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含氮碳材料在乙炔氢氯化反应中的研究进展

精细化工 2021年第8期38卷 1522-1529页

作者：王璐司建鑫崔新新闫海军王吉德马莉达新疆大学化工学院石油天然气精细化工教育部和新疆维吾尔自治区重点实验室新疆乌鲁木齐830046 新疆德安环保科技股份有限公司新疆乌鲁木齐830026

由于汞污染和汞资源匮乏的问题,研发新型、绿色、高效的乙炔氢氯化无汞催化剂是实现聚氯乙烯行业绿色可持续发展的关键。具有优异性能的含氮碳材料作为催化剂载体为乙炔氢氯化无汞催化剂的研究提供了一种新的思路,也是目前此领域的研究... 详细信息

由于汞污染和汞资源匮乏的问题,研发新型、绿色、高效的乙炔氢氯化无汞催化剂是实现聚氯乙烯行业绿色可持续发展的关键。具有优异性能的含氮碳材料作为催化剂载体为乙炔氢氯化无汞催化剂的研究提供了一种新的思路,也是目前此领域的研究热点之一。该文综述了含氮碳材料在乙炔氢氯化反应中的应用现状,并展望了含氮碳材料在乙炔氢氯化反应中发展趋势。

关键词：乙炔氢氯化含氮碳材料汞催化剂氯乙烯

含氮碳材料制备及其催化1,1,2-三氯乙烷气相脱氯化氢性能研究

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含氮碳材料制备及其催化1,1,2-三氯乙烷气相脱氯化氢性能研究

作者：田聪浙江工业大学

学位级别：硕士

偏二氯乙烯作为工业上重要的合成单体,在众多领域中有着广泛应用。相对于工业上传统使用的1,1,2-三氯乙烷碱解(皂化)法合成偏二氯乙烯,气相催化1,1,2-三氯乙烷脱氯化氢制备偏二氯乙烯反应具有原子利用率高、工艺流程简单、清洁环保等显... 详细信息

偏二氯乙烯作为工业上重要的合成单体,在众多领域中有着广泛应用。相对于工业上传统使用的1,1,2-三氯乙烷碱解(皂化)法合成偏二氯乙烯,气相催化1,1,2-三氯乙烷脱氯化氢制备偏二氯乙烯反应具有原子利用率高、工艺流程简单、清洁环保等显著优势。传统气相制备偏二氯乙烯催化剂存在反应活性差,寿命短等显著缺陷,所以开发新型高效气相脱氯化氢催化剂有重要意义。含氮碳材料由于具有特殊的物理及化学性质,在近年来日渐受到研究者们的关注。本文利用该材料具有的微观结构可塑性及材料自身具有的碱性,将非金属的含氮碳材料催化剂引入1,1,2-三氯乙烷气相制备偏二氯乙烯反应,探究其在该反应中的应用效果。本文采用硬模板法制备含氮碳材料,使用SBA-15为模板剂,多种不同前驱体制备得到了一系列含氮碳材料。使用多种催化剂表征手段对制得的氮化碳催化剂表面及化学性质进行了探索,并验证了其在1,1,2-三氯乙烷气相制备偏二氯乙烯反应中的催化效果。初步得到了氮化碳催化剂的比表面积越高,含氮量越高对气相制备偏二氯乙烯越有利的结论。在上述结论的基础上,本文进一步通过使用N,N-二甲基甲酰胺溶剂溶解双氰胺为前驱体制备具有高比表面积,高氮含量的氮化碳催化剂。其结果表明:N,N-二甲基甲酰胺的引入,增强了前驱体在模板剂中的分散程度,进而更好的复制模板的微观孔道结构,得到了较高的比表面积及较完整的介孔结构;同时N,N-二甲基甲酰胺作为额外的氮源增加了含氮碳材料的含氮量,有利于1,1,2-三氯乙烷气相反应选择性生成偏二氯乙烯。

