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基于酰腙共价有机框架材料传感器的构建及其应用研究

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基于酰腙共价有机框架材料传感器的构建及其应用研究

作者：左茂丁山东师范大学

学位级别：硕士

电化学（Electrochemical,EC）传感器是将目标分析物或传感元件之间的电化学数据转换为具有应用价值的分析信号的设备,具有灵敏度高、成本低、响应快、设备简单、易于小型化等优点。在过去的几十年里,电化学已经被认为是一种常用的分析... 详细信息

电化学（Electrochemical,EC）传感器是将目标分析物或传感元件之间的电化学数据转换为具有应用价值的分析信号的设备,具有灵敏度高、成本低、响应快、设备简单、易于小型化等优点。在过去的几十年里,电化学已经被认为是一种常用的分析方法,并且广泛应用于生物分析、环境监测和食品检测等领域。多孔材料可以促进或催化目标物的电化学反应,最近开发了一系列新型多孔材料,比如金属有机框架材料（MetalOrganic Frameworks,MOF）、共价有机框架材料（CovalentOrganic Frameworks,COFs）和氢键有机框架材料（Hydrogen-BondedOrganic Frameworks,HOFs）,其中的COFs是一类晶体多孔聚合物,具有比表面积大、孔隙可控、稳定性高、质量密度低等特点,因此高结晶度和可定制的COFs结构促使其在电化学过程中有巨大的潜力。本论文中,利用腙键连接的COF作为发光体和光活性材料实现了电化学发光（Electrochemical luminescence,ECL）和光电化学（Photoelectrochemical,PEC）传感器的构建,并用于葡萄糖和有机磷农药的高效灵敏检测。本论文构建了一种基于腙键连接COF的无外源性共反应剂电化学发光传感器,用于检测葡萄糖。以腙键为连接键,以2,5-二甲氧基对苯二甲酰肼（DMeTHz）和1,3,6,8-四（4-甲醛基苯基）芘（TFPPy）为前体,合成了TFPPy-DMeTHz-COF。制备的TFPPy-DMeTHz-COF在不添加任何外源性共反应剂或不去除溶解氧的情况下,具有较高的ECL效率（21.7%）,ECL信号强度分别比TFPPy和DMeTHz高6.6倍和113倍。在磷酸盐缓冲液（PBS）中OH诱导了TFPPy-DMeTHz-COF的ECL增强,ECL信号与p H值在3～10范围内呈线性关系。当葡萄糖存在时,葡萄糖氧化酶（GOx）加入到含氧气的溶液中生成葡萄糖酸,所生成的葡萄糖酸可以导致电解液的p H值降低和TFPPy-DMeTHz-COF的ECL发光猝灭。该ECL传感器具有选择性好和灵敏度高的特点,检出限（LOD）为0.031μM,能准确检测人血清中的葡萄糖含量。本论文中开发了一种基于超薄FeOOH包被MnO（MO@FHO）纳米酶的双模传感器,使用光电化学方法和比色方法检测有机磷农药（OPPs）。在该双模传感器中,OPPs可以抑制碱性磷酸酶（ALP）的活性,阻碍L-抗坏血酸-2-磷酸钠盐（AAP）的去磷酸化,进而阻止了MO@FHO纳米酶的分解,并诱导光电化学信号和比色的变化。MO@FHO纳米酶具有较强的过氧化氢酶样活性,可以降解HO,从而增强COF的阴极光电流;而且具有较好的氧化酶样活性,可以高效地氧化3,3,5,5-四甲基联苯胺（TMB）,溶液由无色变为蓝色。该双模传感器具有较高的灵敏度,在PEC模式下的检测限为50 pmol/L,在比色模式下的检测限为0.8 nmol/L。此外,该双模传感器在复杂的生物基质中表现出优异的性能,基于智能手机的视觉传感平台可以快速、灵敏地检测OPPs,在食品安全监测和现场检测中具有广阔的应用前景。

