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高价碘介导的无金属C—H键官能团化

有机化学 2022年第9期42卷 3012-3014页

作者：陈春华莫冬亮广西民族大学化学化工学院南宁530008 广西师范大学化学与药学学院广西桂林541004

芳香烃的直接官能团化在生物医药、农业、精细化工等领域都有着广泛的应用[1].向分子的特定位点引入易于转化的基团是结构修饰的重要方式,也是实现分子官能团化并增加其结构多样性的有效手段.因此,高效安装多功能基团越来越受欢迎[2].... 详细信息

芳香烃的直接官能团化在生物医药、农业、精细化工等领域都有着广泛的应用[1].向分子的特定位点引入易于转化的基团是结构修饰的重要方式,也是实现分子官能团化并增加其结构多样性的有效手段.因此,高效安装多功能基团越来越受欢迎[2].碳氢键(C—H)在有机分子中广泛存在,其快速官能团化也越来越多地受到关注[3].

关键词：生物医药功能基团定位点结构多样性结构修饰精细化工有机分子

功能化氧化石墨烯作为锂硫电池正极硫载体的性能研究

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储能科学与技术 2023年第4期12卷 1025-1033页

作者：谭超王超广东工业大学材料与能源学院广东广州510006

随着便携式电子设备、新能源电动汽车和储能电网的快速发展,人类对经济高效的电化学储能(EES)系统的需求越来越大。锂硫电池由于成本低、取材广、效率高、质量轻、硫元素零污染等优势,已成为当前EES系统中应用范围最广的储能器件之一。... 详细信息

随着便携式电子设备、新能源电动汽车和储能电网的快速发展,人类对经济高效的电化学储能(EES)系统的需求越来越大。锂硫电池由于成本低、取材广、效率高、质量轻、硫元素零污染等优势,已成为当前EES系统中应用范围最广的储能器件之一。然而,因正极硫的利用率低、锂枝晶生长、体积膨胀和长链多硫化物的穿梭效应等问题,严重制约了其商业化进程。因此,寻找新的硫宿主材料迫在眉睫。本工作通过开发煤基氧化石墨烯复合材料试图解决上述问题,设计了一种含氧官能团的煤基氧化石墨烯,对多硫化物的空间限域或物理捕捉。并通过煤基石墨烯(G)和被氧化后的煤基氧化石墨烯(GO),组装成完整的扣式锂硫电池;实现了在高倍率3 C条件下进行500次长循环,比容量从初始622.5 mAh/g维持到448.2 mAh/g,比容量保持率为72%,比容量的衰减率为0.056%,经过多次验证,得出含有丰富功能基团的煤基氧化石墨烯能够为中间产物多硫化锂提供更丰富的极性位点,在一定程度上显示出更高的亲硫性,再经过一系列的电化学表征来证明该材料在锂硫电池中的优势,为锂硫电池的进一步发展提供借鉴和方法。

关键词：氧化石墨烯功能基团锂硫电池多硫化锂

煤基氧化石墨烯助力锂硫电池阴极硫宿主研究进展

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储能科学与技术 2023年

作者：谭超王超广东工业大学材料与能源学院

随着便携式电子设备、新能源电动汽车和储能电网的快速发展，人类对高质量生活的追求也越来越完美，使得经济高效的电化学储能(EES)系统的需求越来越大。锂硫电池由于其成本低、取材广、效率高、质量轻、硫元素零污染等优势，已成为当前... 详细信息

