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分子动力学模拟大气污染物二次有机气溶胶的形成机制

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分子动力学模拟大气污染物二次有机气溶胶的形成机制

作者：唐春雪西南民族大学

学位级别：硕士

近年来我国各大城市频发的严重雾霾事件,即细颗粒物(PM)污染问题,已有研究发现主要是二次气溶胶的生成引起的。大气污染物二次有机气溶胶(SOA)是大气细颗粒物的重要组成部分,由大气中挥发性有机化合物(VOC)经过光化学反应和气粒转化而... 详细信息

近年来我国各大城市频发的严重雾霾事件,即细颗粒物(PM)污染问题,已有研究发现主要是二次气溶胶的生成引起的。大气污染物二次有机气溶胶(SOA)是大气细颗粒物的重要组成部分,由大气中挥发性有机化合物(VOC)经过光化学反应和气粒转化而形成。SOA对全球气候变化的影响显著,对空气质量和人类健康也造成了负面影响。然而,由于SOA的前体物种类多,再加上形成过程中涉及的化学及物理过程复杂,导致对SOA形成机制的全面认识仍然不足。因此,亟需阐明SOA的重要前体物VOC对其形成的影响,旨在为霾污染的数值研究和灾害性天气的控制提供依据。本文采用了分子动力学模拟的方法对含有VOC的空气和硫酸间的界面过程进行了研究,得到了VOC的结构、性质与SOA形成之间的量化关系(QR)。首先,SOA形成的量化参数采用实验上广泛使用的FAC参数,研究对象VOC的选择是基于其来源和FAC值的大小,从而选出具有研究意义的VOC。接着,用选择的VOC建立了VOC-SO双层模型,即包含VOC污染的空气层和硫酸层的模型,用此双层模型来研究多种VOC在硫酸表面的界面过程。获得的结论如下:(1)VOC在此界面过程的分子动力学模拟采用径向分布函数分析(RDF),RDF分析证实,芳烃和烯烃是SOA形成过程中主要的VOCs前体物,这与实验研究结果一致。(2)RDF分析各VOC分子的各氢原子对硫酸硫原子的分子间相互作用距离和强度性质表明,芳烃、烯烃和乙炔等分子在硫酸盐界面上不平行于硫酸吸附,而是表现出特定取向。此外,对VOC分子在界面过程中的扩散采用了均方位移(MSD)分析。MSD分析发现,FAC较大的VOC的MSD小,扩散慢,FAC最小的VOC(如乙烷,乙炔)的MSD最大,扩散最快,说明VOC扩散可能与F AC负相关。而具有特定取向的VOC,如芳烃、烯烃,其FAC通常较大。(3)找到了总有效相互作用Tg和扩散系数D与FAC之间的相关关系,从而建立FAC与两个参数的量化关系:FAC=1.00 Tg-0.62 D。通过对VOC分子与硫酸的分子间相互作用分析以及VOC的扩散分析,分别发现了总有效相互作用Tg和扩散系数D与FAC之间的相关关系,当把两个参数同时考虑,与FAC值作二元回归分析,得到了相关性系数R更好的量化关系。因此可以认为两个参数总有效相互作用Tg和扩散系数D能反映VOC的结构和性质对SOA形成的影响。分析两个参数Tg和扩散系数D发现,极性VOC或与硫酸间能形成氢键的VOC与硫酸间有强的诱导偶极-永久偶极相互作用;其次,共轭键和六元环结构增加了VOC分子与硫酸界面的稳定接触,从而增加了有效的色散相互作用。最后,分子量较低的烷烃和非芳香族物质,如正庚烷、乙烷、乙炔等,其扩散系数D较高,对SOA形成的贡献较小。简而言之,决定SOA形成能力的是由VOC的结构和性质决定的强诱导偶极-永久偶极相互作用和有效的色散相互作用的积累。(4)此量化关系FAC=1.00 Tg-0.62 D可以帮助解释不同VOC具有不同FAC的原因。最后,利用有水条件下的VOC-SO双层模型的两个参数总有效相互作用Tg和扩散系数D,以及量化关系来预测二氯甲烷和乙醇分子的SOA形成能力。通过此量化关系预测得到二氯甲烷及乙醇分子的FAC值分别为3.43,8.11,猜测二氯甲烷是一种SOA形成能力中等或较强的前体物,乙醇是一种SOA形成能力强的前体物。

关键词：二次有机气溶胶挥发性有机化合物 PM2.5 分子动力学模拟

崇明岛大气二元羧酸类二次有机气溶胶季节变化、粒径分布与形成机制

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崇明岛大气二元羧酸类二次有机气溶胶季节变化、粒径分布与形成机...

