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MOF及其衍生材料的制备及吸附脱氯性能研究

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MOF及其衍生材料的制备及吸附脱氯性能研究

作者：翟永怡中国石油大学(北京)

学位级别：硕士

有机氯化物是影响油品质量的关键因素之一。随着对地球环境保护意识的加强,人们对油品中氯含量的要求日益严苛,这意味着如何高效、环保脱除油品中氯化物仍然是需要深入研究的课题。金属有机骨架（MOFs）材料因其成本低、热稳定性好、比... 详细信息

有机氯化物是影响油品质量的关键因素之一。随着对地球环境保护意识的加强,人们对油品中氯含量的要求日益严苛,这意味着如何高效、环保脱除油品中氯化物仍然是需要深入研究的课题。金属有机骨架（MOFs）材料因其成本低、热稳定性好、比表面积大、吸附性能好等优点,已广泛应用众多领域。而将MOFs材料高温焙烧得到的多孔碳材料,具有高的孔体积、比表面积和良好的热稳定性等特点,这使得它们在吸附领域中引起了广泛关注。本文首先采用溶剂热法合成了MOFs中UiO-66材料,使用金属掺杂改性的方法对其进行改性。结果表明,Mg掺杂改性的UiO-66吸附剂吸附效果最好。为考察最佳掺杂浓度,制备了Mg-UiO-66-n（n为镁锆摩尔比）吸附剂。利用X射线衍射仪（XRD）、红外光谱仪（FT-IR）、热重、N吸附-脱附和扫描电子显微镜（SEM）等表征,并研究了最优吸附剂的吸附脱氯性能以及吸附机制。结果表明,Mg掺杂UiO-66吸附剂已被成功制备;Mg-UiO-66-0.07的吸附效果最佳,最佳吸附时间为4 h,吸附温度为40℃,剂油比为1:40时的脱除率达95.03%,可再生循环使用5次。吸附过程主要是是自发的化学吸附过程,符合拟二级动力学模型。除了Mg掺杂的效果最佳,金属Cu改性的结果也很好。比较三种铜掺杂浓度不同的吸附剂对有机氯化物的吸附效果,发现Cu-UiO-66-0.05具有优异的吸附能力,脱除率为92.45%。Cu-UiO-66-0.05材料可重复使用5次,对三氯乙烯的吸附效果最好,对1,2,4-三氯苯的吸附效果最差。Cu-UiO-66-0.05吸附剂具有均匀的吸附表面,吸附过程是自发和吸热的。最后以原始UiO-66材料为前驱体,在不同温度下进行碳化得到碳材料Zr@C-T（T为温度）并进行吸附脱氯实验。结果表明,800℃碳化得到的碳材料Zr@C-800吸附效果最好。将Mg-UiO-66-0.07和Cu-UiO-66-0.05材料在800℃进行碳化,得到碳材料Mg/Zr@C-800和Cu/Zr@C-800。三种800℃下得到的碳材料表征结果说明制备的三种多孔碳材料的形态在碳化过程中没有改变、具有良好的孔道结构以及分布均匀的金属活性位点。对比三种碳材料的吸附效果,Mg/Zr@C-800最好,且在重复使用6次后依旧具有高效吸附能力。

关键词：有机氯化物 MOFs 多孔碳吸附脱氯吸附剂

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油品脱氯吸附剂的制备及其性能研究

油品脱氯吸附剂的制备及其性能研究

作者：李冉青岛科技大学

学位级别：硕士

近年来,随着原油日益劣质化、重质化,以及原油采油助剂等的添加导致油品中有机含氯化合物含量持续升高,有机含氯化合物在电脱盐中难以脱除。因此,开展油品中有机含氯化合物的脱除研究具有重要的现实意义。本文选用具有工业发展前景的吸... 详细信息