关键词：偏二氯乙烯含氮碳材料气相脱氯化氢

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生物基含氮碳材料制备及电化学性质研究

生物基含氮碳材料制备及电化学性质研究

作者：程健贵州大学

学位级别：硕士

超级电容器作为一种新型储能元件在交通、能源、电子等多个领域具有广泛应用前景。纳米结构的碳材料是能源储存与转化器件的关键材料之一,氮掺杂可大幅度提升碳材料的电化学性能,生物基材料以其低价可再生及环境友好获得了广泛的关注。... 详细信息

超级电容器作为一种新型储能元件在交通、能源、电子等多个领域具有广泛应用前景。纳米结构的碳材料是能源储存与转化器件的关键材料之一,氮掺杂可大幅度提升碳材料的电化学性能,生物基材料以其低价可再生及环境友好获得了广泛的关注。在本篇论文中,以生物基天然聚合物与含氮小分子有机物通过酸碱中和反应,在温和的条件下合成生物基质子型聚离子液体作为前驱体,通过直接碳化与造孔剂碳化制备含氮碳材料。使用红外光谱(FT-IR)、核磁共振(H1及C13)及热重分析(TGA)对前驱体性能进行了研究,并通过SEM、TEM、XRD、BET、XPS及Raman对材料微观结构进行了分析,以超级电容器作为应用模型探究了其电化学性能。具体研究内容如下:(1)海藻酸基质子型聚离子液体制备含氮碳材料。基于可再生海藻酸和廉价有机碱,在温和的条件下合成了海藻酸基质子型聚离子液体,通过不同的活化温度及碳化前驱体,制备了不同微观结构的含氮多孔碳材料,对终产物氮掺杂多孔碳材料的结构、微观形貌、比表面积、孔结构及分布、含氮率、氮掺杂形态及氮掺杂多孔碳材料产率等进行表征、分析,研究了制备前驱体的与含氮碳材料物理化学性质之间的相互关系,所制备的含氮碳材料拥有354F/g(0.1A/g)良好的电化学性能。(2)壳聚糖基质子型聚离子液体制备含氮碳材料。通过壳聚糖与甜菜碱盐酸盐发生酸碱中和反应,生成壳聚糖基质子型聚离子液体,并利用KOH、KCl及高铁酸钾作为造孔剂制备了不同比表面积及含氮量的多孔含氮碳材料,研究了前驱体的预炭化温度、造孔剂等制备工艺对碳材料中氮含量、存在形态、孔结构等的影响,以超级电容器为应用模型,探究了不同制备工艺制备含氮碳材料与电化学性能之间的构效关系,400℃预处理可以获得高性能碳材料(比表面积为3300m2/g,氮含量为2.83%),0.1A/g下拥有367F/g的高比容量,20000次循环后仍有94%的容量剩余。

关键词：生物基材料含氮碳材料质子型聚离子液体超级电容器

豆渣热解制备含氮碳材料及其在电催化中的应用

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豆渣热解制备含氮碳材料及其在电催化中的应用

作者：周田宝西北师范大学

学位级别：硕士

直接甲醇燃料电池（DMFC）具有环境友好、能量转换效率高等优点已被广泛的研究。然而，DMFC的阳极和阴极严重依赖于昂贵的铂基催化剂，阻碍其商业化。最近研究结果表明，载体材料对贵金属纳米结构和形貌控制方面可以提供有效的协助作用... 详细信息