作者：丁志健华东师范大学

学位级别：硕士

自2013年我国政府颁布严格的大气污染防治行动计划以来,我国大气污染状况得到了显著改善,PM浓度呈现整体快速下降趋势,但由于机动车数量不断增加以及缺乏有效的挥发性有机物(VOCs)、氨气等排放管控,NO、VOCs和氨气的浓度仍然维持在较高... 详细信息

自2013年我国政府颁布严格的大气污染防治行动计划以来,我国大气污染状况得到了显著改善,PM浓度呈现整体快速下降趋势,但由于机动车数量不断增加以及缺乏有效的挥发性有机物(VOCs)、氨气等排放管控,NO、VOCs和氨气的浓度仍然维持在较高水平,同时,臭氧浓度在诸多地区近年来迅速上升,大气氧化性在显著增强。这种大气污染物浓度和组成的变化也势必会影响我国大气气溶胶尤其是二次气溶胶(SOA)的物理化学和光学等性质。因此,本研究以长三角城市群背景点——崇明岛地区大气为研究对象,开展SOA研究。我们于2018年冬、夏两季在崇明岛开展了大气PM和不同粒径颗粒物样品的采集,运用气相色谱质谱联用仪和气相色谱仪分别定性定量地分析了样品中二元羧酸及相关SOA的分子组成和浓度,并结合后向轨迹聚类分析方法、PSCF潜在源解析模型、线性回归拟合方法和ISORROPIA-Ⅱ热力学平衡模型等方法,探讨了采样期间二元羧酸及相关SOA的季节变化、粒径分布特征、来源和形成机制。主要结论如下:(1)夏季采样期间PM的平均质量浓度为35±22μg m,PM中二元羧酸总浓度为359±277 ng m,其中草酸(C)浓度最高,其余依次为丁二酸(C)、丙二酸(C)、己二酸(C)和邻苯二甲酸(Ph);酮羧酸和α-二羰基化合物的浓度分别为31±28 ng m和19±18 ng m。冬季PM的平均质量浓度为59±41μg m,总二元羧酸的浓度为360±233 ng m,但冬季C浓度低于夏季,主要是由于冬季大气光化学氧化能力较弱的缘故。冬季含量第二高的二元羧酸为Ph,约比夏季Ph的平均浓度高出50%,这主要因为:冬季北方燃煤供暖导致排放增强,Ph前体物(如多环芳烃)浓度升高,污染气团长距离传输影响长三角地区所致。(2)夏季观测期间发生了两次持续污染时间超过5天的污染事件(Event Ⅰ和Event Ⅱ),这两次霾污染事件中Event Ⅱ期间总二元羧酸与PM的浓度比值更高,表明相较Event Ⅰ事件,Event Ⅱ期间PM颗粒物中富含更多SOA。夏季清洁期C/C及OC/EC比值高于污染期,表明:清洁期大气气溶胶更为老化。冬季采样期间共出现四次典型的霾污染事件。其中,Event Ⅰ期间PM浓度最低,Event ⅠV时期最高。Event Ⅱ时期大气老化程度最弱,该时期WSOC主要来自于一次源直接排放而非二次老化,Event ⅡI时期C/C(己二酸与壬二酸浓度比值)和Ph/C比值与Event ⅠV时期接近,表明这两个霾事件可能受到了相似的人为源污染影响。(3)气团轨迹和分子示踪物分析结果显示:夏季Event Ⅰ为本地生物质燃烧导致的污染事件,C形成过程主要受气溶胶液相氧化所主导;而Event Ⅱ时期主要受福建、浙江以及上海等南部地区所排放VOCs的长距离传输影响,该次污染事件期间C等SOA受气相氧化过程所主导。夏季清洁时期,来自东海临近海域船舶排放尾气的光化学氧化是C等SOA的主要来源。冬季Event Ⅰ时期和Event Ⅱ时期污染来自北方燃煤供暖的长距离传输,而Event ⅡI和Event ⅠV时期则受安徽、江苏等上风向地区生物质燃烧污染物的传输影响。(4)夏季C主要存在于细粒子(二元羧酸类化合物诸如C、C、C、乙二醛(Gly)、甲基乙二醛(m Gly)、以及酮酸(ωC和Pyr)则呈现出粗、细粒子双峰分布的特点。与之不同的是,冬季不管是受燃煤排放污染影响的Event Ⅱ,还是生物质燃烧影响的Event ⅠV,二元羧酸类SOA均主要集中在细粒子上,为单模态分布。在Event Ⅱ中,二元羧酸之间的相关性整体更好(R>0.8),且相对其它粒径段,在1.1-2.1μm的细粒径段上占有明显的优势分布。(5)通过夏季不同粒径气溶胶分析,首次发现:清洁时期受海洋气团主导,船舶尾气污染物传输过程光化学氧化形成的C可与海盐粒子发生非均相反应,使得C在粗粒子上富集,导致海盐粒子中65.5%的氯发生了亏损,草酸根取代了海盐中的Cl,生成草酸钠和HCl,随后HCl通过挥发释放到大气中。由于HCl可在紫外光辐照下进一步光解,释放出氯自由基,因此,上述草酸在海盐粒子上的非均相反应对近海大气的氧化能力具有潜在重要影响。

