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基于光生载流子强化分离与传递的g-C3N4和金属磷化物光催化剂设计与构建及其产氢性能研究

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基于光生载流子强化分离与传递的g-C3N4和金属磷化物光催化剂设计...

作者：张利君北方民族大学

学位级别：硕士

光催化分解水制氢技术在能源和环境领域具有潜在的广阔的应用前景,其核心目的在于设计高效、稳定及绿色廉价的催化剂。但绝大多数光催化剂受到了光吸收范围过小或光生载流子复合速率过快等因素的限制,光催化活性和效率不高。因此,为了... 详细信息

光催化分解水制氢技术在能源和环境领域具有潜在的广阔的应用前景,其核心目的在于设计高效、稳定及绿色廉价的催化剂。但绝大多数光催化剂受到了光吸收范围过小或光生载流子复合速率过快等因素的限制,光催化活性和效率不高。因此,为了获得更好的析氢性能,本文致力于探究并解决光生载流子的分离效率低的问题。强化光生载流子分离与传递,以增强催化剂的活性。同时深入研究内部电子跃迁和转移的机制,为新型光催化设计与构建提供新方法,为优化光催化制氢性能提供新的思路。主要工作内容如下:(1)通过简单的热处理工艺将Ni-Cu双金属纳米颗粒成功地锚固在g-CN纳米片的表面,并将其应用于光催化析氢反应。在可见光照射下的染料敏化体系中,与纯g-CN相比,Ni-Cu的原位引入可以显著提高光催化氢演化性能。双金属Ni-Cu的优异导电性以及Ni-Cu与g-CN之间的紧密界面接触对于提高电荷转移速率起着重要作用。这也是电荷分离效率更高,最终光催化制氢反应活性显著提高的原因。Ni-Cu/g-CN在金属和半导体之间具有紧密的肖特基界面,增强了H的演化性能和TEOA氧化动力学。(2)g-CN的电子结构和载流子行为通过Ni S-WO原位生长的策略进行了改性。Ni S辅助的WO/g-CN异质结体系为异质结体系的形成提供了更多的活性位点,可以促进电荷分离和有效转移。当向体系中添加光催化剂时,用作助催化剂的Ni S可大大提高光催化产氢速率。在光照下最高氢释放速率可达到2929.1μmol gh。光催化性能的提高可以归因于两个方面。首先,WO/g-CN形成的异质结在很大程度上改善了光生载流子的复合情况。此外,Ni S的存在提高了电子迁移率并提供了更多的氢释放活性位点,这已通过XRD,FT-IR,TEM,SEM,BET,UV-vis DRS,XPS,光电性能测试和稳态/瞬态荧光等一系列研究得到证明。从电子结构和载流子行为调控的角度来看,这项工作为改善g-CN的性质提供了一种有希望的方法。同时,它为g-CN异质结复合材料的构建提供了新的认识。(3)通过低温磷化处理Cu-MOFs@ZIF-9(Co)核壳型前驱体,得到具有自支撑结构的CuP@Co P复合催化剂。CuP@Co P复合催化剂不仅具有分层结构,而且在界面处形成p-n异质结。CuP@Co P的独特结构和成分可以促进电荷迁移,并提供大的表面积和丰富的活性位点来驱动水的光解。另外,通过控制Cu-MOFs@ZIF-9(Co)材料的磷酸化程度并调节Cu和Co的比例,发现复合光催化剂的最大速率达到469.95μmol(9399μmol h g),并且具有非常优异的循环稳定性。光电化学和荧光测试的结果表明,CuP和Co P的合适的导带和价带位置形成了热力学上电荷转移的更有效途径。p-n型异质结的构造在Cu-P@Co-P界面中提供了快速的电子传输通道,形成的特殊结构和p-n异质结中内建电场的存在使复合物中的光生载流子具有更有效的分离和更低的复合率,从而显著增强了光催化析氢性能。(4)通过简单的磷化,成功地在Mo-S纳米球表面上构建了Mo-S@Mo-P异质结。磷的引入在催化剂表面上产生了特殊的电子转移途径。Mo-S-P纳米花是由混合阴离子组成的独特异质结光催化剂。硫和磷元素之间的协同作用产生了比基于纯硫化物或纯磷化物的光催化剂更具活性的光催化剂。Mo-S-P-15复合光催化剂在可见光照射下5h析氢产量为551.8μmol(11036.1μmol hg)。一系列测试表明,这种部分磷酸化策略的应用一方面增加了复合催化剂的还原能力,从而增强了复合催化剂的还原能力。另一方面,在部分磷化后形成的Mo-S@Mo-P异质结,能有效提高光生电荷的分离效率,延长光生电荷寿命,从而提高光催化制氢的性能。这些发现为各向异性半导体的高取向异质结的构建提供了新的见识,并为调节光催化剂的表面结构和载流子行为提供了新的策略。

