乙酸根以顺-顺双齿桥联和三齿桥联模式参与配位。配合物1和我们之前得到的配合物1’({[Ag(CFCOO)(p-phda)]·(CH)})相比,采用的配体、金属盐和反应摩尔比均相同,仅溶剂不同,结构却完全不同,证明了溶剂效应对配合物结构的影响。(2)配合物2单晶是通过缓慢蒸发法合成的2D“渔网状”结构配位聚合物,在配合物2结构单元中,只有一种晶体学独立的Ag。Ag离子分别与来自四个配体1,4-对苯基二乙腈中的N原子构成四配位,形成以四个N原子为顶点,Ag离子被包裹其中的扭曲四面体。其最大的结构特色是阴离子CFSO-未参与配位,而是作为抗衡阴离子通过氢键填充于主体阳离子网状结构中。值得注意的是,CFSO可与ClO、BF、PF、SCN四个阴离子进行离子交换,交换后骨架结构基本不变,且交换后的配合物显示出离子诱导的荧光性质变化。对比配合物1,由于阴离子配位能力不同因而组装出不同结构的配合物,显示出阴离子在配体与金属盐配位过程中对结构的影响;对比之前采用扩散法得到的配合物2’:[Ag(CFSO)(p-phda)],二者结构的不同显示出合成方法在晶体自组装过程中的微妙性。(3)配合物3是一个2D面状结构,非对称结构单元中包含有三种晶体学独立的Ag配位中心,CFCOO作为阴离子配体参与配位,分别形成三配位的“Y”形平面三角形构型和四配位的畸变四面体构型。层与层之间的空腔中填充着客体苯分子,且伴随着骨架结构的膨胀与收缩,客体苯能够发生解吸附和再吸附,表明配合物3具有客体分子诱导的主体结构可逆变化。进一步研究表明,客体苯分子还可以被更大的甲苯分子置换,在二甲苯三种异构体中,配合物3对间二甲苯具有选择性吸附性质,利用这一性质能够对二甲苯同分异构体进行分离。

关键词：配合物阴离子溶剂离子交换客体识别

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上下弧线工作记忆的不对称性

上下弧线工作记忆的不对称性

作者：李钰珂西南大学

学位级别：硕士

上弧线指的是朝上拱起的弧线,下弧线指的是朝下拱起的弧线,上下弧线分别指上弧线和下弧线。（张潇,2016）发现,存在于上视野的上弧线比起存在于下视野的下弧线有记忆优势,说明弧线记忆有上视野的优势效应。本研究旨在探究,当视野差异消... 详细信息