直接甲醇燃料电池（DMFC）具有环境友好、能量转换效率高等优点已被广泛的研究。然而，DMFC的阳极和阴极严重依赖于昂贵的铂基催化剂，阻碍其商业化。最近研究结果表明，载体材料对贵金属纳米结构和形貌控制方面可以提供有效的协助作用，从而获得高性能的催化剂，因此选择适当的载体材料是DMFC必不可少的技术。氮掺杂碳材料具有优异的功效，但是传统的氮掺杂材料都是以昂贵的有机复合物为碳源和氮源，其合成过程复杂、步骤繁琐，很难进入商业化。随着绿色化学和可持续发展理念的深入，如何用廉价的原料（如生物质）通过简单绿色方法合成新型氮掺杂碳材料已成为研究的热点。本论文主要以高蛋白含量的天然高分子材料豆渣为氮源和炭源，通过碳化及后处理制备了豆渣热解的含氮碳材料，并直接应用于DMFC甲醇氧化反应(MOR)和氧还原反应(ORR)的电极上。并利用物理表征和电化学测试手段分别对其结构和催化性能进行了系统的评价。本论文由以下三部分组成：第一部分豆渣热解制备含氮碳材料作为氧还原电催化剂以高蛋白含量的天然高分子材料豆渣为氮源和炭源，通过球磨和两次高温碳化处理获得含氮碳材料(OC)，并直接作为氧还原电催化剂。实验结果表明：OC催化剂起始电位和半波电位与XC-72碳粉相比，分别正移了60mV和133mV(***/AgCl)，与商业Pt/C催化剂相比仅仅相差了80mV和73mV(vs. Ag/AgCl)，表明OC催化剂在碱性介质中具有很好的ORR电催化活性。第二部分豆渣衍生含氮碳材料作为氧还原电催化剂以高蛋白含量的天然高分子材料豆渣为氮源和炭源，在碳化前后分别引入三氯化铁，制备了Fe+O和O+Fe催化剂，并研究了三氯化铁在碳化过程中的作用及对ORR催化活性的影响。实验结果表明：O+Fe催化剂半波电位比商业Pt/C催化剂正移10mV(vs. Ag/AgCl)，说明具有很好的ORR电催化活性。第三部分豆渣制备含氮碳材料并作为电催化剂载体的应用利用第一章制备的含氮碳材料作为载体，制备了Pt/ODC催化剂。实验结果表明：Pt/ODC催化剂MOR峰电流密度达12.2mAcm-2(vs. Ag/AgCl)，是相同方法制备的Pt/XC-72催化剂的1.74倍，同时具有较强的抗CO中毒能力。

关键词：豆渣含氮碳材料电催化剂氧还原反应甲醇氧化反应

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含氮中孔碳材料的制备及其双氧水分解活性

合成化学 2017年第7期25卷 606-611页

作者：杨阳杨洋陈洪林张小明中国科学院成都有机化学研究所四川成都610041 中国科学院大学北京100049

以三聚氰胺和甲醛作为碳源和氮源,合成三聚氰胺甲醛树脂前驱体(2);采用模板法,以CaCl_2为模板剂,2经高温碳化处理制备孔结构发达的含氮中孔碳材料(NMC),其结构经N_2吸附/脱附、扫描电镜(SEM),X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)表... 详细信息

以三聚氰胺和甲醛作为碳源和氮源,合成三聚氰胺甲醛树脂前驱体(2);采用模板法,以CaCl_2为模板剂,2经高温碳化处理制备孔结构发达的含氮中孔碳材料(NMC),其结构经N_2吸附/脱附、扫描电镜(SEM),X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)表征。不同炭化温度(700℃,800℃,900℃)下所合成的NMC表面氮含量为3.85~10.80at%,比表面积为570~870m^2·g^(-1),中孔孔径为4nm和10nm。以H_2O_2分解反应作为探针反应,考察了NMC的催化活性。结果表明:NMC的催化活性随着碳化温度的升高而增大,碳化温度为900℃的NMC分解H_2O_2的升温速率为6.92℃·min^(-1),循环套用5次后,活性基本维持不变。

关键词：三聚氰胺甲醛中孔含氮碳材料 CaCl2模板法制备双氧水分解催化

离子液体为新型前驱体制备含氮碳纳米材料及其应用

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化学进展 2013年第10期25卷 1703-1712页