关键词：异质结磷化光催化产氢光生载流子分离电荷传递

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Z型光催化材料的研究进展

物理学报 2015年第9期64卷 1-10页

作者：李平李海金涂文广周勇邹志刚南京大学物理系南京210093 南京大学环境材料与再生能源研究中心南京210093 安徽工业大学数理学院马鞍山243002 南京大学固体微结构国家重点实验室南京210093

与植物光合作用相似,Z型光催化材料体系是由电子传输介质、光还原剂和光氧化剂组成的双光子体系,其应用于光催化反应具有很大的优势:借助双光子激发过程,在不同光催化剂上分别完成氧化反应和还原反应,有效促进了光生电荷的分离和迁移.Z... 详细信息

与植物光合作用相似,Z型光催化材料体系是由电子传输介质、光还原剂和光氧化剂组成的双光子体系,其应用于光催化反应具有很大的优势:借助双光子激发过程,在不同光催化剂上分别完成氧化反应和还原反应,有效促进了光生电荷的分离和迁移.Z型反应体系中的光催化剂只需分别满足各自的光激发过程和对应的半反应,为光催化材料的选择和设计提供了很大的空间.光催化还原位点和氧化位点分别在两个光催化半导体上,还原和氧化过程相互分离,可以有效抑制逆反应的发生.同时,催化材料光还原剂中的光生空穴被来自光氧化剂中的光生电子复合,光催化体系的稳定性随之增强.Z型光催化材料体系,表现出了宽光谱响应,高稳定性,高光生载流子的分离效率,强氧化还原能力,具有广阔的应用前景.

关键词：光催化材料 Z型光催化材料光生电子传输介质光生载流子分离

{110}晶面取向Ag3PO4多面体的水热制备及可见光催化活性

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物理化学学报 2015年第10期31卷 1939-1948页

作者：刘春梅张国英张欣许艳艳高东昭天津师范大学化学学院天津市功能分子结构与性能重点实验室无机-有机杂化功能材料化学省部共建教育部重点实验室天津300387

采用简易水热法在聚乙二醇-6000(PEG-6000)辅助下合成了Ag3PO4多面体.系统考察了水热反应温度、时间及PEG-6000用量对产物形貌和结构的影响.通过X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和荧光(PL)光谱等... 详细信息

采用简易水热法在聚乙二醇-6000(PEG-6000)辅助下合成了Ag3PO4多面体.系统考察了水热反应温度、时间及PEG-6000用量对产物形貌和结构的影响.通过X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和荧光(PL)光谱等测试手段对光催化剂进行了表征.结果表明,适宜的水热温度及PEG-6000用量是制备具有{110}活性晶面取向Ag3PO4多面体的必要条件,该多面体通过纳米颗粒的Ostwald熟化效应生长而成.可见光催化降解罗丹明B(Rh B)的实验表明,该Ag3PO4多面体活性明显优于其它水热条件下所制备的非{110}取向晶面样品和离子交换法所得纳米颗粒,其降解反应速率常数(k)为离子交换法所得Ag3PO4纳米颗粒的8.3倍.总有机碳含量(TOC)及循环实验证明,该Ag3PO4多面体可以有效地矿化Rh B并保持较好的循环稳定性.活性自由基捕获实验表明,空穴(h+)和羟基自由基(OH)是光催化氧化的主要活性物种.结合活性物种的氧化还原电位以及Ag3PO4的能带结构分析,提出了催化反应界面光生电子-空穴(e–-h+)对的分离及转移机制.