关键词： TFPPy-DMeTHz-COF 无外源性共反应剂超薄FeOOH包被MnO2纳米酶双模传感器有机磷农药

基于电化学DNA传感器的赭曲霉毒素A检测研究

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基于电化学DNA传感器的赭曲霉毒素A检测研究

作者：冯贝贝河南工业大学

学位级别：硕士

目前,关于真菌毒素污染食品问题受到了全球范围内的广泛关注。其中赭曲霉毒素A(Ochratoxin A,OTA)是一种由青霉和曲霉产生的次级代谢产物,严重威胁到人体健康和食品安全。因此,亟需建立一种灵敏的检测方法对OTA进行检测。电化学核酸适... 详细信息

目前,关于真菌毒素污染食品问题受到了全球范围内的广泛关注。其中赭曲霉毒素A(Ochratoxin A,OTA)是一种由青霉和曲霉产生的次级代谢产物,严重威胁到人体健康和食品安全。因此,亟需建立一种灵敏的检测方法对OTA进行检测。电化学核酸适配体法,是一种将电化学与核酸适配体相结合的方法,具有操作简单、特异性好、易于现场检测等优势。本课题借助滚环扩增技术(RCA)、DNAzyme、金纳米线(Au NWs)、DNA纳米花、银纳米簇(Ag NCs)信号放大策略,设计三种新颖的电化学适配体传感器对OTA的检测进行研究。具体内容如下:1、基于OTA介导DNA环形探针的形成,进而触发RCA反应协助Ag-DNAzyme扩增作为信号放大策略,设计一种信号减小型电化学适配体传感器。该传感器以亚甲基蓝(MB)为信号标签,当不存在OTA时,无法触发DNA环形探针的形成,进而无法触发RCA反应,因此无法生成Ag-DNAzyme裂解带有r A位点的MB标记的发夹DNA(HP-MB),导致初始电流(I)很大;当OTA存在时,触发DNA环形探针的形成,进而触发RCA反应,生成带有重复Ag-DNAzyme序列的长链DNA裂解HP-MB,导致MB电信号(I)下降,最终通过MB信号响应检测OTA。凝胶电泳表征结果验证了RCA反应的成功进行。对实验条件进行优化,得到C:C最优比为10:1,C:C:C的最佳比为1:1:1,RCA最佳反应时间为60 min,Phi29聚合酶的最佳用量为5 U。在上述最优条件下,传感器在5×10ng/m L～50 ng/m L的范围内,(I-I)/I与Lg C具有较好的线性关系,检出限为38 fg/m L。同时,传感器在实际样品玉米粉和红酒的检测中也展现出较好的结果,平均回收率分别为86.2%～113.0%和116%～121%。另外,该传感器也展现出较高的特异性、可接受的重复性、重现性以及稳定性。2、设计一种以Au NWs为电极修饰材料、以RCA反应诱导生成含有适配体和MB的双功能DNA纳米花作为识别单元和信号标签用于OTA的检测研究。