近年来,随着原油日益劣质化、重质化,以及原油采油助剂等的添加导致油品中有机含氯化合物含量持续升高,有机含氯化合物在电脱盐中难以脱除。因此,开展油品中有机含氯化合物的脱除研究具有重要的现实意义。本文选用具有工业发展前景的吸附法脱氯,通过对吸附剂的筛选以及金属改性,成功制备出系列具有优良脱氯效果的脱氯吸附剂,并对制备的脱氯吸附剂进行静态吸附脱氯性能评价及工艺优化,在此基础上对筛选制备的Zn-13X吸附剂进行吸附平衡和吸附热力学研究。具体研究内容如下:1.通过静态吸附实验筛选吸附剂,并对吸附效果最优的Na-Y分子筛进行金属改性。主要考察了改性金属种类(镍、铜、镧、铈)、含量以及改性方法(等体积浸渍法、离子交换法、浸渍沉淀法)对吸附剂脱氯性能的影响。结果表明:使用浸渍沉淀法制备的Ni-Y脱氯吸附剂效果最佳,其中硝酸镍浓度为0.05 mol/L时制备的脱氯吸附剂,在温度为30℃、剂油比为1:40的条件下对模型油中1,2-二氯乙烷静态吸附4 h的脱除率达到82.12%。最后通过XRD、SEM、低温氮气吸脱附、NH-TPD等表征方法对制备的脱氯吸附剂进行了表征分析。2.采用浸渍沉淀法对13X分子筛进行系列金属改性,并对其吸附脱氯性能进行考察。结果表明:锌改性的13X分子筛吸附剂具有最好的脱氯效果。当硝酸锌溶液浓度为0.1 mol/L、焙烧温度为450℃、焙烧时间4 h所制备的吸附剂,在剂油比1:40,吸附温度为30℃的条件下对模型油中1,2-二氯乙烷静态吸附4 h的脱氯率达到95.5%以上。最后通过XRD、SEM、低温氮气吸脱附、NH-TPD等表征方法对制备的脱氯吸附剂进行了表征分析。3.对Zn-13X吸附剂进行吸附平衡和吸附热力学研究。论文通过对Zn-13X吸附剂吸附1,2-二氯乙烷过程的实验数据进行吸附等温线的拟合,得出了相关的热力学参数。结果表明:Langmuir吸附等温线能较好的描述Zn-13X吸附剂上1,2-二氯乙烷的吸附行为;在303.15 K～333.15 K不同温度下,Zn-13X吸附剂上1,2-二氯乙烷的单分子层饱和吸附量分别为:37.24 mg/L、44.21 mg/L、50.99 mg/L、56.27 mg/L;Zn-13X吸附剂吸附脱氯过程ΔH平均值为11.64 k J/mol,ΔS的平均值为42.15 J/(mol·K),ΔG为负数,从热力学角度分析Zn-13X吸附剂脱除1,2-二氯乙烷的过程为吸热的、自发进行的、混乱度增加的、且以物理吸附为主。

关键词：有机含氯化合物油品吸附脱氯分子筛金属改性

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改性分子筛吸附剂的制备及其脱氯性能研究

改性分子筛吸附剂的制备及其脱氯性能研究

作者：谷洁青岛科技大学

学位级别：硕士

石油作为国民经济生活的重要支柱之一,其消费量随着我国经济的飞速发展而持续攀升。与此同时,原油品质日益下降,为增加油品采出量,降粘剂,缓蚀剂,清蜡剂等含氯采油助剂的加入,导致石油产品中氯化物的含量严重超标。电脱盐脱水工艺可除... 详细信息

石油作为国民经济生活的重要支柱之一,其消费量随着我国经济的飞速发展而持续攀升。与此同时,原油品质日益下降,为增加油品采出量,降粘剂,缓蚀剂,清蜡剂等含氯采油助剂的加入,导致石油产品中氯化物的含量严重超标。电脱盐脱水工艺可除去其中的无机氯化物,残留的有机氯化物在催化加工过程中与氢气反应生成HCl,会加剧管线和设备的腐蚀,引起催化剂中毒,造成管道堵塞,危害设备的正常运转。因此,开展原油中有机氯化物脱除技术研究,有效管控原油中有机氯化物的含量具有重要的现实意义。本文通过双金属对分子筛进行改性处理来达到提高脱氯效果的目的,具体研究内容如下:1.通过择形原理,对六种吸附剂脱氯效果进行筛选比较。通过对脱氯效果较优的Na-Y分子筛进行改性,考察了三种改性方法（等体积浸渍法、过量浸渍法、离子交换法）以及不同双金属的影响,然后对双金属的溶液浓度以及双金属的摩尔比进行了考察,发现在溶液浓度为0.1 mol/L,双金属摩尔比为1:1时制备的Ce-Zn改性Na-Y分子筛吸附剂的脱氯效果最佳。最后通过XRD、SEM、N吸-脱附、NH-TPD表征手段研究分析了不同金属离子对Na-Y分子筛孔道结构和酸性质的影响。2.采用离子交换法对13X分子筛进行改性,考察了不同双金属改性后的脱氯剂对模型油中有机氯化物的脱除影响,发现Zn-Cu/13X吸附剂对有机氯的吸附效果最好,其最佳制备工艺条件如下:溶液浓度为0.05 mol/L,双金属摩尔比为1:0.5,焙烧温度450℃,焙烧时间4 h,脱氯率达到94%。此外,还对吸附剂的再生性能进行了考察,发现改性吸附剂在循环使用3次后,脱氯性能仍然能稳定到80%。最后通过对改性前后13X分子筛吸附剂进行了XRD、SEM、N吸-脱附、NH-TPD表征分析了孔道结构和酸性质的变化。3.通过对Zn-Cu/13X改性吸附剂脱除模型油中的1,2-二氯乙烷吸附过程影响因素（吸附温度、吸附时间、剂油比、不同初始氯含量）的考察,在吸附温度为333.15 K时模型油中有机氯化物的吸附平衡可在6 h内实现,并确定了合适的剂油比为1 g:40 m L。通过两种模型分别对Zn-Cu/13X吸附1,2-二氯乙烷的吸附过程进行拟合,结果发现Langmuir吸附等温线可以更好的描述该吸附过程;最后通过对Zn-Cu/13X吸附剂的吸附过程进行动力学模型拟合,发现拟二级动力学吸附模型的拟合效果较好,根据Arrhenius方程计算出E=10.59 k J/mol,表明该吸附过程以物理吸附为主,部分涉及化学吸附。