关键词： Ag3PO4 PEG-6000 水热法光催化活性物种光生载流子分离

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极化场对光电半导体载流子输运的影响

极化场对光电半导体载流子输运的影响

作者：刘博兰州大学

学位级别：硕士

随着世界人口的增加和工业化的发展,人类对于能源的需求逐渐增加,化石燃料作为目前主要的能源在导致不可再生能源耗尽的同时会造成严重污染。因此开发可持续的清洁能源是全社会亟需解决的问题。太阳能作为地球上分布最广以及总量最多的... 详细信息

随着世界人口的增加和工业化的发展,人类对于能源的需求逐渐增加,化石燃料作为目前主要的能源在导致不可再生能源耗尽的同时会造成严重污染。因此开发可持续的清洁能源是全社会亟需解决的问题。太阳能作为地球上分布最广以及总量最多的能源,被认为是化石燃料的理想替代品。人工光合作用是一种很有前途的太阳能利用技术,光电半导体在这里作为能量交换中心,将吸收的太阳光转换为激发的光生载流子,被分离的光生载流子即电子和空穴可以用于驱动简单燃料的产生例如产氢、固氮、二氧化碳还原等,从而将太阳能转化为化学能加以存储和应用。科学家一直探索光电半导体性能提升的方法,尽管取得了一些成果,然而受限于较低的能量转换效率,通过人工光合作用产生的能源在经济上依旧不具备竞争力。载流子的收集效率是决定人工光合作用能量转换效率的关键因素,即成功迁移到光电极表面并进行光电化学反应的光生载流子的比例。进一步来说,对于大部分光电极产生的载流子有将近80%因为在体相内复合而损失,只有在表层大约30 nm深度内产生的光生载流子才能被有效收集,这主要是由于光电半导体中载流子迁移率较低导致的。针对上述载流子在半导体体内分离效率有限的问题,本文通过在半导体内部添加铁电纳米颗粒利用其自发极化作用,从而构建内建电场为光生载流子的分离提供驱动力。分别选用了n型和p型两种常见的光电半导体,从而建立同时适用于光阳极和光阴极体系的物理模型。具体研究内容如下:（1）利用n型半导体BiVO,构建半导体内部复合铁电纳米颗粒的模型,促进Bi VO薄膜内部光生载流子的分离。在FTO导电玻璃上旋涂沉积Bi VO薄膜,并通过慢速旋涂的方法将Ba Ti O纳米颗粒嵌入Bi VO薄膜中,以调节薄膜内部的电位分布,从而改善光生载流子的分离。结果表明,这种复合光阳极可以显著提高能量转换效率,载流子动力学的分析测试表明这种性能的增强是来自于载流子分离效率的提升。同时依据Ba Ti O在高温下会发生相变从而改变铁电性这一特征,设计对比掺入不同相的Ba Ti O纳米颗粒从而验证性能的提高是源于铁电性而非其他因素。（2）针对BaTiO铁电纳米颗粒在光电性能中的局限性,提出利用耦合光电性和铁电性的铁电体来增强光电半导体的性能。通过水热法制备了Bi Fe O纳米颗粒,该纳米颗粒在拥有一定的铁电性的同时还显示出了一定的光电响应,将其嵌入到Cu BiO薄膜内部。测试结果表明复合光阴极的性能是纯Cu BiO薄膜的1.78倍。利用自制的人工光合作用反应器对光阴阳极同时产生HO的速率进行测试,制得的光阴极和光阳极可以在无偏压的条件下同时生成HO。本文针对光电半导体人工光合作用过程中存在的主要问题开展了研究,对于半导体内部光生载流子分离效率有限这一问题提出了解决方案,并从理论模拟和实际实验两方面进行验证。本论文的研究丰富了光电半导体促进光生载流子分离的设计策略;同时本论文提出的通过铁电纳米颗粒嵌入光电极的方法极大的提升了光电极的性能,将进一步推动人工光合作用走向实际应用。

关键词：人工光合作用光电半导体光生载流子分离铁电体自发极化

前驱体法制备BCN及其光催化还原CO_(2)性能

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功能材料 2024年第7期55卷 7031-7037,7059页

作者：卜学琳曾祥会陈辉方伟杜星王大珩何漩李薇馨赵雷武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室武汉430081

