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烯烃聚合后过渡金属催化剂研究进展

弹性体 2023年第3期33卷 82-90页

作者：杨博孟繁辉于航贲旭东郑志强郭扬王旭王笑海中国石油吉林石化公司研究院吉林吉林132021 中国石油吉林石化公司丙烯腈厂吉林吉林132021

用于烯烃聚合的后过渡金属催化剂的设计开发在聚烯烃研究领域受到了极大的关注。本文综述了几类后过渡金属催化剂体系的研究进展,包括α-二亚胺型、水杨醛亚胺型、膦磺酸型、膦-氧化膦型和膦酚型催化剂,并简述了通过改变催化剂结构调节... 详细信息

用于烯烃聚合的后过渡金属催化剂的设计开发在聚烯烃研究领域受到了极大的关注。本文综述了几类后过渡金属催化剂体系的研究进展,包括α-二亚胺型、水杨醛亚胺型、膦磺酸型、膦-氧化膦型和膦酚型催化剂,并简述了通过改变催化剂结构调节催化性能的方法,总结了这些催化剂催化乙烯均聚及乙烯与其他单体共聚时对催化活性、支化度和相对分子质量等方面的影响规律。采用先进后过渡金属催化剂能够合成其他聚合手段无法获得的新型聚合物。

关键词：催化剂烯烃均聚共聚后过渡金属

后过渡金属催化烯烃以及环烯烃聚合的研究进展

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现代化工 2007年第S2期27卷 52-55页

作者：李永飞高美丽伍青西安工业大学材料与化工学院陕西西安710032 西安交通大学生命科学与技术学院陕西西安710049 中山大学高分子研究所广东广州510275

综述了以后过渡金属配合物为主催化剂的烯烃以及环烯烃聚合方面的研究进展,所涉及的金属包括Fe、Co、Ni、Pd,而配体的结构主要包括[N,N]配位的二亚胺,[N,O]配位的水杨醛亚胺以及[P,O]、[P,N]配位的膦杂原子配体。对催化剂的结构对催化... 详细信息

综述了以后过渡金属配合物为主催化剂的烯烃以及环烯烃聚合方面的研究进展,所涉及的金属包括Fe、Co、Ni、Pd,而配体的结构主要包括[N,N]配位的二亚胺,[N,O]配位的水杨醛亚胺以及[P,O]、[P,N]配位的膦杂原子配体。对催化剂的结构对催化活性以及产物结构的影响进行了讨论,指出乙烯与环烯烃共聚是这类后过渡金属催化剂研究的热点。

关键词：后过渡金属催化剂烯烃环烯烃

后过渡金属和镧系氯化物催化剂催化聚合苯乙炔研究

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后过渡金属和镧系氯化物催化剂催化聚合苯乙炔研究

作者：李希祥南昌大学

学位级别：硕士

设计与发展新型的催化体系用于取代乙炔的聚合一直是很活跃的领域,目的是在于合成可加工性和功能性的聚合物。本文设计并合成了一种新型的双-(β-三氟酮萘胺)镍(Ⅱ)为主催化剂,以三乙基铝(AlEt)为助催化剂,在甲苯溶剂中进行了苯乙炔的... 详细信息

设计与发展新型的催化体系用于取代乙炔的聚合一直是很活跃的领域,目的是在于合成可加工性和功能性的聚合物。本文设计并合成了一种新型的双-(β-三氟酮萘胺)镍(Ⅱ)为主催化剂,以三乙基铝(AlEt)为助催化剂,在甲苯溶剂中进行了苯乙炔的聚合研究,并考察了聚合温度、Al/Ni摩尔比、单体浓度和聚合时间等因素对聚合反应的影响。结果表明,双-(β-三氟酮萘胺)镍(Ⅱ)/三乙基铝体系催化苯乙炔聚合显示了一定的催化活性,可催化苯乙炔聚合得到相对低的分子量和分子量分布(M/M=1.7-2.2)的聚苯乙炔。采用HNMR、FTIR、DSC、及WAXD技术对聚苯乙炔产物进行了研究。结果表明,本催化体系所得到的聚苯乙炔以顺式结构为主,顺式结构的含量达83.4%。DSC和WAXD分析表明为非晶态聚苯乙炔。 LaCl、CeCl和WCl、MoCl有着相似的结构,但比WCl、MoCl多了一个外层结构。本文分别采用了三氯化镧和三氯化铈为主催化剂,以正丁基锂(n-BuLi)为助催化剂,分别在DMF和乙醇溶剂中进行了苯乙炔的聚合研究,并考察了聚合温度、Li/La、Li/Ce摩尔比等因素对聚合反应的影响。结果表明,三氯化镧/正丁基锂和三氯化铈/正丁基锂体系催化苯乙炔聚合显示了一定的催化活性。采用HNMR、FTIR、DSC及WAXD技术对聚苯乙炔产物进行了研究。结果表明,三氯化镧/正丁基锂催化体系所得到的聚苯乙炔为多种立体异构的混合物,而三氯化铈/正丁基锂催化体系所得的聚苯乙炔的立体异构可能为反式结构。