作者：来庆学张校刚梁彦瑜南京航空航天大学材料科学与技术学院南京210016

离子液体具有绿色环保、不易挥发、加工性强、稳定性高以及结构设计性强等特点,最近几年在合成碳纳米材料中的应用引起了人们的广泛关注。虽然对离子液体的成碳机理,尤其是成碳时介孔的形成机理尚没有完整的认识,但由其制备的碳纳米材... 详细信息

离子液体具有绿色环保、不易挥发、加工性强、稳定性高以及结构设计性强等特点,最近几年在合成碳纳米材料中的应用引起了人们的广泛关注。虽然对离子液体的成碳机理,尤其是成碳时介孔的形成机理尚没有完整的认识,但由其制备的碳纳米材料已初步应用于燃料电池、锂离子电池及电化学电容器等领域。本文介绍了离子液体作为新型前驱体制备含氮碳纳米材料的优势、结构要求及影响含氮量的主要因素,论述了离子液体在制备含氮碳纳米材料(包括介孔碳、碳纳米纤维和辅助碳纳米材料)中的最新研究进展,尤其是利用离子液体可实现含氮介孔碳材料的无模板法合成,并从前驱体的交联、碳化、阴/阳离子组成和孔的缺陷等方面讨论了影响介孔结构形成的因素。

关键词：离子液体前驱体含氮碳材料无模板合成

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氮掺杂碳提升金属氧化物的储锂性能研究

氮掺杂碳提升金属氧化物的储锂性能研究

作者：徐建军湖北大学

学位级别：硕士

锂离子电池是目前综合性能最好的可充放电电池,已经广泛应用于各种便携式电子设备中。传统的碳负极材料比容量较低、安全性较差,因此改进碳负极材料的性能已成为提高电池整体性能的关键。氮掺杂可以有效提高碳负极材料的电子电导率,显... 详细信息

锂离子电池是目前综合性能最好的可充放电电池,已经广泛应用于各种便携式电子设备中。传统的碳负极材料比容量较低、安全性较差,因此改进碳负极材料的性能已成为提高电池整体性能的关键。氮掺杂可以有效提高碳负极材料的电子电导率,显著改善其电子性能,提供更多的活性中心,增强碳质结构和锂离子之间的相互作用,并加速锂离子电池中锂离子扩散和转移的动力学反应,这有助于锂离子的嵌入和脱出,从而提高锂离子电池的比容量并改善其倍率性能。研究者同时也在寻求可替代的锂离子电池负极材料,其中过渡金属氧化物负极材料备受关注。过渡金属氧化物负极材料比容量相比传统碳材料有了极大的提高,而铁和锰的氧化物还有价格便宜和环境友好的优点。Fe2O3锂离子电池负极材料具有高的储锂比容量,其可逆比容量保持在800-1000 mAh g之间,是一种较有发展潜力的负极材料。Mn3O4具有高的理论比容量和较为低的平台电压(0.2V)是替代商用石墨负极材料的理想材料之一。但是单一的金属氧化物负极材料导电性差,循环性能不佳,且体积效应明显,限制了其作为商用负极材料的实际应用。为了提高金属氧化物负极材料的电化学性能,最有效的方法是将其与碳基材料复合。本论文采用一步水热法,在一定条件下进行热处理,制备出系列NC/Fe2O3和NC/Mn3O4(NC为富氮型碳纤维)以及CP/Fe2O3和CP/Mn3O4(CP为含氮碳片)复合材料,并对其作为锂离子电池负极材料的电化学性能进行了研究。1.以聚吡咯为碳氮源,热处理后获得富氮型碳材料(NC),以NC为基底,通过水热法一步获到了电化学性能优异的α型NC/Fe2O3和立方晶型的NC/Mn3O4材料,采用IR、XRD以及SEM等表征手段对制备的复合材料进行了表征。研究了纳米NC/Fe2O3和NC/Mn3O4电极材料的电化学性能。实验结果表明该材料在100 mAg电流密度、截止电势为0.01-3.0 V(***/Li+)条件下的首周嵌锂比容量分别为948 mAh g和964 mAhg,循环100周的嵌锂比容量仍保持在628 mAh g和807 mAh g。NC/Fe2O3和NC/Mn3O4复合材料在2000 mA g条件下,比容量均超过400 mAh g,表明其电化学性能优异。2.采用水热法制备三聚氰胺甲醛微球树脂,氩气氛围热处理后获得含氮型片状碳材料(CP),以含氮型碳片为基底,采用水热法制备了 CP/Fe2O3和CP/Mn3O4复合材料,采用IR、XRD以及SEM等表征手段对制备的复合材料进行了表征。研究表明制备的复合材料在水热处理后均具有较好的形貌和优异的结晶度,两种材料在100 mAg电流密度下循环100周的嵌锂比容量分别为631 mAh g和726 mAh g,在2000 mA g条件时的嵌锂比容量分别为303 mAh g和203mAh g,表明复合材料的可逆比容量较高,但大电流充放电性能有待进一步提升。上述研究结果表明,氮掺杂碳材料能显著提升金属氧化物的电化学性能,复合材料可作为锂离子电池的负极材料。这类复合材料的优异性能主要得益于NC以及CP与金属氧化之间的协同作用,NC和CP能有效的提高了材料的导电性,且有利于缓解过渡金属氧化物在充放电过程中的体积效应。该方法为制备其他类型复合电极材料提供了理论依据和实验指导。