随着便携式电子设备、新能源电动汽车和储能电网的快速发展，人类对高质量生活的追求也越来越完美，使得经济高效的电化学储能(EES)系统的需求越来越大。锂硫电池由于其成本低、取材广、效率高、质量轻、硫元素零污染等优势，已成为当前EES系统中应用范围最广的储能设备之一。然而，因正极硫的利用率低、锂枝晶生长、体积膨胀和长链多硫化物的穿梭效应等问题，严重制约了其商业化进程。因此，寻找新的硫宿主材料也是迫在眉睫。本文主要是致力开发煤基氧化石墨烯复合材料试图解决上述问题，其中设计了一种含氧官能团的煤基氧化石墨烯，对多硫化物的空间限域或物理捕捉。并通过煤基石墨烯(G)和被氧化后的煤基氧化石墨烯(GO)，组装成完整的扣式锂硫电池；实现了在高倍率3 C条件下进行500次长循环，比容量从初始622.5 mAh g-1维持达到448.2 mAh g-1，比容量保持率为72.1%，比容量的衰减率为0.056%，经过多次验证，得出含有丰富功能基团的煤基氧化石墨烯能够为中间产物多硫化锂提供更丰富的极性位点，在一定程度上显示出更高的亲硫性，再经过一系列的电化学表征来证明该材料在锂硫电池中的优势，为锂硫电池的进一步发展提供借鉴和方法。

关键词：氧化石墨烯功能基团锂硫电池多硫化锂

若干酰胺/氨基修饰MOFs材料的合成、CO2气体捕获及催化转化性能研究

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若干酰胺/氨基修饰MOFs材料的合成、CO2气体捕获及催化转化性能研...

作者：苗兆阔湖南科技大学

学位级别：硕士

MOFs是孔隙体积最大,比表面积最大、骨架密度最小的多孔晶体材料之一,同时具有良好的结晶度与高孔隙率。它们的结构通常可以从有机连接体的方向性和金属构建块的配位几何形状中推导出来。从这个角度上讲,金属有机框架材料可以很大程度... 详细信息

MOFs是孔隙体积最大,比表面积最大、骨架密度最小的多孔晶体材料之一,同时具有良好的结晶度与高孔隙率。它们的结构通常可以从有机连接体的方向性和金属构建块的配位几何形状中推导出来。从这个角度上讲,金属有机框架材料可以很大程度上通过设计所需的结构和孔道的尺寸来进行合成。MOFs孔道中含有极性基团与众多的亲核位点,所以它可以用于二氧化碳捕获以及催化转化,以缓解二氧化碳过度排放问题,也为生产出工业所需的精细化学品提供了便利。本文制备了三种包含不同功能基团的MOFs,并对其合成方法、晶体结构、稳定性、催化转化性能进行了深入探索,主要研究结果如下:1、有机配体及金属有机框架材料的合成通过酰氯化反应和偶联反应合成了三种带有不同功能基修饰的新颖有机配体。它们分别为HL(5-((2,5-双(甲氧基羰基)苯基)氨基甲酰基)间苯二甲酸)、HL(2,2’-(草酰双(氮杂二基))二对苯二甲酸)和HABP(5-(4-氨基-5-溴吡啶基-3-基)间苯二甲酸)。根据晶体工程学原理,在合适的条件下利用金属二价铜离子和以上三种有机羧酸配体通过配位键连接形成三种不同新型MOFs晶体材料,分别为命名为HNUST-14、HNUST-15和HNUST-16。通过PXRD、FTIR、TGA、等表征手段,结果表明这三种MOFs不论在性质上还是结构上都具有高度的稳定性,这为探究MOFs的CO催化转化性能奠定了良好的基础。2、金属有机框架材料对CO捕获性能研究得益于其开放的金属位点,极小且氨基功能化的通道,HNUST-16显示出高的二氧化碳捕获量(1 k Pa和273 K时为5.425 mmol/g,1 k Pa和298 K时为3.1925 mmol/g)。以及对二氧化碳对N有良好选择性(273K时为35.27,298K时为25.16),二氧化碳对CH也有良好选择性(273K时为5.89,298K时为2.06)。在77K时,HNUST-16的N的吸附呈现可逆的微孔I型吸附等温线。BET和Langmuir表面积分别为1516.1m/g和1490.1m/g,单点吸附总孔隙体积为0.6361 m/g。根据HNUST-16的低压数据,并利用相应的计算公式计算出HNUST-16在273 K下对CO/CH和CO/N的吸附选择性分别为5.89和35.27;在298 K下对CO/CH和CO/N的吸附选择性分别为2.06和25.16,表明该材料具有良好的CO捕获性能3、金属有机框架材料对CO催化转化性能研究以CO和环氧化合物反应合成环状碳酸酯为例,对HNUST-16这种金属有机框架材料的催化性能进行了探究,通过五轮催化转化的核磁氢谱表征结果来看,当以环氧氯丙烷、环氧溴丙烷为底物时,催化转化效果最好,并且多次催化后该材料仍然有较好的催化效果性能,为催化剂的循环利用提供了可能。

