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双金属离子交联剂对海藻酸盐凝胶性能的影响

化学工程 2021年第7期49卷 1-5,11页

作者：高娟娟王瑞杰万凯凯王恩民贺志潘君学温惠云黄赛朋薛伟明西北大学化工学院陕西西安710069

利用Ca^(2+),Ba^(2+),Zn^(2+)与海藻酸钠通过不同配位交联机制形成(Na-Alg)凝胶的特性,两两配伍构建双金属离子交联剂,协同调控Ba-Zn-Alg,Ca-Ba-Alg,Ca-Zn-Alg凝胶微球的结构与性能。采用倒置显微镜、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱... 详细信息

利用Ca^(2+),Ba^(2+),Zn^(2+)与海藻酸钠通过不同配位交联机制形成(Na-Alg)凝胶的特性,两两配伍构建双金属离子交联剂,协同调控Ba-Zn-Alg,Ca-Ba-Alg,Ca-Zn-Alg凝胶微球的结构与性能。采用倒置显微镜、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱仪、质构仪等表征微球形貌、结构和力学强度,以牛血清白蛋白(BSA)、罗丹明B(RB)为模式分子评价双金属交联剂对微球负载药物和传质性能的影响。结果表明:Ba^(2+),Zn^(2+)在Alg凝胶中的结合量显著高于Ca^(2+),使Ba-Zn-Alg微球具有致密凝胶结构和较高机械强度;3种微球对BSA的吸附行为属于扩散控制为主的物理吸附,而负载RB微球具有pH值响应释放和扩散传质特征。因此,此研究提供了一种构建微尺度水凝胶药物载体的有效方案。

关键词：海藻酸盐双金属离子交联剂微球凝胶结构

共存离子对粘土矿物-溶液界面金属离子吸附行为影响的理论研究

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共存离子对粘土矿物-溶液界面金属离子吸附行为影响的理论研究

作者：杨森西南大学

学位级别：硕士

粘土矿物是一类广泛分布于地球表层系统的层状铝硅酸盐矿物,具有特殊的层间结构和较大的比表面积。同时,粘土矿物是土壤的重要组成部分,是自然界中普遍存在的天然吸附剂。由于具有独特的电荷性质和三维结构,粘土矿物表现出优异的吸附性... 详细信息

粘土矿物是一类广泛分布于地球表层系统的层状铝硅酸盐矿物,具有特殊的层间结构和较大的比表面积。同时,粘土矿物是土壤的重要组成部分,是自然界中普遍存在的天然吸附剂。由于具有独特的电荷性质和三维结构,粘土矿物表现出优异的吸附性、离子交换性以及可膨胀性等物理化学特性。一直以来,离子在粘土矿物/溶液界面的吸附都是胶体界面化学、土壤学、环境科学等领域的研究重点之一。离子在粘土/溶液界面的吸附不仅深刻影响着土壤矿物的溶解、表面沉淀、离子交换和催化反应性能,还在很大程度上决定着营养元素的吸收与利用以及水分和污染物在土壤系统中的迁移和运输。因此,研究粘土/溶液界面的离子吸附行为与机制,有助于我们深入理解土壤矿物质的吸附等各方面性能,同时对于治理全球性的环境污染问题以及维持生态可持续发展具有深远的意义。同晶替代使粘土矿物产生永久电荷,从而能吸附溶液中带相反电荷的离子,被吸附的离子通过静电引力被牢牢地束缚在粘土矿物表面。在粘土矿物中,晶格中的离子通常被更低价的离子所取代,因此以带负电荷为主。另一方面,在真实的土壤体系中,金属离子几乎不会单独存在,而是以多种金属离子同时存在并构成了复杂的土壤/溶液界面体系。土壤中大量的重金属离子和放射性离子的累积已经严重威胁到土壤系统的安全和人类的身体健康。因此,多金属离子在粘土矿物/溶液界面吸附行为的研究将有助于我们深入理解共存离子对金属离子吸附的影响及复杂的土壤体系,还有助于我们认识重金属和放射性离子污染机制及相关的修复方法。本论文运用分子动力学方法,在原子水平上深入而系统地研究了共存离子对粘土矿物/溶液界面金属离子吸附行为的影响。首先,探究了单种金属离子在粘土矿物/溶液界面的吸附行为,阐明了电荷分布位置对金属离子吸附的影响。接着,研究了共存离子对蒙脱石/溶液界面金属离子吸附行为的影响,包括吸附类型、吸附数量、吸附稳定性和配位环境等,进而阐明双金属离子的共吸附机制;最后,研究共存离子对贝得石/溶液界面金属离子共吸附的影响,并探讨了电荷分布位置对粘土矿物/溶液界面双金属离子吸附行为的调节作用。研究结果表明:(1)金属离子在蒙脱石/溶液界面和贝得石/溶液界面可能会产生完全不同的吸附行为。如Na离子和Pb离子,在蒙脱石/溶液界面以外圈吸附为主,吸附稳定性较弱、脱附能垒较低,易于从蒙脱石表面解吸进入本体溶液中。而当它们吸附在贝得石/溶液界面时,原子密度图和平均力势的结果表明两者均出现了显著的内圈吸附,且具有很高的稳定性。而Cs离子在蒙脱石/溶液界面和贝得石/溶液界面表现出相近的吸附行为,均以内圈吸附为主。相比于蒙脱石,贝得石表面吸附的Cs离子数目更多,稳定性也更强。可见,金属离子的吸附行为显著受粘土矿物表面电荷位置的影响,且内圈吸附受到的影响要比外圈吸附更明显;(2)双金属离子在蒙脱石/溶液界面的共吸附存在普遍的规律,即金属离子的吸附模式不会受共离子的影响,但其吸附数量和吸附稳定性会明显受到影响。但是,不同的双离子体系存在不同的吸附特性:共存促进了Pb离子的吸附但抑制了Cd离子的吸附;Cs离子的存在抑制了Pb离子的吸附,而共存的Pb离子促进了Cs离子的吸附;Pb离子和Na离子共存于同一体系促进了彼此的吸附;K离子和Cs离子在对矿物表面吸附位点的竞争过程中Cs离子更占优势,等等。研究结果促进了我们对真实土壤体系中复杂的金属离子吸附机制的认识,同时也有助于土壤中重金属及放射性金属离子污染的防治。(3)不同金属离子在贝得石/溶液界面的共吸附也表现出不同的特性,但是与蒙脱石/溶液界面的共吸附结果有着显著的区别。Na和Cs离子对贝得石表面吸附位点的竞争影响了各自的吸附结构,导致了吸附稳定性和数量的差异,使得Na离子更占优势。Pb和Na离子在贝得石表面的吸附表现为此消彼长的趋势,且电场强度显著影响了两者的吸附稳定性,在高电场条件下为明显的Pb>Na序列,而在低电场条件下为Pb离子的存在完全抑制了Ca的吸附,两者在贝得石表面的吸附序列为Pb>Ca。研究结果让我们在分子水平上更加深入理解了双金属离子在粘土矿物/溶液界面的共吸附机制,帮助我们更好地认识真实的土壤系统。同时,在一定程度上解释了粘土体系受到严重重金属离子污染的原因,有助于我们对污染土壤的认识和治理。