上弧线指的是朝上拱起的弧线,下弧线指的是朝下拱起的弧线,上下弧线分别指上弧线和下弧线。（张潇,2016）发现,存在于上视野的上弧线比起存在于下视野的下弧线有记忆优势,说明弧线记忆有上视野的优势效应。本研究旨在探究,当视野差异消失时,上下弧线工作记忆的不对称性现象。本研究主要采用上弧线和下弧线作为视觉刺激,实验1和实验2采用探测方式不同的弧线记忆任务,实验1探测方式为再现,实验2探测方式为再认,实验2和实验3都测量了被试的工作记忆容量。实验2和实验3采用不同的实验设计,实验2是不同朝向的弧线随机呈现,而实验3采用block设计,即在一个block内只有一种朝向的弧线。实验1为行为实验,实验2和实验3借助事件相关电位（Event-Related Potentials,ERP）技术探究上下弧线工作记忆不对称性的脑机制。实验1采用自由回忆的弧线记忆任务,探测方式为再现,探究是否存在上下弧线的工作记忆不对称效应。采用2（弧线朝向:上弧线,下弧线）×3（弧线高度:低,中,高）二因素被试内设计,通过比较上弧线和下弧线回忆成绩的准确性,探究是否存在上弧线的记忆优势。同时测量被试的视觉工作记忆容量,测量方式是以色块为材料的变化觉察范式。结果发现:（1）上弧线的记忆表现显著优于下弧线,出现了上下弧线的工作记忆不对称性效应;（2）弧线高度越高,记忆表现越差;（3）工作记忆容量的高低与弧线朝向无关。实验2采用变化觉察任务的弧线记忆任务,探测方式为再认,探究是否存在上下弧线的工作记忆不对称效应。采用单因素（弧线朝向:上弧线,下弧线）被试内设计,通过比较上弧线和下弧线的记忆成绩表现,探究是否存在上弧线的记忆优势。实验2采用完全随机设计,即在同一个block内,上弧线和下弧线均出现,且出现顺序完全随机,同时测量被试的视觉工作记忆容量,测量方式是以色块为材料的变化觉察范式。采用ERP技术探究上下弧线在工作记忆编码阶段的N1和N2成分的差异。结果发现:（1）上弧线的记忆表现显著优于下弧线,出现了上下弧线的工作记忆不对称性效应;（2）工作记忆容量的高低与弧线朝向无关;（3）在工作记忆的编码阶段,枕颞区域的N1成分发现了上下弧线的不对称性,下弧线引发更大的负波。实验3采用变化觉察任务的弧线记忆任务,探测方式为再认,探究是否存在上下弧线的工作记忆不对称效应。采用单因素（弧线朝向:上弧线,下弧线）被试内设计,与实验2相同,通过比较上弧线和下弧线的记忆成绩表现,探究是否存在上弧线的记忆优势。唯一不同之处在于,实验3采用block设计,即在同一个block内,仅出现上弧线或下弧线,上下弧线出现的顺序在block间平衡。实验3采用ERP技术探究上下弧线在工作记忆编码阶段的N1和N2成分的差异。结果发现:（1）上弧线的记忆表现显著优于下弧线。比起下弧线,被试对于上弧线的反应更快,辨别力更高,对于出现了上下弧线的工作记忆不对称性效应;（2）在工作记忆的编码阶段,在颞叶的N1和N2成分,上弧线比起下弧线会引发更大的负波,而在枕叶的N1和N2成分,下弧线比起上弧线引发更大的负波。三个实验均发现了稳定的上下弧线工作记忆的不对称性效应,对于这种现象本研究有两种解释:（1）客体工作记忆的弱客体假设:客体工作记忆不仅受到客体数目影响,还受到客体特征的影响,本研究为单一客体的弧线记忆任务,任务表现不同,说明上下弧线的特征属性不同;（2）基于注意的工作记忆不对称性:对于上下弧线的工作记忆,存在自上而下的注意的影响。如果上弧线是弧线的原型,那么对于上弧线的位置信息的预测会引起对上弧线的优先注意,所以上弧线比起下弧线来说更像是弧线的原型。综上所述,本研究表明:（1）上下弧线的工作记忆具有不对称性,上弧线存在记忆优势;（2）弧线记忆任务探测方式不同时,上下弧线的工作记忆不对称性稳定存在;（3）不论是完全随机设计还是block设计,上下弧线的工作记忆不对称性稳定存在;（4）在弧线工作记忆编码的早期注意阶段,会出现上下弧线的不对称性。（5）不同弧线朝向为材料的工作记忆任务表现不受个体工作记忆容量的影响。

关键词：视觉工作记忆客体识别上下弧线工作记忆容量

从识别到动作——不同变化时间对朝向效应加工过程的影响

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从识别到动作——不同变化时间对朝向效应加工过程的影响

作者：邹萌陕西师范大学

学位级别：硕士

人们生活在一个复杂多变的世界里,外部环境给人类提供了各种行为动作的可能。工具客体是人类出于某种使用目的而制造出来的,因而对这类客体的视觉识别与随后做出的动作之间也总是存在着紧密的联系,并得到了研究者的广泛关注。空间刺激-... 详细信息