当OTA不存在时,无法在电极表面形成三明治复合结构,导致出现较小的MB电流;当OTA存在时,双功能DNA纳米花与电极表面的适配体、OTA形成三明治复合结构,导致电极表面出现较高的MB信号,最终通过MB信号的变化实现对OTA的检测。通过对比Au NWs修饰前后的电活性表面积,结果显示修饰后的电活性表面积增加了0.34倍。另外,对Au NWs修饰前后的传感器进行电化学测量验证,当使用MB和OTA浓度分别为8 m M和1 ng/m L时,未修饰Au NWs时的MB电流为5.9μA,而修饰后的MB电流为9.7μA,信号增加了0.64倍,表明Au NWs对加速电极表面电子转移有显著作用。对DNA纳米花进行SEM、TEM和凝胶电泳表征,结果表明DNA纳米花的成功制备。通过对影响传感器性能的条件探究,在最优条件下电流值与Lg C在1×10ng/m L～10 ng/m L的范围内展现出较好的线性关系,检出限为1.12 fg/m L。对加标的小麦粉和油茶豆样品进行检测研究,其平均回收率分别为96.6%～98.1%和99%～113%。对HPLC法处理的OTA玉米粉质控样进行检测,并采用SPSS软件对检验结果进行t检验分析,在95%置信区间内,OTA玉米粉1和OTA玉米粉2的p值分别为0.677和0.36,均大于0.05,说明本方法与HPLC差异不显著,表明所制备的传感器检测结果准确。另外,传感器也展现出较好的特异性、稳定性、重现性和重复性。3、经前期研究发现,电化学核酸适配体法在实际应用中能实现对OTA的高灵敏检测。然而,大多数传感器集中在单一模式的输出信号,不能抵消操作条件、生物环境及其他因素的影响,因此不可避免地出现假阳性结果。相比之下,双模式策略不仅为实际检测需求提供了多种方法,还可以通过两种模式的相互验证,实现结果的定量测定,进一步提高传感器的可靠性。因此,本章基于易制备且具有双重信号性质的DNA-Ag NCs结合磁分离技术设计了一种简单、灵敏的电化学-荧光双模传感器。以DNA-Ag NCs为荧光和电化学信号探针,当不存在OTA时,体系中无法合成DNA-Ag NCs探针,导致体系中出现较低的荧光和电化学信号;当OTA存在时,导致巯基修饰且富含胞嘧啶DNA(C-DNA)的脱落,经磁分离取上清后与加入的硝酸银(Ag NO)及硼氢化钠(Na BH)反应,形成DNA-Ag NCs探针,出现较高的荧光和电化学信号,最终通过对荧光和电化学的信号响应实现对OTA的双模检测。通过对Ag NCs进行TEM和高分辨率TEM表征,结果表明Ag NCs的成功生成。对实验条件进行优化,得到MBs的最佳用量为2.5μL,OTA孵育的最佳时间为3

