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突变灰盖鬼伞过氧化物酶降解刚果红的响应面法优化分析

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环境工程学报 2014年第2期8卷 421-428页

作者：董冰雪张磊耿三春李运会刘伟詹慧莹贡一峰李鹏远万里南阳师范学院生命科学与技术学院南阳473061 南阳理工学院土木工程学院南阳473004

酶法降解偶氮染料刚果红是一个复杂的过程,受温度、pH、酶量、刚果红浓度和双氧水浓度显著影响。为研究各因素及因素间交互作用对刚果红降解影响,提高刚果红的降解率,分别使用单因素法和响应面分析法对刚果红降解条件进行了优化。单因... 详细信息

酶法降解偶氮染料刚果红是一个复杂的过程,受温度、pH、酶量、刚果红浓度和双氧水浓度显著影响。为研究各因素及因素间交互作用对刚果红降解影响,提高刚果红的降解率,分别使用单因素法和响应面分析法对刚果红降解条件进行了优化。单因素实验结果显示灰盖鬼伞过氧化物酶降解刚果红的最适条件为:pH 5.0、32℃、酶量4.98 U、双氧水0.1mmol/L、刚果红20 mg/L,此时刚果红最高降解率为34.84%。然后选双氧水浓度、刚果红浓度和灰盖鬼伞过氧化物酶量作为3个因素,通过中心组合设计实验,用响应面法对刚果红降解进行优化分析,最后得到一个拟合度良好的二次多项方程模型(R2=0.9900)。方差分析结果显示,刚果红浓度和酶量是影响最显著的因素,双氧水与酶以及染料与酶之间的交互作用极显著。响应面分析优化后的反应体系为:双氧水浓度0.15 mmol/L,刚果红浓度为27.21 mg/L,酶为2.0 7 U,在此条件下,刚果红降解率达58.13%。

关键词：刚果红降解单因素分析响应面分析灰盖鬼伞鬼氧化物酶

三乙醇胺介导合成碳酸氧铋及其衍生物与光催化性能研究

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三乙醇胺介导合成碳酸氧铋及其衍生物与光催化性能研究

作者：武代群北京化工大学

学位级别：硕士

二氧化碳大量排放造成温室效应,会引发极端天气、海平面上升、生态多样性受损等危害,严重威胁着人类的生命安全。利用可再生清洁太阳能的光催化技术,可实现CO2还原转化,是解决CO2排放最有潜力途径之一;此外,光催化有机污染物降解也可有... 详细信息