以乙二胺、二乙烯三胺、三乙烯四胺为氮源,以硼酸为硼源制备不同前驱体,通过高温氨解直接合成硼碳氮(BCN-x,分别记为BCN-EDA,BCN-DETA和BCN-TETA)。利用XRD、SEM、TEM、XPS、UV-Vis和PL对其组成、形貌和光学性能进行表征。并在无牺牲剂... 详细信息

以乙二胺、二乙烯三胺、三乙烯四胺为氮源,以硼酸为硼源制备不同前驱体,通过高温氨解直接合成硼碳氮(BCN-x,分别记为BCN-EDA,BCN-DETA和BCN-TETA)。利用XRD、SEM、TEM、XPS、UV-Vis和PL对其组成、形貌和光学性能进行表征。并在无牺牲剂和助催化剂的条件下,对BCN-x样品的光催化还原CO_(2)性能进行了评估。结果表明,所制备的样品均为片状结构,且BCN-EDA具有较高的结晶度、较好的光生载流子分离效率。所制备的BCN-x可以在350~780 nm可见光照射下将CO_(2)还原为CO和CH_(4),且BCN-EDA表现出最佳的光催化CO_(2)还原性能,CO产量为32.20μmol/g,且在20 h内能保持相当的光催化稳定性。

关键词：硼碳氮光催化CO_(2)还原光生载流子分离光催化稳定性

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弛豫半导体的表征与应用研究进展

中国材料进展 2018年第11期37卷 848-854,879页

作者：余竞一介万奇西北工业大学材料学院辐射探测材料与器件工信部重点实验室陕西西安710072

介电弛豫时间大于载流子寿命的半导体为弛豫半导体,反之为寿命半导体。因为介电弛豫时间正比于电阻率,所以弛豫半导体一般为高阻半导体,例如补偿半导体、非晶半导体或低温下的半导体。在弛豫半导体中,由于材料恢复电中性的过程慢于载流... 详细信息

介电弛豫时间大于载流子寿命的半导体为弛豫半导体,反之为寿命半导体。因为介电弛豫时间正比于电阻率,所以弛豫半导体一般为高阻半导体,例如补偿半导体、非晶半导体或低温下的半导体。在弛豫半导体中,由于材料恢复电中性的过程慢于载流子浓度恢复质量作用定律的过程,所以必须考虑空间电荷,包括自由电荷和陷阱所带电荷,对载流子输运的影响。少子注入会导致弛豫半导体多子耗尽、寿命半导体多子增加;中性注入会导致弛豫半导体电子空穴分离、寿命半导体发生双极性输运。弛豫半导体的多子耗尽现象可用电流-电压测试和交流响应测试进行表征,发现其电流-电压特性由低电压下的扩展线性区和高电压下的超线性区构成,且受陷阱浓度影响。使用载流子动力学测试可直接观察到弛豫半导体中光注入电子和空穴的分离现象。弛豫半导体独特的电学性质在辐射探测器、抗辐照器件、光电导开关、温度传感器等领域有广阔的应用价值。

关键词：弛豫半导体寿命半导体介电弛豫少子注入多子耗尽效应光生载流子分离双极性输运电流-电压测试辐射探测器

AuCu和石墨烯助催化剂协同增强氮化碳的光催化性能

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化学研究与应用 2023年第12期35卷 2897-2907页

作者：吕佳武烈张峰长春医学高等专科学校吉林长春130031 中国科学院长春应用化学研究所吉林木长春130022 山东省济南生态环境监测中心山东济南250101

在热解法合成石墨相C_(3)N_(4)的基础上,先后采用溶剂热法和共沉淀法将石墨烯和AuCu双金属纳米颗粒负载到C_(3)N_(4)表面,得到AuCu/石墨烯/C_(3)N_(4)复合光催化剂。采用XRD、IR、BET、TEM、XPS、Absorption、PL、电化学等技术对AuCu/... 详细信息