关键词：赭曲霉毒素A 核酸适配体滚环扩增技术 DNAzyme 金纳米线 DNA纳米花 DNA-银纳米簇双模传感器

基于银纳米棒电极的SERS/电化学双模传感芯片构建及胃癌标志物检测研究

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基于银纳米棒电极的SERS/电化学双模传感芯片构建及胃癌标志物检...

作者：翟佳赟南京邮电大学

学位级别：硕士

癌症相关核酸生物标志物小分子核糖核酸(miRNA)的可靠检测对于癌症的早期诊断具有重要意义。然而由于miRNA存在环境复杂且丰度较低,因此,如何高灵敏可靠检测miRNA是癌症早期检测亟待解决的重大科学问题。发展高灵敏检测技术,以及开展多... 详细信息

癌症相关核酸生物标志物小分子核糖核酸(miRNA)的可靠检测对于癌症的早期诊断具有重要意义。然而由于miRNA存在环境复杂且丰度较低,因此,如何高灵敏可靠检测miRNA是癌症早期检测亟待解决的重大科学问题。发展高灵敏检测技术,以及开展多技术手段的联合检测,是提高检测的可靠性和提升痕量标志物分析的准确性行之有效的策略。表面增强拉曼散射(SERS)技术是一种高灵敏且具有指纹特征的快速、无损光学检测方法,电化学检测技术具有快速、灵敏、稳定性好等特点。SERS(表面增强拉曼散射)与电化学双模联合检测miRNA,可以协同两种技术优势,获取待检测物更多的生物信息,避免了单一模式的检测误差,实现检测的双模复验,使检测结果更完整可靠。因此,开发SERS与电化学的双模联合检测传感器及构建高性能检测策略,对于癌症早期miRNA准确可靠检测具有重要意义。针对SERS与电化学双模传感器及检测策略对于癌症早期miRNA准确可靠检测的优势,本论文以胃癌miRNA标志物为检测模型,主要研究了基于SERS活性银纳米阵列电极的SERS/电化学双模传感器构建及其高性能检测策略的开发和构建。具体研究内容和创新性如下:(1)基于银纳米棒阵列电极和MoS纳米复合探针的SERS/电化学双模生物传感器针对胃癌miRNA标志物多模式可靠检测的需求,基于SERS活性AgNRs阵列电极和多功能化二硫化钼纳米片构建了SERS/电化学双模传感器及传感体系,应用于胃癌标志物miR-106a的原位双模式高灵敏、高特异性检测。首先,研究并证实,通过将二硫化钼纳米复合材料修饰AgNRs阵列电极可以显著提高电极的电化学和SERS稳定性;随后,设计并构建了基于AgNRs阵列电极和多功能化二硫化钼纳米探针(MPA@MB-P2)的三明治结构SERS/电化学双模传感及其传感策略,SERS/电化学双模传感器表现出良好的特异性,能够区分几种非特异性miRNA以及单碱基错配DNA,SERS和电化学传感信号在100 fM-100 nM浓度区间都具有良好的线性响应,分别为I=1000.23×Log C+13526.20(R=0.998)和ΔI=13.36×Log C+209.33(R=0.994),检测限分别低至67.44 fM和248.01 fM。针对人血清中miR-106a检测结果表明,SERS和电化学传感均表现出良好的检测回收率。SERS/电化学双模传感器适用于复杂血清样本中胃癌标志物miR-106a的双模原位联合检测,有望作为一种潜在的、灵敏和可靠的工具服务于早期胃癌筛查。(2)DNA walker信号放大辅助的高灵敏SERS/电化学双模传感器针对痕量胃癌miRNA标志物多模式高灵敏可靠检测的需求,在研究内容(1)构建的SERS/电化学生物传感器基础上,提出了基于DNA walker信号放大辅助的高灵敏SERS/电化学双模传感器,用于胃癌标志物miR-106a的双模高灵敏和可靠检测。传感器主要包括传感基底、DNAzyme和SERS/电化学双模探针(MPA@MB-H2)三个部分。其中,辅助链LW和发夹DNA H1通过Ag-S共价键分别组装在银纳米棒上,进一步修饰MCH封闭银纳米棒上剩余的裸露位点,构建得到传感基底。在靶标miR-106a(T)存在时,LW捕获靶标并进一步结合DNAzyme,在传感基底上形成稳定的LW/T/DNAzyme复合物,在Zn的辅助下DNAzyme不断切割周围的H1,在基片上留下大量切割后剩余的H1序列,即DNA walker信号放大。传感基底上的剩余H1序列将会与固定在MPA@MB上的H2杂交,将MPA@MB捕获到传感基底表面,输出SERS和电化学双信号。研究发现,SERS与电化学传感模式对于血清中miR-106a检测拥有线性工作曲线,灵敏度高,检测限分别为129.72 aM和1.33 fM,同时也表现出良好的回收率,有望作为一种很有前景的高灵敏且可靠的早期癌症检测工具。

关键词：癌症小分子核糖核酸表面增强拉曼散射电化学银纳米棒阵列电极双模传感器

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导电水凝胶的制备及其在柔性传感中的应用

导电水凝胶的制备及其在柔性传感中的应用

作者：李泽敏广西大学

学位级别：硕士

随着科技的发展和需求的提高,电子皮肤以其媲美人体皮肤的感知能力应运而生,逐渐从单一传感形式(压力、应变、温度等等)走向多模态并行传感,并且在形态上更加趋向于柔性。水凝胶由于良好的柔性、导电性、自愈性、生物相容性、粘附性等特... 详细信息