关键词： PM2.5 二次有机气溶胶二元羧酸粒径分布液相反应

上海市秋季大气VOCs对二次有机气溶胶的生成贡献及来源研究

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环境科学 2013年第2期34卷 424-433页

作者：王倩陈长虹王红丽周敏楼晟荣乔利平黄成李莉苏雷燕牟莹莹陈宜然陈明华上海市环境科学研究院上海200233 华东理工大学资源与环境工程学院上海200237

2011年9月1日～11月21日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度和挥发性有机物体积分数进行了在线连续观测.期间共出现4次大气污染过程:PD1(9月20～23日)、PD2(10月5～9日)、PD3(10月13～18日)、PD4(11月10～14日).本测点大气PM2.5的平均... 详细信息

2011年9月1日～11月21日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度和挥发性有机物体积分数进行了在线连续观测.期间共出现4次大气污染过程:PD1(9月20～23日)、PD2(10月5～9日)、PD3(10月13～18日)、PD4(11月10～14日).本测点大气PM2.5的平均浓度分别为(45±16)、(76±46)、(57±36)和(122±92)μg·m-3,VOCs的体积分数分别为(30.87±30.77)×10-9、(32.09±30.69)×10-9、(34.04±28.13)×10-9和(44.27±31.58)×10-9;烷烃、烯烃、芳香烃的体积分数分别占TVOC的53.58%、27.89%、10.96%;用OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)评估了VOCs大气化学反应活性.结果表明,烯烃和芳香烃是本测点秋季大气VOCs中对LOH和OFP贡献最大的关键活性组分.利用气溶胶生成系数FAC和OC/EC比值法估算上海市SOA的生成潜势,两种方法得出的SOA浓度值分别为1.43μg·m-3和4.54μg·m-3,比值法明显较高,这主要是本研究测得的SOA前体物偏少所致.其中芳香烃不仅是OFP的关键活性组分,而且也是SOA的重要前体物.应用PMF模型对VOCs进行源解析,确定了秋季上海市大气中VOCs的6个主要的污染来源,分别为汽车尾气(24.30%)、不完全燃烧(17.39%)、燃料挥发(16.01%)、LPG/NG泄露(15.21%)、石油化工(14.00%)、涂料/溶剂的使用(13.09%).汽车尾气和涂料/溶剂等源排放的VOCs中富含OFP关键活性组分和SOA重要前体物,它们对VOCs浓度的贡献占TVOC的37.39%,这些排放源应列入未来上海市大气复合污染控制的优先范围.