关键词：双金属改性分子筛吸附脱氯热力学动力学

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改性Y型分子筛吸附脱除模拟油品中氯辛烷

石油学报（石油加工） 2021年第3期37卷 619-625页

作者：解国应宫玉洁周东旭冯海姣王佳烽张晨张伟李翠清北京石油化工学院化学工程学院北京102617 燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617

分别采用离子交换法和等体积浸渍法对Na-Y分子筛进行改性。利用低温氮气吸附-脱附、X射线衍射、X射线荧光光谱和氨气程序升温脱附等手段对改性分子筛进行表征。考察了改性方法、交换的离子类型、吸附时间、吸附温度和吸附剂与油品质量... 详细信息

分别采用离子交换法和等体积浸渍法对Na-Y分子筛进行改性。利用低温氮气吸附-脱附、X射线衍射、X射线荧光光谱和氨气程序升温脱附等手段对改性分子筛进行表征。考察了改性方法、交换的离子类型、吸附时间、吸附温度和吸附剂与油品质量比等因素对改性分子筛吸附脱除模拟油品中氯辛烷性能的影响,并研究了其再生循环使用性能。结果表明:离子交换法制备的Cu-Y分子筛的吸附脱氯性能高于等体积浸渍法制备的CuO/Y分子筛。经Co 2+、Cu 2+、Ag+改性的Y型分子筛,其脱氯性能较Na-Y分子筛显著增加,其中Cu-Y分子筛的脱氯性能最好。当Cu-Y分子筛与油品质量比为1∶5、吸附温度为20℃、吸附时间为1 h时,脱氯率达到91.9%。NH 3-TPD表征显示,分子筛的表面酸性对其脱氯性能具有显著影响,分子筛表面总酸量越大,其脱氯性能越高。Cu-Y分子筛再生循环使用7次后,其比表面积及酸量有少量减小,导致其脱氯性能略微降低。

关键词：吸附脱氯 Y型分子筛离子交换等体积浸渍氯辛烷

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分子筛吸附脱除烷基化油中微量氯化物的研究

石油炼制与化工 2021年第4期52卷 21-26页

作者：周广林张钊李芹毕凤云姜伟丽中国石油大学(北京)新能源与材料学院北京102249 生物燃气高值利用北京市重点实验室东营科尔特新材料有限公司

对多种分子筛的脱氯效果进行了对比和筛选,结果表明NaY分子筛具有良好的脱氯性能。以NaY分子筛原粉为活性组分,采用混捏法制备NaY分子筛吸附剂,并以烷基化油为原料,详细考察了NaY分子筛吸附剂的制备条件对吸附剂脱氯性能的影响。试验结... 详细信息

对多种分子筛的脱氯效果进行了对比和筛选,结果表明NaY分子筛具有良好的脱氯性能。以NaY分子筛原粉为活性组分,采用混捏法制备NaY分子筛吸附剂,并以烷基化油为原料,详细考察了NaY分子筛吸附剂的制备条件对吸附剂脱氯性能的影响。试验结果表明,在NaY分子筛原粉黏结剂质量比为2.0、焙烧温度为400℃、焙烧时间为3 h的条件下,所制备的NaY分子筛吸附剂在吸附温度为25℃、体积空速为1.0 h^(-1)的优化条件下穿透氯容可达3.11%,且具有良好的重复利用性。

