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Co/HAP催化剂催化天然油脂及脂肪酸选择性加氢制备脂肪醇

Co/HAP催化剂催化天然油脂及脂肪酸选择性加氢制备脂肪醇

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作者：贾闻达中国科学技术大学

学位级别：硕士

21世纪以来,迅速发展的工业生产及人类生活对化石燃料需求的日益增加与化石资源的消耗殆尽正迫使人们开发利用可再生资源。生物质作为一种储量丰富的可再生清洁能源对于未来绿色燃料和化学品的生产至关重要。其中天然油脂类生物质是当... 详细信息

21世纪以来,迅速发展的工业生产及人类生活对化石燃料需求的日益增加与化石资源的消耗殆尽正迫使人们开发利用可再生资源。生物质作为一种储量丰富的可再生清洁能源对于未来绿色燃料和化学品的生产至关重要。其中天然油脂类生物质是当前化工生产中的重要绿色可再生原料,其特殊的结构和性质使其具有进一步高值化工业应用的价值,因此备受关注。脂肪醇作为天然油脂及脂肪酸转化过程中的重要衍生产物,可被用于生产各类表面活性剂及其他精细化学品等。天然油脂及脂肪酸加氢制备脂肪醇过程中使用的传统催化剂主要为CuCr催化剂,其合成过程会造成环境污染并且反应条件非常苛刻。新发展的催化体系主要为贵金属催化体系,贵金属催化剂合成成本较高而不利于大规模的工业生产。但非贵金属催化体系中催化剂合成大多较为复杂并且反应条件也相对较高。因此,发展一种简单、绿色高效的非贵金属催化体系用于天然油脂及脂肪酸选择性加氢制备脂肪醇具有重要意义。在本文研究工作中,我们发展了一种新的高效的非贵金属催化体系用于温和条件下水相催化天然油脂及脂肪酸选择性加氢制备脂肪醇。将具有适当加氢活性的非贵金属钴作为加氢金属,并以硬脂酸作为脂肪酸模型物。通过简单的湿润浸渍法制备得到了一系列具有不同载体的钴催化剂(HZSM-5、CeO2、ZrO2、SiO2、Al2O3、TiO2和羟基磷灰石HAP)用于硬脂酸加氢实验。通过催化剂活性对比发现,在这些催化剂中Co/HAP显示出了最高的反应活性,在190℃、4MPa H2条件下可以实现硬脂酸的完全转化,并且十八醇的收率可以达到97.1%。此外,Co/HAP催化剂还能适用于不经任何预处理的天然非食用油脂—麻风树油的加氢并且可以取得较好的反应效果,麻风树油在190℃、4MPaH2条件下可以被一步转化为不同碳数的饱和长链脂肪醇,脂肪醇的总质量收率可以达到83.1wt%。Co/HAP催化剂还能通过改变溶剂为十二烷催化硬脂酸和天然油脂完全加氢脱氧转化为烷烃。通过一系列方法(TEM、XRD、H2-TPR、NH3-TPD、FT-IR和ICP-OES)对催化剂进行了详细的表征,Co/HAP催化剂的高催化活性可能是由于其适当的表面酸性、钴颗粒分布及更强的金属-载体相互作用等多因素共同导致的结果,同时还可能是催化剂表面对硬脂酸的吸附促进了钴颗粒表面活性位点加氢过程的进行。我们还对影响反应的实验参数(温度、压力)进行了优化,并且通过追踪反应过程中间体对可能的反应途径进行了推测。催化剂循环过程中金属浸出和金属颗粒的严重聚集可能是催化剂失活的主要原因。该催化体系将为其他生物质选择性催化加氢反应提供参考。

关键词：生物质天然油脂及脂肪酸钴羟基磷灰石选择性加氢

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CuZnAl催化剂催化天然油脂及脂肪酸类选择性加氢制备化学品和航空燃料

CuZnAl催化剂催化天然油脂及脂肪酸类选择性加氢制备化学品和航空...