关键词：挥发性有机物二次有机气溶胶有机碳与元素碳二次有机碳来源解析

大气中二羰基化合物及其生成的二次有机气溶胶

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上海大学学报（自然科学版） 2016年第2期22卷 159-171页

作者：周欢冯艳丽姜知明仇奕沁张文盛上海大学环境与化学工程学院环境污染与健康研究所上海200444

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)对大气灰霾的贡献是当前大气化学研究的热点.二羰基化合物(乙二醛和甲基乙二醛)是大气光化学反应的中间产物,可以通过多种途径形成SOA,对SOA的形成和总量增加有重要的贡献.大气中二羰基... 详细信息

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)对大气灰霾的贡献是当前大气化学研究的热点.二羰基化合物(乙二醛和甲基乙二醛)是大气光化学反应的中间产物,可以通过多种途径形成SOA,对SOA的形成和总量增加有重要的贡献.大气中二羰基化合物主要来源于生物源(如异戊二烯)和人为源(如乙炔)等挥发性有机物的氧化.二羰基化合物可通过气粒分配(可逆过程)形成SOA,也可被云、雾或水相气溶胶吸收,发生水合、聚合、氧化等反应,生成的低挥发性产物留在颗粒相中生成SOA(不可逆过程).目前常用的二羰基化合物检测方法是利用衍生化试剂与二羰基化合物反应生成衍生物,经溶剂洗脱后再用气相色谱-质谱(gas chromatography-mass spectrometry,GC/MS)仪进行分析.

关键词：二羰基化合物气粒分配可逆反应不可逆反应二次有机气溶胶

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氨对二次有机气溶胶生成影响的实验研究

氨对二次有机气溶胶生成影响的实验研究

作者：赵兴亚浙江大学

学位级别：硕士

二次有机气溶胶对我国PM污染的形成有着重要的贡献,挥发性有机物(VOCs)和氨气(NH)是二次有机气溶胶形成的重要前体物,相关管控措施的缺乏导致非农业源NH在城市地区与大气污染有着密切联系。本研究自主研制了一套氧化流动管反应器实验系... 详细信息

二次有机气溶胶对我国PM污染的形成有着重要的贡献,挥发性有机物(VOCs)和氨气(NH)是二次有机气溶胶形成的重要前体物,相关管控措施的缺乏导致非农业源NH在城市地区与大气污染有着密切联系。本研究自主研制了一套氧化流动管反应器实验系统,以流动管实验为重点,烟雾箱实验为补充,探索了多种复合污染情景下NH对二次有机气溶胶生成的影响机制,具体的研究内容有:(1)搭建了一套氧化流动管反应器实验系统,对反应腔体密封性、流动特性、OH暴露量和实验可重复性进行了表征。在气体总流量为4L/min的实验条件下,改变不同的光照强度,该装置可模拟最大约为5.2天的等效大气老化时间。(2)开展了异戊二烯/O氧化和异戊二烯/OH自由基氧化体系的流动管实验,研究NH的存在对二次有机气溶胶生成的影响。结果表明,在异戊二烯/O氧化体系中NH的存在会增大粒径增长潜势,减少成核颗粒数,使生成颗粒的质量浓度降低,产物的氧化性降低还原性升高。在异戊二烯/OH自由基氧化体系中NH的存在会增大粒径增长潜势,增加成核颗粒数,使生成颗粒的质量浓度增加,产物的氧化性降低还原性升高。(3)开展了甲苯/OH自由基氧化体系的流动管实验,研究不同复合污染情境下NH的存在对二次有机气溶胶生成的影响。结果表明,在甲苯/OH自由基氧化体系中NH的存在会增大粒径增长潜势,减少成核颗粒数,使生成颗粒的质量浓度降低,产物的氧化性降低还原性升高。在NH/甲苯/OH自由基氧化体系中NO或SO的存在会增大粒径增长潜势,增加成核颗粒数,使生成颗粒的质量浓度增加,颗粒物的化学组成中SIA和SOA均有增加,产物的氧化性升高还原性降低,生成的SIA为有机蒸汽的沉降提供了表面,促进了SOA的生成。(4)开展了甲苯/NOx光氧化体系的烟雾箱实验,研究NH的存在与相对湿度对甲苯SOA光学特性的影响。发现加入NH或提高相对湿度时,SOA粒径都减小,颗粒数浓度增加,而且在高湿条件下颗粒形成时间提前。不同反应体系下SOA的主要成分为有机酸、酮和醛,这些物质具有很强的消光作用,并且消光作用可能在NH作用或高湿条件的影响下发生改变。