人们生活在一个复杂多变的世界里,外部环境给人类提供了各种行为动作的可能。工具客体是人类出于某种使用目的而制造出来的,因而对这类客体的视觉识别与随后做出的动作之间也总是存在着紧密的联系,并得到了研究者的广泛关注。空间刺激-反应相容范式常被用来研究这种客体的视觉识别与动作之间的关系,当刺激的呈现位置(左或右)和做出空间反应的位置(按左键或右键)一致时,被试的反应比不一致时更快,这种现象被称为“空间相容性效应”。有研究者曾利用这种范式,探究了可抓握客体的把手朝向与反应手的一致性效应。他们发现当客体把手朝向与反应手一致的时候,反应时显著比不一致时短,正确率也更高,这一效应被称为“朝向效应”。而在目前的行为研究中,朝向效应产生的认知加工过程是如何随时间发展而演进的仍知之甚少。此外,在现实生活中,个体还经常需要敏感觉察到目标客体的变化,及时调整相应的认知和动作,以应对各种可能的突发情况。然而,目前很少有研究涉及这种客体的动态变化状况。所以本研究通过三个实验,以动态的视角考察了人类对工具客体的视觉加工。实验一选取了一些带把手的可抓握客体作为刺激材料,重复了 Tucker和Ellis在1998年使用的刺激-反应相容范式,以验证这些刺激是否能够产生显著的朝向效应,结果证明了刺激材料的有效性。实验二对客体把手部分的完整性进行了动态改变,即在实验中,有些试次的客体把手始终保持完整,有些试次的客体把手在呈现一段时间(50ms、150ms、250ms)后出现缺损,三种时间条件采用被试内block间设计。每个block中,把手完整和把手缺损试次的呈现随机但几率相等。结果发现,在50ms后把手出现缺损的block里,完整条件没有产生朝向效应,缺损条件出现了类似的空间相容性效应;在150ms后把手出现缺损的block里,无论把手一直完整还是出现缺损,把手方向与反应手一致时的反应都快于不一致时,但只有在完整条件下的朝向效应显著。在250ms后把手出现缺损的block里,完整条件下有朝向效应的趋势但不显著,而缺损条件下则没有出现空间相容性效应。上述结果表明,当缺损变化发生在不同时间点时,朝向效应的表现模式不同。为了排除实验二的结果可能是由于单侧空间变化引起的注意捕获作用导致的,实验三将刺激材料调整为左右完全对称的容器客体,同样在一半的试次中,对称客体在完整呈现一段时间后左或右侧会出现缺损,除此之外其他皆与实验二相同。结果并未发现任何显著的空间相容性效应。在对实验二和实验三的缺损条件进行合并分析后,发现在50ms后出现缺损时,缺损位置与反应手一致条件下的反应时显著比不一致时短,出现了显著的空间相容性效应,与实验二的结果相似。实验二和实验三的唯一差别只在于刺激材料是否存在单侧空间的显著性(即突出的把手部分),结果说明仅依靠缺损变化产生的注意捕获不足以对动作反应产生显著影响,还需要考虑被试对变化前的客体是否存在注意加工的偏向,客体的把手作为突出的可抓握部分在朝向效应的产生中起着重要作用。综合以上实验结果和分析讨论,本研究得出以下主要结论:1.人类对客体的识别非常迅速,在简单的判断任务中,150ms就足以完成对加工客体的视觉识别。2.缺损出现的时间不同朝向效应的表现模式不同,提示缺损出现的不同时间点可能影响了朝向效应产生过程的不同阶段,其背后的机制也可能不同。3.可抓握客体的把手部位对朝向效应的产生至关重要。

关键词：客体识别朝向效应特征变化识别加工动作生成

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新型分子镊子的构筑设计与理论研究

新型分子镊子的构筑设计与理论研究

作者：李慧湘潭大学

学位级别：硕士

本文旨在对分子镊子进行构筑设计和理论研究。从量子化学的角度描述了基于间隔基团(S)连接的两识别位点(IS)对底物的识别机理以及此类分子镊子的物理性能,主要内容研究如下:第一,采用密度泛函理论(DFT)研究了一种基于卟啉-偶氮苯-冠醚... 详细信息