引用

作者：郭子薇中国科学技术大学

学位级别：硕士

开发经济且环保的液体燃料可以满足不断增长的能源需求,同时对解决环境问题也至关重要。在液体燃料中,具有长链烷烃化学结构的可再生生物柴油(主要来源于非食用油)是石油衍生燃料很好的替代品。在进一步异构化后,长链烷烃可进一步应用... 详细信息

开发经济且环保的液体燃料可以满足不断增长的能源需求,同时对解决环境问题也至关重要。在液体燃料中,具有长链烷烃化学结构的可再生生物柴油(主要来源于非食用油)是石油衍生燃料很好的替代品。在进一步异构化后,长链烷烃可进一步应用为航空燃料(通常为C8至(C16直链和支链烷烃)。与石油衍生的航空燃料相比,使用生物可再生资源生产的航空燃料可以显着降低温室气体排放,这有助于生产安全并有利于当地的经济。在前人的研究工作中,已经开发了六种从生物质到航空燃料的转化过程,即费托合成(FT),快速热解(PY),水热液化(HTL),将糖直接转化为碳氢化合物(DSCH),将乙醇转化为航空燃料(ATJ)以及酯和脂肪酸的加氢(HEFA)。其中,酯和脂肪酸的加氢转化工艺由于其成熟的技术而显示出优越性,其他工艺则需要复杂的技术路线,同时还具有产品产率低的问题。然而,通过加氢处理酯和脂肪酸获得航空燃料的生产成本却相对较高,这主要是由于原材料成本较高。为了提高转化过程的经济性,我们尝试建立一个高效的催化系统,该系统可以在温和的反应条件下选择性地将天然油转化为航空燃料和其他一些有价值的产品,例如脂肪醇。脂肪醇作为石油转化为航空燃料的重要中间产品,由于其在增塑剂,表面活性剂,食品添加剂,化妆品和药品的合成中的广泛应用,在过去几年中受到越来越多的关注。同时,脂肪醇的价格几乎是烷烃的两倍。因此,在脂转化为航空燃料的过程中选择性生产脂肪醇具有极大的潜力,可以提高生物燃料生产过程的经济性。从生物基原料生产航空燃料的主要挑战是氧的去除。包括Ru,Pt和Ni在内的无硫金属催化剂常用于将油组分脱氧生成烃。但是,这些反应过程不可避免地会伴随着脱羧或脱羰作用,导致C链断裂并产生CO2和CO,从而损害了原子经济性和环境。同时,由于其过高的脱氧活性,不能高选择性获得脂肪醇。事实上,在前人研究中,铜催化剂可以通过加氢脱氧来生产脂肪醇,成本较低,但是铜的流失和相对苛刻的反应条件是该过程中的主要问题。此外,在温和条件下几乎没有铜催化剂可用于生产长链烷烃。基于此,迫切需要寻找一种低成本和稳定的催化剂,在可控和温和的条件下将天然油脂选择性加氢脱氧成目标产物。因此,我们开发了一种基于Pd改性的CuZnAl新型催化体系,高选择性将天然油组分转化为醇或长链烷烃。0.5%Pd/CuZnAl催化剂表现出出色的加氢脱氧活性。在200℃和2 MPaH2下,反应8个小时,癸酸甲酯几乎可全部转化为正癸醇。此外,当引入固体酸HZSM-5时,癸醇可以进一步转化为癸烷,温度从200℃升高到260℃,癸烷还会进一步异构化。该反应路径与基于Pt,Ru和Ni的其他催化剂的反应路径不同。癸酸甲酯在加氢过程中可以等价地转化为甲醇和癸醇或癸烷,反应时不伴有脱羧或脱羰作用,从而使碳链完全保留并阻止了 CO2和CO的排放,大大提高了原子经济,改善了环境。该系统提高了天然油转化为有价值的液体燃料和化学品的可持续性和经济性,对于潜在的工业应用具有重要意义。

关键词：生物质天然油脂及脂肪酸 CuZnAl HZSM-5 选择性加氢

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