关键词：三氧化二铁四氧化三锰含氮碳材料锂离子电池负极材料

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生物质碳材料的制备及其电化学性能研究

生物质碳材料的制备及其电化学性能研究

作者：王刚西北师范大学

学位级别：硕士

地球上的能源可以被转换、储存或以不同的方式被利用。能源资源可以划分为两种:第一种,不可再生资源(例如原油、煤炭、天然气等);第二种,可再生资源(风能、太阳能、生物能和潮汐能等)。随着全球工业化的迅速发展,大量的石油、煤炭等不... 详细信息

地球上的能源可以被转换、储存或以不同的方式被利用。能源资源可以划分为两种:第一种,不可再生资源(例如原油、煤炭、天然气等);第二种,可再生资源(风能、太阳能、生物能和潮汐能等)。随着全球工业化的迅速发展,大量的石油、煤炭等不可再生资源不断被消耗,造成资源的短缺,随之而来的就是大量的SO2、CO2等有害气体的排放导致的环境污染。因此我们必须寻找一种新的清洁能源来减少或者代替不可再生资源的消耗。近年来,生物质以其原材料广泛、可循环性和低成本引起了许多科学工作者的关注。使用生物质为原材料合成生物质碳材料,不但可以减轻废弃生物质造成的环境污染,而且可以大大的节约成本。由于生物质碳材料具有特殊的孔径结构和很大的比表面积,因此可以广泛地应用于电化学领域。本论文主要以生物质为氮源和炭源,通过碳化及后处理合成了含氮的碳材料,并应用于氧还原反应(ORR)的电极材料,对其结构和性能进行了讨论。论文由以下三部分组成:第一部分碳化玉米秸秆制备氧还原催化剂将废弃玉米秸秆依次经过碳化、酸处理、加铁和二次碳化(最终将铁除去)处理,制得了生物质碳材料催化剂CCS,利用拉曼光谱(Raman),X-射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),X-射线光电子能谱(XPS),N2吸脱附实验(BET)和电化学技术(CV,LSV)等对其结构和性能进行了表征。通过比较发现,所制得的催化剂CSS在KOH碱性溶液中,半波电位和起始电位都优于商业碳粉XC-72,而与20%Pt/C催化剂相近,且稳定性较好,因此可以作为氧还原催化剂使用。第二部分碳化猪毛制备氧还原催化剂用类似的方法处理猪毛,最终制得氧还原催化剂CPH,将该催化剂进行一系列的物理表征和电化学分析,结果表明:在碱性介质中CPH的半波电位和起始电位都优于XC-72商业碳粉,与20%Pt/C催化剂相比,CPH催化剂有良好的电催化活性,起始电位正移30mV,半波电位仅相差10 mV,而且具有良好的稳定性。第三部分碳化羊粪来制备氧还原催化剂以羊粪作为氮源和碳源,用类似的方法处理,最终制得氧还原催化剂CSD,对其结构和组成进行了表征,并考查了作为氧还原电催化剂的性能。结果表明:CSD催化剂起始电位和半波电位与商业碳粉XC-72相比,分别正移了103mV和128 mV,与20%Pt/C催化剂相比分别正移了20 mV和16mV,表明CSD催化剂在碱性环境中具有很好的ORR电催化活性。同时对氧还原动力学过程进行了研究,发现,CSD催化的氧还原是一个4电子参与的一级动力学过程。