随着科技的发展和需求的提高,电子皮肤以其媲美人体皮肤的感知能力应运而生,逐渐从单一传感形式(压力、应变、温度等等)走向多模态并行传感,并且在形态上更加趋向于柔性。水凝胶由于良好的柔性、导电性、自愈性、生物相容性、粘附性等特点,而在柔性传感的研究中受到了越来越多的关注。然而大多数水凝胶单一性能优良,但是难以兼具多种优良性能,用作柔性电子皮肤和可穿戴器件的导电水凝胶在使用过程中常常会发生磨损破裂、超出拉伸极限等问题,影响器件使用寿命,限制其应用范围,因此,本论文制备了具有良好导电性能、拉伸性、自愈性、以及较高响应灵敏度的可打印复合水凝胶,并且基于此探究了应变-温度双模传感器的解耦以及触觉式的人机交互控制。本论文的主要研究内容如下:(1)基于氢键作用,采用一锅法制备了具有超可拉伸性的自愈聚乙烯醇/聚丙烯酰胺双网络水凝胶(简称PVA/PAM水凝胶)。通过引入改性后的硅烷偶联剂替代传统的交联剂N,N′-亚甲基双丙烯酰胺(MBAA),赋予水凝胶优异的拉伸性;由于聚乙烯醇中的羟基(-OH)和丙烯酰胺中的氨基(-NH)可以形成分子内和分子外氢键,使得PVA/PAM水凝胶具有良好的自愈性能。制备的超可拉伸水凝胶具有超过100倍的拉伸应变;在24小时内不需要任何外界干扰的情况下,水凝胶的自愈率达到80%以上。(2)通过向PVA/PAM中添加多巴胺修饰的石墨烯导电填料,得到导电水凝胶(简称PP-GP水凝胶)。电导率最高可以达到10 S/m,最大断裂应变为5000%,基于此PP-GP水凝胶制备的传感器不但对应变具有良好的响应,还对温度变化很敏感。其中应变传感器在1000%应变下的电阻相对变化可以达到8.1。此外,在不同频率下依然具有良好的响应,响应时间为0.2 s,更重要的是此应变传感器能够对手指和手肘弯曲角度以及对面部表情进行识别,表明其在健康监测上的应用潜力。该水凝胶传感器在7-60°C范围下能够快速准确识别出周围环境的变化,材料常数B值高达10133 K。(3)基于该水凝胶传感器对应变和温度的良好响应,设计了一种双模传感器用于消除温度对应变的影响,即通过结构设计,在应变传感器旁边构建一个温度传感器,用于实时监测环境温度变化,再结合简单的计算,消除了温度对应变传感器的影响,在人机交互过程中实现了变温环境下应变信号的精确传递。此外,利用结构设计,在温度传感器下方添加了硬质PET薄膜,起到了应变隔离作用。这一策略为消除温度在柔性传感领域的影响提供了新的思路。

关键词：导电水凝胶自修复应变校准双模传感器柔性传感

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LADAR/IR成像导引头技术

制导与引信 2008年第3期29卷 1-6,11页

作者：辜璐北京电子文献服务中心北京100854

德国Diehl BGT防御(DBD)公司正在研制一种用于扩展防空(EAD)和弹道导弹防御(BMD)的小型双模导引头,这种导引头具有自主制导、目标探测和分类/识别等功能。这种双模传感器是由红外(IR)和激光雷达(LADAR)两种高速成像传感器组成的。文章... 详细信息

德国Diehl BGT防御(DBD)公司正在研制一种用于扩展防空(EAD)和弹道导弹防御(BMD)的小型双模导引头,这种导引头具有自主制导、目标探测和分类/识别等功能。这种双模传感器是由红外(IR)和激光雷达(LADAR)两种高速成像传感器组成的。文章介绍这种双模传感器方案以及目前研制情况,详细描述了关键部件,如小型激光源、用于图像平面取样的光纤阵列以及按波长选择的红外光速分离器。采用一个可以验证系统性能的导引头实验装置,可完成单光点和3D-LADAR测试。

关键词：双模传感器光纤放大器微透镜自主式制导