关键词：稀土后过渡金属聚合苯乙炔微结构

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后过渡金属催化降冰片烯加成聚合

高分子通报 2004年第1期 44-49页

作者：高海洋张玲伍青中山大学高分子研究所广州510275

综述了后过渡金属催化剂催化降冰片烯加成聚合的研究进展。主要介绍了Ni、Pd、Co三种金属催化剂各自的结构以及其催化降冰片烯聚合的特点 ,同时也阐述了Ni、Pd催化剂催化降冰片烯聚合的机理。

关键词：后过渡金属催化剂降冰片烯加成聚合反应机理环烯烃聚合单体

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后过渡金属配合物催化烯烃-极性单体共聚

有机化学 2021年第4期41卷 1396-1433页

作者：李永清王凡曹育才上海化工研究院有限公司聚烯烃催化技术与高性能材料国家重点实验室上海市聚烯烃催化技术重点实验上海200062

在非极性聚烯烃链中引入少量极性基团可明显改善聚烯烃材料性能.依据配合物种类全面综述了2010年以来后过渡金属配合物催化烯烃-极性单体共聚研究进展.从α-二亚胺、膦酚和水杨醛亚胺型配合物到酮胺、膦磺酸、膦-氧化膦和N-杂环卡宾型... 详细信息

在非极性聚烯烃链中引入少量极性基团可明显改善聚烯烃材料性能.依据配合物种类全面综述了2010年以来后过渡金属配合物催化烯烃-极性单体共聚研究进展.从α-二亚胺、膦酚和水杨醛亚胺型配合物到酮胺、膦磺酸、膦-氧化膦和N-杂环卡宾型等多种新型骨架结构配合物,总结了这些催化剂对催化活性、共聚物分子量、极性基团插入率、共聚物微观结构和材料性能的有效调控.尽管取得了许多重要进展,这一领域产业化和商业化应用依然面临诸多限制和挑战.展望了应对这些挑战需要关注的问题.

关键词：催化剂聚合配合物烯烃极性单体后过渡金属

后过渡金属镍催化乙烯聚合及其与极性单体共聚

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后过渡金属镍催化乙烯聚合及其与极性单体共聚

作者：王玉银长春工业大学

学位级别：硕士

聚烯烃目前是全世界合成高分子中用量最大的一类材料,具有易成型、重量轻、耐化学腐蚀等诸多优异性能。自Ziegler和Natta教授的开创性工作以来,过去的半个多世纪,聚烯烃工业得到了迅速发展。由于聚烯烃链结构的非极性特征极大地限制了... 详细信息

聚烯烃目前是全世界合成高分子中用量最大的一类材料,具有易成型、重量轻、耐化学腐蚀等诸多优异性能。自Ziegler和Natta教授的开创性工作以来,过去的半个多世纪,聚烯烃工业得到了迅速发展。由于聚烯烃链结构的非极性特征极大地限制了其应用范围,因此在链中引入极性官能团来制备功能化聚烯烃是烯烃聚合领域的一个重要研究方向。相较于前过渡金属催化剂,后过渡金属催化剂由于其低亲氧性以及高的极性基团耐受性而备受化学家们关注。在后过渡镍催化体系中,为了提高催化剂的聚合性能进而制备高性能的聚烯烃材料,通常采用以下几种方法:增加金属中心的轴向空间位阻、调控电子效应、引入次级配位效应以及外界刺激调控。本论文从空间位阻调控角度出发,选择了两种不同的镍催化剂体系进行研究:（1）轴向空间位阻对α-二亚胺镍催化体系的影响;（2）空间位阻效应和邻位氟效应的协同作用对水杨醛亚胺中性镍体系的影响。（1）聚合物分子量是评价聚烯烃性能的重要参数之一。本工作通过将旋转受限的苯并环庚基引入到N-芳基环的邻位来增加催化剂金属中心的轴向位阻,进而设计合成了一类新型的“类三明治”结构的α-二亚胺镍催化剂,并制备出超高分子量的聚乙烯。在该类催化剂中,旋转受限的苯并环庚基取代基从两个轴向位点覆盖镍中心,起到了类似“三明治”夹心的作用。在同等聚合条件下,含有苯并环庚基的镍催化剂表现出最高的聚合物分子量、聚合活性和极性单体插入率,且制备出具有中高支化度的聚乙烯（90/1000C）,并表现出弹性体的特征。（2）过渡金属催化剂是烯烃聚合反应发展历程的核心,其中水杨醛亚胺中性镍催化剂由于其杂质耐受性强并且无需添加助催化剂的双重优势而备受青睐。本工作将对位空间位阻取代基（苯基、萘基和蒽基）与邻位氟取代基同时引入水杨醛亚胺中性镍催化剂,并系统的研究了空间位阻效应、氟效应、聚合反应温度、聚合时间对乙烯聚合的活性、分子量以及支化度的影响。研究结果表明,邻位氟取代基能够显著提升活性、催化剂寿命与聚合物分子量,同时降低聚合物支化度。另外,适当地增加轴向空间位阻可以提高催化活性和聚合物分子量,但对支化度几乎无影响。综上所述,本论文采用两种镍催化剂体系研究了空间位阻效应和氟效应在烯烃聚合中的作用,并制备出超高分子量聚乙烯等高性能聚烯烃。通过研究催化剂结构与聚合性能之间的构效关系,为设计合成性能优异的催化剂以制备高性能聚烯烃材料提供了理论指导。