关键词：生物质含氮碳材料电化学电极材料 ORR

生物质基5-羟甲基糠醛选择性氧化制备2，5-呋喃二甲醛的研究

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生物质基5-羟甲基糠醛选择性氧化制备2，5-呋喃二甲醛的研究

作者：李滢滢天津大学

学位级别：硕士

化石燃料的资源有限性和使用过程中带来的环境污染问题日益凸显,生物质作为地球上唯一一种含碳的可再生能源,可通过化学转化和生物发酵等方式合成生物柴油等液体燃料以及高附加值化工产品,成为现代能源化工研究中最有吸引力的材料。其中... 详细信息

化石燃料的资源有限性和使用过程中带来的环境污染问题日益凸显,生物质作为地球上唯一一种含碳的可再生能源,可通过化学转化和生物发酵等方式合成生物柴油等液体燃料以及高附加值化工产品,成为现代能源化工研究中最有吸引力的材料。其中,5-羟甲基糠醛(5-HMF)作为一种重要的生物质基平台化合物,可通过氧化反应得到2,5-呋喃二甲醛(DFF)。DFF在抗真菌剂、医药、有机导体等领域有着广泛的应用,因此选择性氧化5-HMF制备DFF在生物质增值利用领域中受到越来越多的关注。本文针对现有5-HMF氧化体系中贵金属催化剂成本高昂易失活、非贵金属催化剂活性不高以及反应条件严苛等问题,开发了羟基磷灰石(HAP)负载的锰氧化物材料(Mn O/HAP-X-T)和氮掺杂碳材料(NC-T)两种非均相催化剂,结合实验结果和表征分析,对其氧化活性和物化性质进行了考评。通过沉淀法合成了一系列MnO/HAP-X-T材料。利用XRD、ICP、氮气吸附脱附、SEM、XPS等表征手段分析了催化剂的结构和形貌。在合成溶液p H为10.0,焙烧温度为400℃条件下制备的Mn O/HAP-10.0-400材料具有很大的比表面积、最高的Mn和晶格氧含量。以甲苯为溶剂,在120℃、1.0 MPa O下反应12 h后,可获得86.4%的5-HMF的转化率和90.9%的DFF选择性。同时,催化剂循环使用4次后,仍能保持良好的催化效果。最后在反应实验的基础上,结合表征分析,提出了在MnO/HAP-10.0-400催化剂作用下,5-HMF氧化转化为DFF的反应机理。通过简单的热解活化法制备了NC-T材料,并用作选择性氧化5-HMF反应的催化剂。结果显示,制备过程中的热解温度对催化剂的活性有着显著的影响。NC-800材料具有最高的石墨氮含量和晶格缺陷以及较大的比表面积。实验结果表明催化剂NC-800以乙腈为反应溶剂,在110℃,1.0 MPa O下反应8 h,可得到93.0%的HMF转化率和94.4%的DFF选择性,并具有出色的循环稳定性。石墨氮的存在促进了催化剂表面活性位点的形成,石墨氮近邻碳原子上生成的氧自由基参与了5-HMF氧化为DFF的过程。

关键词： 5-羟甲基糠醛 2,5-呋喃二甲醛选择性氧化羟基磷灰石含氮碳材料