在热解法合成石墨相C_(3)N_(4)的基础上,先后采用溶剂热法和共沉淀法将石墨烯和AuCu双金属纳米颗粒负载到C_(3)N_(4)表面,得到AuCu/石墨烯/C_(3)N_(4)复合光催化剂。采用XRD、IR、BET、TEM、XPS、Absorption、PL、电化学等技术对AuCu/石墨烯/C_(3)N_(4)的结构进行分析,并详细评估其在可见光下分解水制氢和还原CO_(2)的性能。石墨烯的负载可以增加材料的比表面积,促进光生电荷的迁移。AuCu双金属以合金的形式负载于石墨烯/C_(3)N_(4)表面,平均粒径3.7nm。纳米Au的表面等离共振效应能拓宽材料的光谱吸收范围,而第二金属Cu的引入能加速光生电子的分离和传输。因此,石墨烯和AuCu双助催化剂的负载能显著增强C_(3)N_(4)的光催化性能。当AuCu的原子比为3:2、AuCu和石墨烯的负载量分别为0.5和1wt%时,得到的Au_(3)Cu_(2)/GC复合光催化剂表现出最佳的光催化性能,其分解水制氢的速率达到324.8μmol/h,光催化还原CO_(2)制取CH_(4)的活性和选择性分别为36.1μmol/hg和91.3%,并表现出良好的光催化稳定性。

关键词： AuCu/石墨烯/C_(3)N_(4) 表面等离共振效应光解水 CO_(2)还原光生载流子分离

多孔纳米半导体材料的制备及其光催化和吸附性能

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多孔纳米半导体材料的制备及其光催化和吸附性能

作者：李菁凤广州大学

学位级别：硕士

随着人类工业和文明的快速发展,环境污染问题日益严重,发展高效吸附剂和光催化剂以高效去除和降解废水中的有机污染物已成为化学、材料、环境等多学科研究的热点问题。如何针对吸附和光催化过程中的物理、化学机理,有针对性地进行表面... 详细信息

随着人类工业和文明的快速发展,环境污染问题日益严重,发展高效吸附剂和光催化剂以高效去除和降解废水中的有机污染物已成为化学、材料、环境等多学科研究的热点问题。如何针对吸附和光催化过程中的物理、化学机理,有针对性地进行表面和结构调控,从而提升性能,获得优质的材料作为应用储备,是在全世界范围内引起广泛关注的关键科学问题。二氧化钛(TiO)和钨酸铜(CuWO)作为两类价格低廉、无毒、地球储量丰富的氧化物半导体,在大规模开发利用上具有巨大的应用潜力。但TiO由于其较宽的禁带宽度,限制了其光响应范围和光催化效率。而钨酸铜虽具有较窄的禁带宽度,但由于其较高的载流子复合效率,限制了其性能和应用范围。因此,本论文拟通过合理的结构调控和表面改性策略来对这两种半导体进行改性,以期提高它的光吸收利用率,促进载流子分离效率,达到对污染物的高效去除。基于此,开展如下研究:(1)针对TiO材料光吸收和电荷分离等方面的劣势,我们选择利用三维大孔结构的慢光子效应增加二氧化钛对光的利用率。同时,利用Bi的掺杂和碳点(CDs)的修饰实现对TiO的能级调控,从而增加电荷传导率,促进光生载流子的快速分离。我们通过溶胶凝胶法辅助热处理方法合成了CDs修饰的3DOM Bi:TiO三维纳米复合材料。结果表明,该复合材料具有良好的光催化降解性能,实现了对RhB和苯酚的高效光催化降解。(2)吸附剂的表面积和活性位点数是影响吸附性能的关键因素。我们通过设计简便易行的自模板法合成三维结构的CuWO,以期提高其比表面积和吸附位点来达到较好的污染物去除性能。我们通过控制水热反应的时间调控CuWO的形貌,得到了相应的实心CuWO纳米球(s-CuWO)和空心钨酸铜纳米球(h-CuWO)。结果表明,h-CuWO对亚甲基蓝(MB)的吸附速度更快,吸附容量更大,实现了CuWO对染料良好的吸附性能。(3)针对CuWO光催化剂存在的效率较低的问题,我们对CuWO进行形貌调控和表面修饰来提高CuWO自身的载流子分离效率,从而提高光催化性能。通过合成能有效利用光吸收和的加强传质的空心结构,同时利用CdS与CuWO的界面异质结结构加强电子传输,再利用表面修饰CDs的优良的电子传导和储存能力来增强光生载流子分离效率,提高载流子利用率。结果表明,该三元复合催化剂对刚果红和苯酚都存在明显提升的光催化降解性能。