关键词： MOFs材料功能基团催化转化循环利用

不同反应条件下番茄秸秆水热生物炭的理化性质和微观结构变化

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河南农业科学 2023年第5期52卷 170-180页

作者：黄家庆刘岑薇叶菁王义祥任丽花福建省农业科学院农业生态研究所/福建省红壤山地农业生态过程重点实验室福建福州350013 福建省农业科学院土壤肥料研究所福建福州350013 福建省农业科学院农业质量标准与检测技术研究所福建福州350003

为探究炭化温度和裂解时间对番茄秸秆水热生物炭(TSHB)微观结构、理化性质、主要成分及炭化效率的影响,并获得高效的炭化条件,采用低耗能的水热炭化法将番茄秸秆裂解为番茄秸秆水热生物炭。设置3个炭化温度(180、220、260℃)和4个裂解时... 详细信息

为探究炭化温度和裂解时间对番茄秸秆水热生物炭(TSHB)微观结构、理化性质、主要成分及炭化效率的影响,并获得高效的炭化条件,采用低耗能的水热炭化法将番茄秸秆裂解为番茄秸秆水热生物炭。设置3个炭化温度(180、220、260℃)和4个裂解时间(2、4、6、8 h),共12个处理,研究不同组合的炭化温度和裂解时间对番茄秸秆水热生物炭形貌结构、功能基团、pH值、电导率(EC值)、生物炭成分的影响,并分析番茄秸秆水热生物炭主要成分的变化。结果表明,番茄秸秆多孔且中空的维管束结构有利于水分和热量在番茄秸秆内部的快速传递,增加水热炭化温度能加速破坏番茄秸秆维管束结构和将条状番茄秸秆炭化为颗粒状水热生物炭。番茄秸秆水热生物炭的功能基团主要是脂肪醚C-O、烷烃C-H、饱和脂肪酸酯C-O、胺C-N以及细胞壁基团C-O、C=O、C-N、C-O-C。提高炭化温度可增加番茄秸秆水热生物炭功能基团数量,但炭化温度达到260℃时,明显破坏且大幅度减少番茄秸秆水热生物炭功能基团数量。水热炭化法制备的番茄秸秆水热生物炭为酸性生物炭(pH值5.13~5.33)。在相同的裂解时间下,相较于180℃和260℃炭化温度,220℃炭化温度制备的番茄秸秆水热生物炭均获得最高的EC值(6 213~7 899μs/cm),但裂解时间从2 h延长到8 h,番茄秸秆水热生物炭EC值大幅下降18.19%~26.92%。提高炭化温度和延长裂解时间均显著增加番茄秸秆水热生物炭固定碳含量(2.23~27.99个百分点),但降低番茄秸秆水热生物炭挥发分含量(2.46~30.97个百分点)。提高炭化温度能增加番茄秸秆水热生物炭的总有机碳含量及全氮、灰分含量,增加幅度分别为10.63~29.91、0.58~0.87、1.82~3.09个百分点。综上,相对于延长裂解时间,提高水热炭化温度能更有效地提高番茄秸秆的炭化效率,增加番茄秸秆水热生物炭的氮氧功能基团数量及固定碳、全氮含量。水热炭化温度是决定番茄秸秆水热生物炭微观结构、功能基团、pH值、主要成分的关键因素,220℃炭化温度和4~6 h裂解时间是水热炭化法制备番茄秸秆水热生物炭较为合适的炭化条件。