本文旨在对分子镊子进行构筑设计和理论研究。从量子化学的角度描述了基于间隔基团(S)连接的两识别位点(IS)对底物的识别机理以及此类分子镊子的物理性能,主要内容研究如下:第一,采用密度泛函理论(DFT)研究了一种基于卟啉-偶氮苯-冠醚三联体受体的新型分子镊子L。为了研究卟啉金属化的影响,在镊子L中引入二价锌离子并形成配合物L/Zn(即L),同时讨论了镊子L与底物氰化钠之间,即化合物L·Na CN的非共价相互作用。在PBE0/6-311G(d,p)/SDD理论水平下计算了全优化的几何结构,通过自然价键轨道(NBO)分析了L和L·Na CN的分子轨道相互作用,采用CAM-B3LYP泛函计算了体系的吸收光谱。DFT计算结果表明,化合物L与氰化钠结合后,其几何结构发生了很大变化,形成“三明治”构型。其次,H和C NMR谱表明镊子受体以双位点方式形成化合物L·Na CN,因为冠醚/锌卟啉配合物(L)识别氰化钠,质子信号明显地向高场移动。这证明新型的锌卟啉-偶氮-冠醚三联体L是识别氰化钠盐合适的双位点受体,冠醚基团识别金属钠离子,同时锌卟啉部分识别了氰根离子。第二,从理论上研究了通过间隔单元偶氮连接的锌(Ⅱ)席夫碱单元和苯并-15-冠-5单元所形成的分子镊子(L)和具有碱金属阳离子的分子镊子L,同时,讨论了分子镊子L对疏水性色氨酸的双位识别机理。用ωB97XD泛函和def2-SVP基组进行了几何优化,基于含时密度泛函理论(TD-DFT)和ωB97XD/def2-TZVP方法计算了吸收光谱和激发态。吸收光谱数据显示,由于Na或色氨酸的存在,吸收带发生了一些明显的变化。此外,通过独立梯度模型(IGM)和分子中原子(AIM)理论的拓扑性质,详细分析了受体L和色氨酸之间的片段间相互作用,证明了在1:1夹心配合物中存在金属-配体键、分子间氢键以及范德华力。综上表明配合物L是识别两亲分子色氨酸的双位点受体。第三,设计了两种具有变构开关的新型双席夫碱(Zn-Salphen)镊子,分别是基于三联吡啶配体的镊子1和4’-溴苯基-三联吡啶配体的镊子2。采用B3LYP-D3泛函和def2-SVP基组进行密度泛函理论模拟计算。自由镊子1和2可以在过渡金属Ru(Ⅲ)配位下从“W”打开形式转换为“U”关闭形式,开关性能通过H NMR和吸收光谱进行表征。H NMR光谱表明,“U”形镊子与Ru Cl配位后,三联吡啶质子具有明显的高场位移。并且,在吸收光谱中观察到明显的红移和降低的振子强度。另外,在“U”形构象引入芳族分子吡嗪会重新打开镊子,自组装形成宿主-客体系统。通过几何优化和吸收光谱研究了两个结合位点Zn-Salphen单元对吡嗪的识别能力,表明分子镊子1和2在分子尺度上具有机械开关的物理特性,而且“U”形镊子可以识别客体吡嗪。

关键词：密度泛函理论(DFT) 客体识别分子镊子开关型镊子含时密度泛函理论(TD-DFT)

客体的知觉和语义属性对客体动作承载性的不同贡献

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客体的知觉和语义属性对客体动作承载性的不同贡献

作者：曹安陕西师范大学

学位级别：硕士

客体动作承载性是指当我们观察环境中的客体时,我们不仅能感知客体的形状、颜色和材质,而且会同时激活该客体承载的动作属性。例如,当人们看到杯子时,杯子所承载的抓握动作会与杯子的其他属性一起被激活。客体动作承载性的激活最早被认... 详细信息

客体动作承载性是指当我们观察环境中的客体时,我们不仅能感知客体的形状、颜色和材质,而且会同时激活该客体承载的动作属性。例如,当人们看到杯子时,杯子所承载的抓握动作会与杯子的其他属性一起被激活。客体动作承载性的激活最早被认为是一种自动的、自下而上的过程,这一过程并不需要高水平认知过程的参与,仅仅依靠知觉就能完成。然而,近年来的研究表明它的激活也受自上而下高级认知活动的影响,客体的语义信息也能够激活客体动作承载性。那么,客体动作承载性效应究竟是如何产生的?例如,当我们观察一个客体时,该客体所承载的动作激活是由对其直接视觉输入的在线加工引发的,还是由于我们识别出该客体,基于对该客体的语义知识所引发?在此过程中,知觉和语义各自的作用及其相互关系怎样?这些问题尚未明确。本研究采用客体动作承载性尺寸效应的研究范式及其变式,以日常生活中使用的客体作为实验材料,通过操纵真实客体的知觉大小,造成客体知觉和语义的不一致,通过四个实验设计探讨知觉和语义各自对客体动作承载性激活的作用及其相互关系。实验一采用2(客体大小:大、小)×2(反应方式:力量抓握、精细抓握)经典的尺寸效应实验范式,检验在当前的实验条件下能否观察到客体动作承载性效应。实验中,被试需要用能够产生力量抓握动作和精细抓握动作的特殊反应装置判断呈现的客体是自然客体还是人造客体。结果发现,当呈现大客体时被试用力量抓握进行反应要比用精细抓握进行反应要快,当呈现小客体时,被试用精细抓握进行反应要比用力量抓握进行反应要快。即产生了客体动作承载性效应。实验二通过操纵真实客体的知觉大小,造成客体知觉和语义的不一致,采用2(知觉大小:大、小)×2(语义大小:大、小)×2(反应方式:力量抓握、精细抓握)被试内实验设计考察客体的知觉和语义属性对客体动作承载性激活的作用。结果发现,在知觉和语义不一致的条件下,当反应方式与知觉相一致时被试反应更快。说明知觉在这一过程中占主导地位。为了进一步探讨语义在这一过程中发挥的作用,实验三采用与实验二相似的实验设计,通过任务的变化,让被试关注客体的知觉属性或者语义属性,结果发现,当被试注意客体的知觉属性时,反应方式与知觉一致时反应更快;当被试注意客体的语义信息时,反应方式与语义一致时反应更快。这表明语义对客体动作承载性激活的贡献受注意调节,只有当更多注意到客体的语义属性时,语义的作用才能体现。实验四采用快速连续视觉呈现实验范式考察在无意识情况下知觉和语义对客体动作承载性激活的作用。结果发现,在无意识情况下,当被试的反应方式与知觉一致时反应更快。综合四个实验结果及讨论,本研究得出以下结论:客体的知觉属性和语义属性都在客体动作承载性激活中发挥作用,且知觉属性对客体动作的激活更加自动化,占主导地位。客体的语义属性对客体动作的激活受注意的调节,当更多注意到客体的语义属性时,客体的语义在客体动作承载性激活中的作用得以体现。