关键词：二氧化钛钨酸铜光生载流子分离污染物去除

ZnO纳米纤维基光催化材料的制备及其光催化性能研究

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ZnO纳米纤维基光催化材料的制备及其光催化性能研究

作者：邓红照武汉理工大学

学位级别：硕士

以太阳能为能量来源,通过光催化反应将二氧化碳还原为有价值的碳氢化合物燃料是一种有前途的二氧化碳综合利用技术。ZnO具有高的激子结合能,快速生成光生电子(e )和光生空穴(h )的能力以及强大的电子迁移能力,因此被公认是一种理想的光... 详细信息

以太阳能为能量来源,通过光催化反应将二氧化碳还原为有价值的碳氢化合物燃料是一种有前途的二氧化碳综合利用技术。ZnO具有高的激子结合能,快速生成光生电子(e )和光生空穴(h )的能力以及强大的电子迁移能力,因此被公认是一种理想的光催化材料。但是ZnO也存在着光生电荷载流子重组快,CO吸附能力差以及可见光吸收差的不足。开发和改性ZnO基高效光催化材料,优化材料合成制备方法,表面改性技术以及测试技术,已成为ZnO作为光催化剂所面临的重要课题。本论文以ZnO纳米纤维为研究对象,通过构建ZnO助催化型异质结,S型异质结等策略对其进行改性,实现了光催化剂ZnO光生电荷的有效分离及光催化活性的显著增强,阐明了ZnO复合纳米纤维光催化性能提高的原因及光催化机理,本论文主要研究内容包括:***-Ni S/C/ZnO助催化型异质结的制备及光催化CO还原性能。Ni S是一种新兴的二维层状纳米材料,在超级电容器、传感器和光电催化水分解等方面表现出良好性能。然而,Ni S作为助催化剂用于光催化还原CO的报道还很少。本章利用静电纺丝法和光沉积法合成了一种Ni-Ni S/C/ZnO复合光催化剂,其中Ni-Ni S纳米片被紧密和无序地沉积在C/ZnO纤维表面上。XPS分析证实了金属Ni和Ni S的存在,拉曼和荧光测试结果表明,在复合后Ni-Ni S和ZnO存在紧密的化学相互作用,Ni-Ni S促进了光生电子和空穴的分离。分等级的Ni-Ni S/C/ZnO光催化剂表现出增强的光吸收以及CO吸附量,这使得其CO还原活性显著增强,CO和CH生成量相较于ZnO都有较大提升,分别为5.86和1.14 umol g h,与此同时光生空穴被HO成功地消耗。C同位素示踪实验证实,还原产物来源CO而非其他环境污染物。这项工作为设计和合成ZnO基光催化剂以实现高效光催化CO还原提供了一种有效的方法。***/Zn MnO阶梯型(S型)异质结的合成及光催化CO还原性能。Zn MnO是一种新兴的尖晶石材料,它具有较大的比表面积,良好的导电性以及较多反应活性位点。探索尖晶石材料促进ZnO光催化剂的CO还原性能,对于制备太阳燃料具有重要意义。本章使用高压静电纺丝和煅烧的方法合成得到了分等级的ZnO/Zn MnO复合光催化剂,并将其运用在CO还原中。密度泛函理论(DFT)计算表明,当ZnO与Zn MnO复合后,由于后者具有更高的费米能级(E),Zn MnO中e 的会自发地转移到ZnO中,从而在两相界面处形成由Zn MnO指向ZnO的内建电场。该电场将加速ZnO导带e 和Zn MnO价带h 的复合,留下还原性更强的Zn MnO导带e 和氧化性更强的ZnO价带h ,成功抑制了ZnO以及Zn MnO中光生电荷的重组。ZnO/Zn MnO具有增强的CO还原性能,CO和CH产率相较于ZnO纳米纤维分别有3倍和2倍的提升,与此同时HO被h 氧化成O。性能提升可以归结于复合纳米纤维的吸光增强,CO吸附改善,界面电荷传输阻力降低以及S型异质结的构建。本工作表明Zn MnO作为一种新型的光催化剂,可以有效提高光利用率,实现光生电荷的空间分离,为设计ZnO基S型异质结光催化材料提供了新思路。

关键词： ZnO纳米纤维助催化剂 S型异质结光生载流子分离光催化CO2还原