关键词： NaY分子筛离子液体烷基化吸附脱氯有机氯

MOF-808改性材料吸附脱除塑料油品中的有机氯化物

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中国塑料 2024年第6期38卷 82-89页

作者：姬娅茹李瑞丽翟永怡张世博中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249

根据MOF-808材料的优良吸附性能,研究其对塑料裂解油中的有机氯化物的脱除效果。首先制备了MOF-808材料,然后采用水热合成法掺杂Fe制备了不同掺杂比的Zr∶Fe(x∶y)@MOF-808材料进行结构表征;选取塑料裂解油中典型的4种有机氯化物配置成... 详细信息

根据MOF-808材料的优良吸附性能,研究其对塑料裂解油中的有机氯化物的脱除效果。首先制备了MOF-808材料,然后采用水热合成法掺杂Fe制备了不同掺杂比的Zr∶Fe(x∶y)@MOF-808材料进行结构表征;选取塑料裂解油中典型的4种有机氯化物配置成模型油,以模型油中有机氯化物的脱除率作为依据,确定最佳x∶y=1∶0.67;探究了其吸附脱氯实验的最佳反应条件和再生重复使用性能,并考察了其吸附机理。结果表明,制备的Zr∶Fe(1∶0.67)@MOF-808吸附材料的结构及稳定性良好;在吸附温度50℃、吸附时间2 h、剂油比为1∶40时,对模型油中氯化物的脱除率高达97.66%;吸附剂重复使用6次后脱氯率仍在85%以上;该吸附过程符合拟二级动力学模型,是自发进行的化学吸附过程。

关键词：塑料裂解油氯化物吸附脱氯 MOF-808 吸附动力学

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吸附法脱除油品中有机氯研究进展

石油化工 2020年第4期49卷 411-414页

作者：解国应王佳烽冯海蛟张晨张伟李翠清北京石油化工学院化学工程学院北京102617 燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617

综述了近年来脱氯吸附剂的研究进展,分析了活性炭、分子筛、金属氧化物等吸附剂的优缺点。其中分子筛和金属氧化物吸附剂显示出了良好的脱氯性能,且可通过简单的空气热处理再生,是非常有前景的脱氯吸附剂。在升高温度的情况下,分子筛和... 详细信息

综述了近年来脱氯吸附剂的研究进展,分析了活性炭、分子筛、金属氧化物等吸附剂的优缺点。其中分子筛和金属氧化物吸附剂显示出了良好的脱氯性能,且可通过简单的空气热处理再生,是非常有前景的脱氯吸附剂。在升高温度的情况下,分子筛和金属氧化物对有机氯的吸附从物理吸附转为化学吸附,脱氯性能显著提升,因而分子筛和金属氧化物化学吸附脱氯将是未来研究的热点。

关键词：活性炭分子筛金属氧化物吸附脱氯

乙酰胺改性13X分子筛的制备及其脱除2-氯戊烷性能

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石油炼制与化工 2024年第12期55卷 13-21页

作者：任文瑞周广林李汝晗姜伟丽王仲戎李继聪宣守国崔玉鑫中国石油大学(北京)新能源与材料学院北京102249

为解决固体吸附剂13X分子筛对未聚碳五油中2-氯戊烷吸附容量低、吸附成本高的问题,采用浸渍法制备了一系列乙酰胺改性13X分子筛吸附剂,探究其对2-氯戊烷的吸附脱除性能。利用低温氮气吸附-脱附、氨气程序升温脱附、元素分析、傅里叶变... 详细信息

为解决固体吸附剂13X分子筛对未聚碳五油中2-氯戊烷吸附容量低、吸附成本高的问题,采用浸渍法制备了一系列乙酰胺改性13X分子筛吸附剂,探究其对2-氯戊烷的吸附脱除性能。利用低温氮气吸附-脱附、氨气程序升温脱附、元素分析、傅里叶变换红外光谱等表征手段和分子模拟技术阐明未聚碳五油的脱氯机理,同时测定改性样品对2-氯戊烷的吸附等温线和吸附动力学特性。研究结果表明:改性后13X分子筛的骨架结构未被破坏,新引入的羰基官能团与2-氯戊烷吸附产生了较强的氢键相互作用。当乙酰胺浸渍液浓度为0.75 mol/L时,改性后吸附剂总孔体积、孔径和总酸量最大,对2-氯戊烷的静态吸附容量最高,为107.5 mg/g,吸附过程既存在物理吸附也存在化学吸附。298 K下该改性样品对2-氯戊烷的吸附符合Langmuir等温吸附并且吸附过程符合拟二级动力学模型,吸附平衡常数K_(L)为0.16 L/mg,动力学常数K_(2)为8058.04 g/(mg·h)。