二氧化碳大量排放造成温室效应,会引发极端天气、海平面上升、生态多样性受损等危害,严重威胁着人类的生命安全。利用可再生清洁太阳能的光催化技术,可实现CO2还原转化,是解决CO2排放最有潜力途径之一;此外,光催化有机污染物降解也可有效解决环境污染问题。探索高效光催化剂是光催化技术实现应用的基础。铋基层状材料具备良好的电子能带结构,是一类广受关注的光催化材料。其中,二维层状材料Bi2O2CO3,适用于光催化CO2还原等反应。Bi2O2CO3合成条件一般需要高温高压、特殊溶剂以及表面活性剂等,成本较高且耗费能源。本文提出一种含有氧空位（OVs）花状Bi0/Bi2O2CO3材料的合成新方法,成本低、环境友好,在光催化CO2还原反应中有良好的光催化活性和极高的CO产物选择性;进一步优化花状Bi2O2CO3的合成方法,通过煅烧获得花状多孔Bi2O3衍生物,并掺杂金属离子,用于光催化降解刚果红反应。本论文主要研究内容及结论如下:（1）提出一种带有氧空位的花状Bi0/Bi2O2CO3合成新方法,研究其光催化CO2反应性能。该方法利用三乙醇胺（TEOA）介导及光诱导协同作用,将BiOBr在常压CO2气氛中原位转化为带有氧空位的Bi0/Bi2O2CO3,方法简单、节能环保。所合成的氧空位Bi0/Bi2O2CO3用于光催化CO2还原反应,显示良好的催化活性,产物CO和CH4的生成速率分别为98.7μmol·g-1·h-1和4.7μmol·g-1·h-1,尤其表现出极高的CO选择性（95.5%）。催化剂表征及差分电荷密度理论计算表明,氧空位Bi0/Bi2O2CO3的特殊结构和催化性能是由TEOA和光诱导的协同作用所带来的。TEOA具有碱性,能促进其对CO2的缓慢吸收并生成HCO3-,从而与[Bi2O2]2+缓慢结合,进而控制Bi2O2CO3纳米片的形成;光诱导可将Bi3+还原为Bi0,有利于氧空位的生成,有利于光催化活性提升。利用光催化原位红外技术探究了Bi0/Bi2O2CO3的光催化反应机理,证实中间体的变化是CO高选择性的原因。所提出的TEOA介导协同光诱导制备Bi0/Bi2O2CO3光催化剂的方法具有普适性,可适用于多种BiOX（X=Cl、Br、I）转化为Bi2O2CO3,且光催化CO2还原反应性能好,对CO产物选择性高。通过酸处理,催化剂可实现由BiOX→Bi2O2CO3→BiOX→Bi2O2CO3的转变及再生重复使用,并保持良好的光催化反应性能。（2）优化Bi2O2CO3合成条件,煅烧得到β型花状多孔氧化铋（BO NF）,用于光催化刚果红降解反应。BO NF有较多孔隙、较大比表面积以及丰富反应活性位点,具备良好的光催化降解刚果红反应活性。BO NF光催化降解刚果红的反应速率常数为0.01638 min-1,为常规颗粒状氧化铋（BO NP）催化活性的2.4倍。合成不同金属掺杂的Bi2O2CO3,煅烧得到含有不同金属的Bi2O3催化剂,用于光催化刚果红降解反应。其中,Cu2+掺杂的氧化铋（BCu O-2）具备最优的光催化降解刚果红反应性能,降解速率常数最大,为0.03270 min-1。表征结果表明,BCu O-2具有更高的比表面积,更大的平均孔径,有利于提供更多的反应活性位点,促进光催化作用。此外,Cu2+掺杂造成氧空位增多以及缺陷产生,在光催化过程中起到协同作用,有助于提升光催化降解刚果红活性。

关键词：光催化 CO2还原刚果红降解金属离子掺杂 Bi2O2CO3 三乙醇胺 Bi2O3

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刚果红高效降解菌分离鉴定及降解条件优化

黑龙江医药 2012年第1期25卷 19-22页

作者：古晓旭赵敏崔岱宗韩颂东北林业大学生命科学学院哈尔滨150040 黑龙江省药品审评认证中心哈尔滨150090

目的:本研究以从长期受到印染废水污染的土样中分离到的一株在厌氧条件下可以高效降解偶氮染料刚果红的细菌为样本,通过形态学观察、生理生化鉴定及16SrDNA序列分析鉴定,该菌为克雷伯氏属菌株,并定名为Klebsiellasp.Y12。通过对菌株Y12... 详细信息

目的:本研究以从长期受到印染废水污染的土样中分离到的一株在厌氧条件下可以高效降解偶氮染料刚果红的细菌为样本,通过形态学观察、生理生化鉴定及16SrDNA序列分析鉴定,该菌为克雷伯氏属菌株,并定名为Klebsiellasp.Y12。通过对菌株Y12菌体浓度和刚果红降解率连续24h的测定。发现:菌株在生长到18h时菌体浓度达到最大值;在第16h时刚果红的降解率达到最大,为78%。这表明降解率与菌体生长基本同步。本研究优化了降解培养基的碳源及氮源。结果:最适于刚果红降解的碳源为葡萄糖,最适投加量为8.0g/L;最适氮源为硫酸铵,最适硫酸铵投加量为5.0g/L。且优化后的降解率达93%,比未优化前提高19%。本研究以刚果红为模式染料,筛选出刚果红降解菌株,这对探讨偶氮染料的有效降解,寻找一种有效的偶氮染料降解方法具有实际意义。