关键词：番茄秸秆水热生物炭炭化温度功能基团

脂肪族聚碳酸酯自修复形状记忆弹性体的制备与性能研究

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脂肪族聚碳酸酯自修复形状记忆弹性体的制备与性能研究

作者：王楠楠辽宁大学

学位级别：硕士

生物医用聚合物材料在使用过程中通常会产生难以察觉的裂纹损伤,导致材料的性能和使用寿命下降并会产生隐患。本征型自修复材料能利用结构中的动态交联键实现自修复。因可实现受损后的多次修复,该类型的修复材料受到研究者们越来越多的... 详细信息

生物医用聚合物材料在使用过程中通常会产生难以察觉的裂纹损伤,导致材料的性能和使用寿命下降并会产生隐患。本征型自修复材料能利用结构中的动态交联键实现自修复。因可实现受损后的多次修复,该类型的修复材料受到研究者们越来越多的关注。聚合物的自修复主要依赖分子水平的物理或化学作用以及两者共同的作用来实现。在聚合单体中引入特别的功能基团(如巯基、氨基、羧基等)可以为材料提供动态的化学交联键,使聚合物具有自修复性能,但通常此类反应存在反应条件苛刻,产物质量不稳定且常需要外界的高温或光、磁辐射来实现自修复的缺点。此外,内部具有交联网点/结点和可逆的分子转换片段的聚合物常具有形状记忆性能。脂肪族聚碳酸酯是性能优异的生物材料,在生物医药领域有着不可或缺的地位。该类聚合物如聚三亚甲基碳酸酯(PTMC)通常具有较低的玻璃化转变温度,在室温下呈现出柔性和一定的弹性特性。由于合成此类聚碳酸酯的环碳酸酯单体具有可功能化及能与多种单体共聚的优点,使得利用其功能化的单体合成具有多种功能的聚合物材料成为可能。本文第二章在辛酸亚锡的催化作用下,以聚乙二醇单甲醚(m PEG)为引发链段引发功能化三亚甲基碳酸酯5-甲基-5-苄氧羰基三亚甲基碳酸酯(MBC)与D,L-丙交酯(DLLA)本体熔融开环聚合。通过控制两种单体的投料比等条件,制备了一系列m PEG-b-P(MBC-DLLA)聚碳酸酯弹性体。通过红外光谱确定弹性体符合分子设计,且在红外谱图中发现了氢键吸收峰。弹性体在三氯甲烷、四氢呋喃、二甲基甲酰胺等溶剂的只溶胀不溶解,在平板硫化仪模具中200 C下长时间加热未融化现象表明合成的弹性体具有稳定的交联结构。用差式扫描量热仪(DSC)、热重分析仪(TGA)测试研究了弹性体的热性能。其中,弹性体的TGA曲线上只观察到一个热分解区间,DSC曲线上只有一个玻璃化转变温度,这表明合成的弹性体为无定型聚合物。用扫描电子显微镜(SEM)对弹性体截面形貌观测表明弹性体具有较规整均匀的结构,没有出现缺陷、气泡、相分离等现象。小角X衍射衍射实验(SAXS)未发现材料存在明显的相分离导致的衍射峰,这表明聚合单体在聚合时进行了无规共聚。单轴拉伸实验表明DLLA组分的引入导致材料的断裂伸长率达到了1443%。此外,弹性体的划伤在室温下2.5 h得到了较好的恢复。研究发现MBC组分在提高弹性体的凝胶分数、力学强度和形状记忆性能方面具有积极的作用。本文第三章,在保持共聚物分子设计中MBC单体组成不变的情况下,向材料中引入不同单体比例的DLLA与TMC的成分,在第二章选定的合成条件下制备了一批m PEG-b-P(MBC-(DLLA-TMC))弹性体。溶胀实验表明弹性体具有较高的凝胶分数。DSC测试表明合成的弹性体为无定型聚合物。TGA测试表明TMC组分的引入有助于提高聚合物的热稳定性。SEM测试表明弹性体具有较规整的内部结构。形状记忆实验表明在引入TMC组分后弹性体的形状记忆性能得到大大提升,可在12 s内恢复至原始形状。自修复测试表明,在室温下修复4 h可使得弹性体的力学性能恢复67.3%。经研究聚合物分子链间是通过氢键、π-π堆积、及较大分子链间相互缠绕形成了一种交联结构的弹性体。本节研究表明可通过调整共聚单体的组成与比例调控合成的弹性体的性能,为制备多功能生物医用材料奠定基础。