关键词： 13X分子筛吸附脱氯 2-氯戊烷乙酰胺未聚碳五

基于物理-化学协同效应制备催化重整油脱氯剂的研究

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基于物理-化学协同效应制备催化重整油脱氯剂的研究

作者：梁海涛沈阳工业大学

学位级别：硕士

近年来,由于原油含水量高、含蜡量高、重劣质化以及含氯采油助剂的添加等原因,油品中有机氯化物含量大幅增加,给油品加工带来了极大的挑战。催化重整是一种二次加工过程,其原料石脑油中有机氯化物经过预加氢系统生成无机氯,对设备造成... 详细信息

近年来,由于原油含水量高、含蜡量高、重劣质化以及含氯采油助剂的添加等原因,油品中有机氯化物含量大幅增加,给油品加工带来了极大的挑战。催化重整是一种二次加工过程,其原料石脑油中有机氯化物经过预加氢系统生成无机氯,对设备造成严重腐蚀,进而影响生产运行。因此,全面开展有效的无机氯脱除研究具有深远的意义。本文旨在探讨具备工业发展前景的吸附法脱氯技术,通过物理吸附、化学吸附以及物理—化学协同效应吸附等多种方法,制备了吸附脱氯剂,对其静态吸附和脱氯性能进行评价,并提出相应的工艺改进建议;同时,进一步对吸附平衡、动力学、活化能及热力学做了深入探讨;最后,基于静态吸附实验数据做出动态吸附模拟,提供实际工艺的指导和建议。主要研究内容和结论如下:(1)以KOH为活化剂,无烟煤为原料,通过活化炭化等过程制备煤基活性炭,SEM图表明煤基活性炭轮廓清晰,且无任何灰分杂质。以Ca CO3和Cu O为脱氯剂活性组分,通过共混法制备Ca-Cu吸附脱氯剂。通过SEM、TEM图表明Ca CO3和Cu O分布均匀,相互附着且无团聚现象,Ca CO3的引入使Ca-Cu脱氯剂热稳定性提高,XRD图中Ca-Cu脱氯剂活性组分Ca CO3和Cu O的结晶度高、无杂峰。以煤基活性炭为载体,Ca CO3和Cu O为活性组分,通过共混法制备共混AC/Ca-Cu吸附脱氯剂。通过对SEM、TEM以及XRD图等分析,活性组分Ca CO3和Cu O可以有效地附着在煤基活性炭的表面,且分散均匀无团聚,热稳定性高,脱氯剂活性组分结晶度高。(2)煤基活性炭在剂油比为10g/L,温度为313.15K的条件下,静态吸附6小时脱氯率达到58%0%;Ca-Cu吸附脱氯剂在剂油比为6.67g/L、吸附时间5小时及温度为313.15K的条件下,脱氯率达到93%4%;共混AC/Ca-Cu脱氯剂在剂油比为11.67g/L,温度为313.15K的条件下,吸附时间5小时的脱除率达到98%。(3)Langmuir吸附等温线能够很好描述煤基活性炭、Ca-Cu吸附脱氯剂及共混AC/Ca-Cu吸附脱氯剂上HCl的吸附行为;三种脱氯剂上HCl的吸附过程均符合准二级吸附动力学模型。煤基活性炭吸附HCl吉布斯自由能变DG°平均值为负数、吸附活化能为7.456k J/mol,结合吸附热力学和活化能数据分析煤基活性炭吸附HCl是吸热较弱、自发进行的物理吸附过程;Ca-Cu吸附脱氯剂吸附HCl的吉布斯自由能变DG°为负数、吸附活化能为44.802k J/mol,结合吸附热力学和吸附活化能的数据分析Ca-Cu脱氯剂吸附HCl过程是吸热、自发进行并且是化学吸附过程。共混AC/Ca-Cu吸附脱氯剂吸附HCl吉布斯自由能变DG°平均值为负数、吸附活化能为36.486k J/mol,根据吸附热力学和吸附活化能的数据分析共混AC/Ca-Cu吸附脱氯剂吸附HCl是一种吸热反应,并且能够不借助外部条件的情况下自主进行的吸附过程,同时也是化学吸附和物理吸附相互作用的过程。(4)基于静态吸附实验数据,利用Aspen Adsorption进行动态吸附模拟。结果表明脱氯剂动态吸附HCl的穿透曲线模拟结果与静态吸附实验结果基本一致;进料浓度越高、流速越快,床层被穿透的时间显著提前,但脱氯剂的最大吸附量不受进料流速大小的任何影响;传质系数小于0.1s时,其对动态吸附效果影响较大。

关键词：吸附脱氯共混法动力学热力学 Aspen Adsorption