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飞秒时间分辨的光电子影像技术研究2-氯吡啶超快内转换动力学(英文)

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物理化学学报 2012年第11期28卷 2543-2548页

作者： GHAZAL Ahmed-Yousif 邱学军秦朝朝龙金友布玛丽亚·阿布力米提张冰中国科学院武汉物理与数学研究所、波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院研究生院北京100049

利用时间分辨的飞秒光电子影像技术结合时间分辨的质谱技术,研究了2-氯吡啶分子激发态的超快过程.实时观察到了2-氯吡啶分子第二激发态(S2)向第一激发态(S1)高振动能级的超快内转换过程,该内转换的时间常数为(162±5)fs.实验结果表明,通... 详细信息

利用时间分辨的飞秒光电子影像技术结合时间分辨的质谱技术,研究了2-氯吡啶分子激发态的超快过程.实时观察到了2-氯吡啶分子第二激发态(S2)向第一激发态(S1)高振动能级的超快内转换过程,该内转换的时间常数为(162±5)fs.实验结果表明,通过S2/S0(基态)和S1/S0的锥形交叉衰减到基态的衰减通道也是退布居的重要通道,其时间尺度为(5.5±0.3)ps.

关键词：光电子影像超快过程内转换 2-氯吡啶

飞秒泵浦-探测质谱方法研究苯内转换动力学(英文)

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Chinese Journal of Chemical Physics 2003年第3期16卷 171-175页

作者：尹淑慧刘红平张建阳姜波王利沙国河楼南泉中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023

以飞秒 40 0及 2 66nm激光脉冲结合泵浦探测飞行时间质谱方法研究了苯S2 态内转换动力学 .40 0nm双光子过程将苯分子激发到S2 电子态 ,布居在S2 电子态的分子由于能级耦合无辐射弛豫到S1电子态 .通过测定C6 H6 +讯号强度随泵浦探测... 详细信息

以飞秒 40 0及 2 66nm激光脉冲结合泵浦探测飞行时间质谱方法研究了苯S2 态内转换动力学 .40 0nm双光子过程将苯分子激发到S2 电子态 ,布居在S2 电子态的分子由于能级耦合无辐射弛豫到S1电子态 .通过测定C6 H6 +讯号强度随泵浦探测延迟时间的改变 ,获得苯S2 及S1电子态的衰减寿命分别为 ( 48± 1)fs及 ( 6.5± 0 .2 )ps ,S2

关键词：寿命泵浦-探测内转换

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γ跃迁多极混合比和内转换系数计算

高能物理与核物理 1993年第10期17卷 955-958页

作者：周春梅中国原子能科学研究院北京102413

简要地描述了,由实验测量某一壳层内转换系数计算其多极混合比δ和K、L、M、N、O壳内转换系数α_K、α_L、α_M、α_(N+O)及总内转换系数α的方法。

关键词：跃迁 γ辐射混合比多极内转换

氯化苄和N，N-二甲基甲酰胺分子内转换动力学研究

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氯化苄和N，N-二甲基甲酰胺分子内转换动力学研究

作者：丁中华中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）

学位级别：硕士

分子激发态动力学过程在光反应、生命科学和环境科学中扮演着非常重要的角色,而分子激发态的内转换过程研究是分子激发态动力学研究的重要组成部分。飞秒时间分辨光电子影像技术与飞秒时间分辨质谱技术,可以实时观测与跟踪分子电子激发... 详细信息

分子激发态动力学过程在光反应、生命科学和环境科学中扮演着非常重要的角色,而分子激发态的内转换过程研究是分子激发态动力学研究的重要组成部分。飞秒时间分辨光电子影像技术与飞秒时间分辨质谱技术,可以实时观测与跟踪分子电子激发态的动力学过程,是研究分子激发态内转换动力学的有效手段。实验中选用氯化苄和N,N-二甲基甲酰胺分子作为研究对象,研究了这两类分子电子激发态的内转换动力学。本文的主要的工作分为以下几部分：第一部分,氯化苄分子激发态的内转换过程研究。利用400nnm的光作为泵浦光,800nnm的光作为探测光,将氯化苄分子同时激发到S4和S2态。通过改变泵浦-探测的延迟时间,我们得到S4和S2态向S1态内转换的时间为50fs;氯化苄分子弛豫到S1态后又通过内转换衰减到So态的时间为910fs。通过分析光电子的角分布,我们判定S4耦合到S2态的时间小于25fs。第二部分,N,N二甲基甲酰胺分子S2态向S1态内转换过程研究。研究表明NNDMF通过C-N键的振动经过S2态和S1态的锥形交叉点内转换到S1态的时间尺度为99fs。弛豫到S1态的分子会越过锥形交叉点发生C-N键的解离以及通过S1和So态的锥形交叉弛豫到So态发生解离,S1态弛豫的时间尺度为2.8ps。

关键词：飞秒时间分辨光电子影像泵浦-探测氯化苄 N,N-二甲基甲酰胺内转换

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酞菁锌分子激发态的超快内转换和振动弛豫

Chinese Journal of Chemical Physics 1998年第1期11卷 15-19页

作者：王朝晖衷庆华熊轶嘉孙亚孔繁敖中国科学院化学研究所分子反应动力学国家重点实验室

用飞秒时间分辨荧光亏蚀法研究了四特丁基酞菁（ＢｕＰｃ）、四特丁基酞菁锌（ＺｎＢｕＰｃ）和四丙氧基酞菁锌（ＺｎＰｒＰｃ）激发态的超快驰豫过程。用波长为３９８ｍｍ和７９６ｍｍ的超短脉冲激光激发分子，观察了Ｓ２态到Ｓ１态的... 详细信息