关键词：后过渡金属乙烯聚合空间位阻效应氟效应镍系催化剂

后过渡金属催化醇对胺的N-烷基化反应研究进展

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有机化学 2017年第5期37卷 1127-1138页

作者：吴慧武俊成杜正银西北师范大学化学化工学院兰州730070

胺的N-烷基化反应是一类重要的有机合成反应,其合成产物烷基化胺更是涉及到包括化工、医疗、医药以及国防等重要领域.近年来随着化学技术,尤其是绿色催化合成技术的发展,使得该类反应已成为当前有机反应的研究热点之一.以醇作为胺的N-... 详细信息

胺的N-烷基化反应是一类重要的有机合成反应,其合成产物烷基化胺更是涉及到包括化工、医疗、医药以及国防等重要领域.近年来随着化学技术,尤其是绿色催化合成技术的发展,使得该类反应已成为当前有机反应的研究热点之一.以醇作为胺的N-烷基化试剂,水是唯一的副产物,因此具有绿色环保、简单可靠的特点.但是绝大多数该类反应都需要过渡金属催化剂.从脂肪胺、芳香胺、杂环芳香胺等含氮化合物出发,综述了近年来金属催化的以醇为烷基化试剂的胺的N-烷基化反应的研究进展,主要介绍了各均相、多相金属催化反应体系,通过比较指出了每一方法的优缺点,并对今后氮烷基化反应的发展方向进行了展望.

关键词：胺醇 N-烷基化后过渡金属绿色化学

后过渡金属催化剂催化甲基丙烯酸甲酯聚合的研究进展

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西安石油大学学报（自然科学版） 2018年第2期33卷 82-93页

作者：丁丽芹陈晓洛李孟阁刘雪梅西安石油大学化学化工学院陕西西安710065

介绍了近年来用于甲基丙烯酸甲酯聚合的后过渡金属催化剂的研究进展情况,着重阐述了镍系、铜系、铁系及钴系金属配合物催化剂的研究进展,并对各类催化剂的催化活性、所制备的聚甲基丙烯酸甲酯的相对分子质量及其分布、聚合物的微观结构... 详细信息

介绍了近年来用于甲基丙烯酸甲酯聚合的后过渡金属催化剂的研究进展情况,着重阐述了镍系、铜系、铁系及钴系金属配合物催化剂的研究进展,并对各类催化剂的催化活性、所制备的聚甲基丙烯酸甲酯的相对分子质量及其分布、聚合物的微观结构等进行了比较。指出在催化剂结构中引入吸电子基团可提高其催化活性,进一步研究催化剂结构如何有效控制聚合物微观结构等构-效关系是其重要发展趋势之一。

关键词：后过渡金属催化剂甲基丙烯酸甲酯聚合

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后过渡金属丙烯聚合催化剂的研究进展

现代化工 2013年第11期33卷 9-13页

作者：殷学佳陆顺良中国石油辽河石化分公司辽宁盘锦124022

综述了近年来后过渡金属催化剂用于丙烯聚合的研究进展,特别是对含有N原子配体的后过渡金属配合物的合成、结构、催化丙烯聚合的性能及存在的问题做了较详细的评述。同时介绍了对丙烯的低聚以及和其他烯烃或极性单体的共聚。

关键词：后过渡金属丙烯聚合催化剂