关键词：粘土矿物界面吸附同晶替代双金属离子电荷位置

关于两种金属离子[Ca^(2+),Mg^(2+)]—EGTA缓冲系统中总[Ca^(2+)]_t的计算

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河北师范大学学报（自然科学版） 1990年第4期14卷 68-71页

作者：谢宝田周友明孙大业河北师范大学物理系河北师范大学生物系

本文在H.D.Wolf提出的关于计算低浓度下自由钙离子浓度方程的基础上,进一步计算并简化了两种金属[Ca^(2+)]、[Mg^(+2)]离子在EGTA、pH值及温度一定的情况下配制总[Ca^(2+)]t的方程。其中允许[Ca^(2+)]在1×10^(-2)～1×10^(-7)mol/L间取... 详细信息

本文在H.D.Wolf提出的关于计算低浓度下自由钙离子浓度方程的基础上,进一步计算并简化了两种金属[Ca^(2+)]、[Mg^(+2)]离子在EGTA、pH值及温度一定的情况下配制总[Ca^(2+)]t的方程。其中允许[Ca^(2+)]在1×10^(-2)～1×10^(-7)mol/L间取值;[Mg^(2+)]在1×10^(-3)～5×10^(-3)mol/L间取值。根据计算机计算结果提供了部分[Ca^(2+)]与[Ca^(2+)]t关系的表格,为双金属离子[Ca^(2+),Mg^(2+)]缓冲系统的研究提供了方便。

关键词：生物体双金属离子缓冲系统钙

双金属Hg^(2+)和Cu^(2+)对木瓜蛋白酶活性与构象的影响

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中南大学学报（自然科学版） 2013年第6期44卷 2207-2213页

作者：张存滢曾虹燕熊龙斌刘学英 Gohi A 蔡西玲陈泽新湘潭大学化工学院湖南湘潭411105

研究双金属Hg2+和Cu2+对木瓜蛋白酶活性与构象的影响。利用FT-IR、荧光发射以及紫外吸收光谱探讨Hg2+和Cu2+处理与木瓜蛋白酶二级结构变化的关系。研究结果表明:金属离子与木瓜蛋白酶活性之间存在剂量效应关系,表现出低剂量促进,高剂量... 详细信息

研究双金属Hg2+和Cu2+对木瓜蛋白酶活性与构象的影响。利用FT-IR、荧光发射以及紫外吸收光谱探讨Hg2+和Cu2+处理与木瓜蛋白酶二级结构变化的关系。研究结果表明:金属离子与木瓜蛋白酶活性之间存在剂量效应关系,表现出低剂量促进,高剂量抑制的Hormesis现象。低浓度下,双金属Hg2+和Cu2+表现出协同激活效应;高浓度下,Cu2+的添加屏蔽了Hg2+的抑制作用。双金属离子浓度为10 6mol/L Hg2+和10-8mol/L Cu2+时,对酶的激活效应最大,其处理的木瓜蛋白酶的有序结构(α-螺旋和β-折叠)含量最高,二级结构最稳定,酶与底物亲和力最强,活性最高。当双金属离子浓度为10 4mol/L Hg2+和10-4mol/L Cu2+时,其抑制力最强,处理的木瓜蛋白酶有序结构含量最低,二级结构破坏,活性最低。木瓜蛋白酶分子构象的有序度与其活性呈正相关。

关键词：木瓜蛋白酶双金属离子构象酶活性