用飞秒时间分辨荧光亏蚀法研究了四特丁基酞菁（ＢｕＰｃ）、四特丁基酞菁锌（ＺｎＢｕＰｃ）和四丙氧基酞菁锌（ＺｎＰｒＰｃ）激发态的超快驰豫过程。用波长为３９８ｍｍ和７９６ｍｍ的超短脉冲激光激发分子，观察了Ｓ２态到Ｓ１态的内转换，其特征时间约为３０ｆｓ。在７９６ｍｍ先于３９８ｍｍ作用于样品分子时，观察到了荧光强度渐变的过程，通过分析认为这一过程反映了Ｓ１的振动驰豫。通过对实验数据的拟合，得到了它们的振动驰豫特征时间，ＢｕＰｃ分子为１．５ｐｓ，ＺｎＢｕＰｃ和ＺｎＢｕＰｃ的特征时间分别为１３．４和７．６ｐｓ。

关键词：飞秒时间分辨酞菁锌内转换振动弛豫激发态

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μ~-介子的内转换理论

辽宁大学学报(自然科学版) 1982年第1期 60-65页

作者：孙卜春辽宁大学物理系

在μ~-介子原子中,μ~-介子从2S态跃迁到1S态,转换出核外K壳层电子的几率,这是本文计算的重点。考虑了点电荷原子核和均匀带电球核二种情况,对点电荷原子核取类氢单粒子波函数,均匀带电球核取轧·依·波断脱伐[1～3]求得的近低波函数。... 详细信息

在μ~-介子原子中,μ~-介子从2S态跃迁到1S态,转换出核外K壳层电子的几率,这是本文计算的重点。考虑了点电荷原子核和均匀带电球核二种情况,对点电荷原子核取类氢单粒子波函数,均匀带电球核取轧·依·波断脱伐[1～3]求得的近低波函数。分别计算了Li (锂)、O(氧)、Yb(镱)介子原子这一内转换几率。

关键词：介子内转换电子强子轻子均匀带电球点电荷

螺吡喃光致开环反应中的内转换和光致变色机理研究

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螺吡喃光致开环反应中的内转换和光致变色机理研究

α,β-烯酮光诱导内转换和系间窜越过程的电子结构计算和动力学模拟

中国化学会第29届学术年会

作者：刘峰毅 Keiji Morokuma 陕西师范大学化学化工学院陕西省大分子科学重点实验室

螺吡喃（Spiropyran,SP）与部花青（Merocyanine,MC）间的光致变色反应近年来受到越来越多的关注。但对该反应的激发态超快过程和反应机理的理解目前仍不够深入。我们发现了导致BIPS（1,见图1）较高内转换（internal conversion,IC）效... 详细信息

螺吡喃（Spiropyran,SP）与部花青（Merocyanine,MC）间的光致变色反应近年来受到越来越多的关注。但对该反应的激发态超快过程和反应机理的理解目前仍不够深入。我们发现了导致BIPS（1,见图1）较高内转换（internal conversion,IC）效率的可能通道,即通过沿C-O键伸长方向上的S1/S0锥形交叉,以及在该反应通道附近的、由桥碳原子上的氢的面外振动（hydrogen-out-of-plane,HOOP）所导致一个S1/S0态间强相互作用区域发生的非绝热弛豫。强吸电子基团（-NO2）对螺吡喃的电子结构和反应影响显著:在6-nitroBIPS（2,图1）虽然也存在一个相似的HOOP区域,但S1与S0态势能面在该处的能隙明显大于1中的情形,基态和激发态耦合较弱,不利于内转换而有利于开环反应继续向产物一侧进行,即更倾向于实现从6-nitroBIPS到MC的光致变色过程。

关键词：螺吡喃部花青光致变色内转换多参考态从头算方法

来源： cnki会议评论

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α,β-烯酮光诱导内转换和系间窜越过程的电子结构计算和动力学模...

印—亚大陆碰撞造山体制下的云南新生代陆内转换成矿作用

中国化学会第30届学术年会-第十九分会：化学中的量子与经典动力学

作者：曹军谢智中贵州师范学院贵州省纳米材料模拟与计算重点实验室北京师范大学教育部理论与计算光化学重点实验室化学学院武汉理工大学化学工程与生命科学学院化学学院化学系

在这篇论文中,我们应用从头算电子结构计算和非绝热动力学模拟方法研究了气相反式丙烯醛和2-环戊烯酮的光诱导内转换和系间窜越过程。计算结果表明,从Franck-Condon区到第一激发电子态(S)极小的弛豫是一个超快过程;由于S态内转换到S态... 详细信息

在这篇论文中,我们应用从头算电子结构计算和非绝热动力学模拟方法研究了气相反式丙烯醛和2-环戊烯酮的光诱导内转换和系间窜越过程。计算结果表明,从Franck-Condon区到第一激发电子态(S)极小的弛豫是一个超快过程;由于S态内转换到S态存在较大的能垒,而三重态(T和T)跟S态在能量上接近,因此S态主要发生系间窜越到达三重态。S/T/T三态交叉在这个S态失活过程中扮演重要角色,这跟之前的结论一致[1,2]。尽管这两个分子拥有类似的激发态失活途径和三重态量子产率,但是2-环戊烯醛的系间窜越速率比反式丙烯醛的偏低。分析表明,戊环导致单三态交叉区的自旋轨道耦合变小,从而降低了系间窜越速率。

关键词：内转换系间窜越 α,β-烯酮

来源： cnki会议评论

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印—亚大陆碰撞造山体制下的云南新生代陆内转换成矿作用