关键词：刚果红降解菌株鉴定培养基优化

钼酸钴在锂空气电池和光芬顿体系中的催化性能和机理研究

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钼酸钴在锂空气电池和光芬顿体系中的催化性能和机理研究

作者：周慧敏山东师范大学

学位级别：硕士

过渡金属钼酸盐因具有显著催化活性,在光芬顿、锂离子电池、超级电容器和传感器等领域应用广泛。金属钼酸盐通式为ABO(A:Co,Ca,Cu,Zn,Ni),其中CoMoO具过渡金属价态和形貌可调等优势,在光芬顿降解印染废水和锂空气电池(LABs)领域具有潜... 详细信息

过渡金属钼酸盐因具有显著催化活性,在光芬顿、锂离子电池、超级电容器和传感器等领域应用广泛。金属钼酸盐通式为ABO(A:Co,Ca,Cu,Zn,Ni),其中CoMoO具过渡金属价态和形貌可调等优势,在光芬顿降解印染废水和锂空气电池(LABs)领域具有潜在应用前景。CoMoO有两种晶体结构,分别为α-CoMoO和β-CoMoO,本文选择α-CoMoO作为过二硫酸盐(PDS)光芬顿体系催化剂降解刚果红,选择β-CoMoO作为LABs的正极催化剂进行电化学性能测试,研究CoMoO催化剂的性能和机理。采用共沉淀-煅烧法制备α-CoMoO纳米块,静电纺丝-煅烧法制备β-CoMoO纳米管/棒,通过SEM、TEM、XRD、XPS、Raman等手段分析CoMoO的结构组成、形貌等理化性质,以不同煅烧温度α-CoMoO为PDS活性催化剂降解刚果红(CR),选择最佳催化剂进行CR降解机理和路径研究,研究不同煅烧温度β-CoMoO正极催化剂的电化学性能,并选择最佳催化剂进行放充电机理研究。主要研究结论如下:(1)α-CoMoO光芬顿催化剂制备和表征。通过共沉淀-煅烧法(煅烧温度为800,900,1000℃;分别命名为CMO-8,CMO-9和CMO-1)制备α-CoMoO纳米块,并通过SEM、XRD、Raman、FTIR和UV-Vis DRS等表征手段分析α-CoMoO纳米块材料理化性质。结果表明,黑钨矿α-CoMoO由纳米片堆叠成纳米块,纳米片间结构松散,存在许多空隙,可提高活性位点的暴露程度,禁带宽度为1.93 e V。α-CoMoO独特的理化性质使其在光芬顿降解CR污染物中取得理想的结果。(2)α-CoMoO光催化性能和机理。以CR为目标污染物,研究α-CoMoO光芬顿催化性能,筛选出最佳催化剂,并探究UV-Vis/PDS/CMO-8体系的催化机理。结果表明:当CR浓度100 mg L,CMO-8投加浓度0.8 g L,PDS投加浓度9.8×10mmol/L时,UV-Vis/CMO-8体系对CR的去除率可达63.68%(t=240 min),UV-Vis/PDS体系对CR的去除率仅为41.34%(t=25 min),UV-Vis/PDS/CMO-8体系对CR的去除率可达96.29%(t=25min),可见在UV-Vis/PDS/CMO-8体系中CMO-8对PDS具有良好的活化效果,CMO-8对PDS的活化性能主要来源于Co/Co的电子穿梭效应。以甲醇、叔丁醇、草酸氨、组氨酸、对苯醌为捕获剂进行猝灭实验,结合电子顺磁共振技术,判定α-CoMoO光芬顿体系活性氧物种(ROS),结果表明,光芬顿体系中存在·OH、SO·、O·、O和h等ROS,ROS贡献率大小顺序为·O>·OH>SO·>h>O,通过自由基路径和非自由基路径降解CR。(3)β-CoMoO正极催化剂制备与表征。采用静电纺丝-煅烧法(煅烧温度为400,500,600℃;分别命名为CMO-4,CMO-5和CMO-6)制备β-CoMoO纳米管/棒,并通过SEM、TEM、XRD、Raman等表征手段分析β-CoMoO纳米管/棒材料的理化性质。结果表明,白钨矿结构β-CoMoO形貌为管/棒状,直径约为50～240 nm,管/棒大小分布相对均匀,其管状结构可为放电产物LiO的生长提供空间,可显著提高LABs的电化学性能。(4)β-CoMoO电化学性能和机理。以β-CoMoO为LABs正极催化剂,测试不同条件下的电化学性能,筛选出性能最佳电极,并分析电极的催化机理,结果表明:当空气湿度小于30%、截止容量为600 m A g,电流密度为200 m A g、500 m A g和1000 m A g时,CMO-4电极均表现出极佳的电化学性能,分别实现了164、247和270个循环;当截止容量为1000 m Ah g和电流密度为500 m A g时,CMO-4电极可实现166个循环。当空气湿度大于30%、截止容量为600 m Ah g和电流密度为500 m A g时,CMO-4电极可实现156个稳定循环,而在氧气氛围中CMO-4可实现433个稳定循环。LOBs寿命的终结为放电产物和副产物的累积导致催化剂失活,而LABs寿命的终结还受空气中水分的影响,水蒸气对金属锂负极的腐蚀严重影响LABs的寿命。LABs正极材料的开发有助于解决化石燃料使用带来的温室效应等生态环境问题,促进清洁能源开发使用。

