氯化苄和N，N-二甲基甲酰胺分子内转换动力学研究

作     者：丁中华 

作者单位：中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所） 

学位级别：硕士

导师姓名：王艳梅

授予年度：2012年

学科分类：07[理学] 070203[理学-原子与分子物理] 0702[理学-物理学] 

主      题：飞秒时间分辨光电子影像 泵浦-探测 氯化苄 N,N-二甲基甲酰胺 内转换 

摘      要：分子激发态动力学过程在光反应、生命科学和环境科学中扮演着非常重要的角色,而分子激发态的内转换过程研究是分子激发态动力学研究的重要组成部分。飞秒时间分辨光电子影像技术与飞秒时间分辨质谱技术,可以实时观测与跟踪分子电子激发态的动力学过程,是研究分子激发态内转换动力学的有效手段。实验中选用氯化苄和N,N-二甲基甲酰胺分子作为研究对象,研究了这两类分子电子激发态的内转换动力学。本文的主要的工作分为以下几部分： 第一部分,氯化苄分子激发态的内转换过程研究。利用400nnm的光作为泵浦光,800nnm的光作为探测光,将氯化苄分子同时激发到S4和S2态。通过改变泵浦-探测的延迟时间,我们得到S4和S2态向S1态内转换的时间为50fs;氯化苄分子弛豫到S1态后又通过内转换衰减到So态的时间为910fs。通过分析光电子的角分布,我们判定S4耦合到S2态的时间小于25fs。 第二部分,N,N二甲基甲酰胺分子S2态向S1态内转换过程研究。研究表明NNDMF通过C-N键的振动经过S2态和S1态的锥形交叉点内转换到S1态的时间尺度为99fs。弛豫到S1态的分子会越过锥形交叉点发生C-N键的解离以及通过S1和So态的锥形交叉弛豫到So态发生解离,S1态弛豫的时间尺度为2.8ps。