含氮碳材料制备及其催化1,1,2-三氯乙烷气相脱氯化氢性能研究

作     者：田聪 

作者单位：浙江工业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李小年;卢春山

授予年度：2016年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：偏二氯乙烯 含氮碳材料 气相脱氯化氢 

摘      要：偏二氯乙烯作为工业上重要的合成单体,在众多领域中有着广泛应用。相对于工业上传统使用的1,1,2-三氯乙烷碱解(皂化)法合成偏二氯乙烯,气相催化1,1,2-三氯乙烷脱氯化氢制备偏二氯乙烯反应具有原子利用率高、工艺流程简单、清洁环保等显著优势。传统气相制备偏二氯乙烯催化剂存在反应活性差,寿命短等显著缺陷,所以开发新型高效气相脱氯化氢催化剂有重要意义。含氮碳材料由于具有特殊的物理及化学性质,在近年来日渐受到研究者们的关注。本文利用该材料具有的微观结构可塑性及材料自身具有的碱性,将非金属的含氮碳材料催化剂引入1,1,2-三氯乙烷气相制备偏二氯乙烯反应,探究其在该反应中的应用效果。本文采用硬模板法制备含氮碳材料,使用SBA-15为模板剂,多种不同前驱体制备得到了一系列含氮碳材料。使用多种催化剂表征手段对制得的氮化碳催化剂表面及化学性质进行了探索,并验证了其在1,1,2-三氯乙烷气相制备偏二氯乙烯反应中的催化效果。初步得到了氮化碳催化剂的比表面积越高,含氮量越高对气相制备偏二氯乙烯越有利的结论。在上述结论的基础上,本文进一步通过使用N,N-二甲基甲酰胺溶剂溶解双氰胺为前驱体制备具有高比表面积,高氮含量的氮化碳催化剂。其结果表明:N,N-二甲基甲酰胺的引入,增强了前驱体在模板剂中的分散程度,进而更好的复制模板的微观孔道结构,得到了较高的比表面积及较完整的介孔结构;同时N,N-二甲基甲酰胺作为额外的氮源增加了含氮碳材料的含氮量,有利于1,1,2-三氯乙烷气相反应选择性生成偏二氯乙烯。