关键词：碳酸酯本征型自修复交联功能基团形状记忆多功能

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二氧化硅气凝胶硅源选择的研究进展

无机盐工业 2020年第8期52卷 11-16页

作者：马利国孙艳荣李东来任富建李建平北华航天工业学院材料工程学院河北廊坊065000 廊坊卫生职业学院北京建工建邦新材料科技(廊坊)有限公司

二氧化硅气凝胶以其独特的纳米孔结构展现出优异的性能,并在很多领域得到较好的应用。选择不同的硅源既有成本因素,又有性能要求,总的原则是优化气凝胶的结构和性能,拓展其应用领域。单一硅源主要有水玻璃和各种硅醇盐。复合硅源则可以... 详细信息

二氧化硅气凝胶以其独特的纳米孔结构展现出优异的性能,并在很多领域得到较好的应用。选择不同的硅源既有成本因素,又有性能要求,总的原则是优化气凝胶的结构和性能,拓展其应用领域。单一硅源主要有水玻璃和各种硅醇盐。复合硅源则可以引入疏水性和功能性基团,从而使二氧化硅气凝胶的结构性能得到改善,制备工艺过程更为优化。对二氧化硅气凝胶硅源选择的研究现状和前景做了系统探讨。

关键词：气凝胶二氧化硅硅源疏水基团功能基团

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辐射接枝技术在吸附材料制备中的应用

高分子学报 2016年第6期26卷 698-705页

作者：杜纪富董珍谢聪杨鑫杨磊赵龙翟茂林湖北科技学院湖北省非动力核技术协同创新中心环境功能材料实验室咸宁437100 湖北理水化学技术有限公司生产技术部咸宁437100 上海交通大学核科学与工程学院上海200240 北京大学化学与分子工程学院北京100871

辐射接枝技术已成为高分子材料改性的重要方法之一.和传统化学接枝方法相比,辐射接枝技术具有操作简单,易于控制,不限制基材和单体等优点,近年来已被广泛应用于吸附材料的制备.采用辐射接枝技术制备的吸附材料,其功能团主要分布在基材表... 详细信息

辐射接枝技术已成为高分子材料改性的重要方法之一.和传统化学接枝方法相比,辐射接枝技术具有操作简单,易于控制,不限制基材和单体等优点,近年来已被广泛应用于吸附材料的制备.采用辐射接枝技术制备的吸附材料,其功能团主要分布在基材表面,具有单体用量少,成本低,吸附脱附速度快,功能团利用率高,选择性好的特点.本文综述了近年来辐射接枝技术在制备选择性吸附材料方面的最新研究进展,包括对重金属、放射性核素、半金属、非金属、稀土元素、贵金属和染料等不同污染物吸附材料的合成及其应用,并对辐射接枝技术在制备吸附材料中的研究方向进行了展望.

关键词：高分子基材辐射接枝吸附材料接枝单体功能基团

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温度敏感分离材料的功能化及应用

现代化工 2019年第8期39卷 73-77页

作者：曹之涵戴荣继邓玉林北京理工大学生命学院

综述了近年来使用先进聚合技术将NIPAAm与含疏水型、离子型等基团的多种功能性单体结合,制备出新型热响应分离材料的研究成果。在仅调节环境温度的条件下,这类材料完成了选择性捕获、分离目标样品的过程,重点介绍了它们分离纯化具有生... 详细信息

综述了近年来使用先进聚合技术将NIPAAm与含疏水型、离子型等基团的多种功能性单体结合,制备出新型热响应分离材料的研究成果。在仅调节环境温度的条件下,这类材料完成了选择性捕获、分离目标样品的过程,重点介绍了它们分离纯化具有生物活性的样品的显著效果,以及避免使用可能导致样品失活的强极性试剂的优势。

关键词：温度敏感聚合物 N-异丙基丙烯酰胺功能基团色谱固定相生物活性