关键词： CoMoO4 光芬顿刚果红降解锂空气电池催化机理

水溶液中射频等离子体放电的特性与偶氮染料的降解研究

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水溶液中射频等离子体放电的特性与偶氮染料的降解研究

作者：吉亮亮苏州大学

学位级别：硕士

目前人们所使用的染料有80%5%是偶氮染料，约有105%左右会在使用过程中被排入环境中，造成严重的环境污染。如何高效、快速地去除此类有机污染物是目前摆在人们面前的一道刻不容缓的难题。近年来，低温等离子体作为一种新兴的高级氧化... 详细信息

目前人们所使用的染料有80%5%是偶氮染料，约有105%左右会在使用过程中被排入环境中，造成严重的环境污染。如何高效、快速地去除此类有机污染物是目前摆在人们面前的一道刻不容缓的难题。近年来，低温等离子体作为一种新兴的高级氧化废水处理技术引起了人们的广泛的重视，通过不断地研究，已逐渐成为一种可以初步实用化的降解有机污染物的有效方法。本文中，作者开发了一种新型的用于有机废水处理的射频等离子放电系统，主要包括反应器、匹配装置和射频电源。其中，反应器包括包有石英管的钨制功率电极、金属接地电极、一个敞口玻璃容器以及一个带有观察窗口的屏蔽箱;匹配装置包括两个可调真空电容和一个定值电感，通过更换不同的电感，激发等离子体的射频频率可以是13.56MHz、27.12MHz、40.68MHz或60MHz。等离子体放电形成于电极周围由加热作用而产生的汽泡或汽层中。为了对等离子体的参数进行表征，我们对等离子体的放电特性进行了测量，同时利用发射光谱对水下射频放电等离子进行了诊断，最后我们利用该系统对一种典型偶氮染料刚果红进行降解，考察了不同放电条件下刚果红的降解率，并根据降解产物的分析结果提出了一种可能的降解过程。实验结果表明，等离子体与热气泡的体积随着驱动频率和入射功率的增加而增加，而击穿电压和击穿电流随着驱动频率的增加而减小。等离子体的发射光谱显示，水溶液中的放电等离子体中存在大量的.OH，.H，.O等活性基团，这些活性基团对于有机染料的降解起着至关重要的作用。利用等离子处理刚果红时，我们发现较低的溶液电导率以及较高的驱动频率有利于刚果红降解效率的提高，其降解后的主要产物为4,4’-二氨基联苯、4,4’-二亚硝基联苯、4,4’-二硝基联苯、1,8-二氨基-3-萘磺酸钠、1,8-二亚硝基-3-萘磺酸钠以及1,8-二硝基-3-萘磺酸钠。

关键词：射频水下放电等离子体放电特性发射光谱刚果红降解

水下射频等离子体的放电特征及有机物降解的应用研究

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水下射频等离子体的放电特征及有机物降解的应用研究