关键词：客体动作承载性客体识别知觉注意

基于硫代杯[4]芳烃配位分子容器的组装和性能研究

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基于硫代杯[4]芳烃配位分子容器的组装和性能研究

作者：程立技福州大学

学位级别：硕士

由金属配位键构建的配位分子容器具有的独特内空腔结构,可以为客体的包容提供特殊化学微环境,使其具有许多独特的应用,例如:小分子传输、气体存储和分离、传感、催化以及客体识别。通过对配位分子容器进行功能化修饰,可以有效提高和改... 详细信息

由金属配位键构建的配位分子容器具有的独特内空腔结构,可以为客体的包容提供特殊化学微环境,使其具有许多独特的应用,例如:小分子传输、气体存储和分离、传感、催化以及客体识别。通过对配位分子容器进行功能化修饰,可以有效提高和改善配位分子容器的性质和应用。本论文以基于硫代杯[4]芳烃的配位分子容器为研究对象,通过对其有机配体的功能化修饰,实现了其在质子荧光传感、客体识别、气体分离、LB膜组装等方面的性能调控。本论文的主要内容如下:1.双功能基团修饰的配位分子容器的质子识别和荧光传感性能研究我们通过设计包含质子敏感的亚胺基和芘荧光发色团双官能团的间苯二酸配体,与硫代杯[4]芳烃和金属离子自组装合成了两个具有四方盒子构型的配位分子容器(1-Zn和1-Co)。这类分子容器表现出质子调控的荧光开关行为,该过程是通过配位分子容器中的亚胺和芘结构基元与质子的分步结合实现的。其所具有的高质子负载容量以及简单可控的荧光开关性能,为利用小分子“调节器”实现生物和化学领域中的质子传感和调控提供了新的思路。2.通过外空腔结构修饰实现配位分子容器固相孔结构的调控利用苯基硫代杯[4]芳烃与羧酸配体、金属中心Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)自组装合成了两个新颖的配位分子容器2-Co和2-Ni。晶体结构表征表明,与基于叔丁基硫代杯[4]芳烃的配位分子容器相比较,分子容器2-Co和2-Ni在保持内、外双重空腔结构的同时,硫代杯[4]芳烃上的苯基修饰实现了更大外空腔的构筑。气体吸附实验证实了这类配位分子容器具有更好的C02/N2、C02/02气体吸附选择性以及更高的蒸气吸附性能。3.基于四方盒子构型的配位分子容器的LB膜组装我们选取了一类具有四方盒子构型、氯仿可溶、具有不同亲疏水基团的配位分子容器,利用LB膜技术,研究其在水-空气亚相界面上的单分子二维堆积。通过π-A曲线的研究发现,亲水基团的结构修饰可以实现配位分子容器单分子膜在二维结构中的更紧密堆积。

关键词：配位分子容器功能化客体识别杯芳烃 LB膜

不同的识别策略：类别化的动物与个体化的人类

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不同的识别策略：类别化的动物与个体化的人类