关键词：二次有机气溶胶氨气挥发性有机物氧化流动管反应器烟雾箱

上海市春季臭氧和二次有机气溶胶生成潜势的估算

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环境科学 2013年第12期34卷 4529-4534页

作者：崔虎雄上海市环境监测中心上海200030

利用在线气相色谱-氢火焰离子化（GC—FID）监测系统对上海市市区和郊区的55种挥发性有机物（VOCs，C2～C12）进行了自动连续监测，结合最大臭氧生成潜势量（φOFP）和气溶胶生成系数（FAC）对上海市春季市区和郊区的臭氧和二次有机气... 详细信息

利用在线气相色谱-氢火焰离子化（GC—FID）监测系统对上海市市区和郊区的55种挥发性有机物（VOCs，C2～C12）进行了自动连续监测，结合最大臭氧生成潜势量（φOFP）和气溶胶生成系数（FAC）对上海市春季市区和郊区的臭氧和二次有机气溶胶（SOA）的生成潜势进行了估算．结果表明上海市春季市区VOCs体积分数为33．9×10^-9，烷烃、烯烃和芳香烃的体积分数分别为：14．7×10^-9、9.3×10^-9和7．7×10^-9；郊区VOCs体积分数水平为20．2×10^-9，烷烃、烯烃和芳香烃的体积分数分别为：4．3×10^-9、1．8×10^-9和13．9×10^-9；用最大臭氧生成潜势量（中0FP）对春季市区和郊区中。进行评估，结果表明上海市春季市区和郊区VOCs各组分的西。分别为247．6μg·m^-3和422．9μg·m^-3，市区VOCs的中。为郊区的0．58倍；市区烷烃和烯烃的中。分别为郊区的2．2和2．1倍，而市区芳香烃的φOFP却仅为郊区的0．34倍；此外，利用气溶胶生成系数（FAC）对上海市春季市区和郊区SOA的生成量进行估算，结果显示市区和郊区的SOA生成潜势量分别为2．04μg·m^-3和4．04μg·m^-3，其中市区烷烃和芳香烃的SOA生成量分别占总SOA生成潜势的13．2％和86．8％，郊区烷烃和芳香烃的SOA生成量分别占总SOA生成潜势2．7％和97．3％；说明上海郊区SOA生成潜势量为市区的2倍，SOA生成贡献较大的前体物主要为芳香烃和高碳烷烃．

关键词：挥发性有机物二次有机气溶胶臭氧最大臭氧生成潜势量气溶胶生成系数

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二次有机气溶胶化学研究进展

四川环境 2013年第1期32卷 110-117页

作者：周永艳徐瑾陈泓哲何欢柏立森江苏省环境科学研究院南京210036 南京大学环境学院南京210023

气溶胶颗粒对于许多大气过程和现象都有很重大的影响。在气溶胶颗粒组成中二次有机气溶胶占了很大部分。本文主要综述了各种二次有机气溶胶生长、组成化学相关的实验研究以及相关的化学机理和化学过程,包括气相反应、颗粒相反应和多代... 详细信息

气溶胶颗粒对于许多大气过程和现象都有很重大的影响。在气溶胶颗粒组成中二次有机气溶胶占了很大部分。本文主要综述了各种二次有机气溶胶生长、组成化学相关的实验研究以及相关的化学机理和化学过程,包括气相反应、颗粒相反应和多代反应。除必要情况外,本文较少涉及对环境中二次有机气溶胶相关的成分分析方法等研究综述。

关键词：二次有机气溶胶化学过程气相反应颗粒相反应综述

兰州市二次有机气溶胶生成潜势及污染特征研究

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兰州市二次有机气溶胶生成潜势及污染特征研究

作者：李梦倩兰州大学

学位级别：硕士

二次有机气溶胶(SOA)是大气环境中重要的污染物,在大气气溶胶中占有重要地位,对霾的形成、气候变化以及人体健康都存在一定影响,SOA具有生成机制复杂、来源众多、组分不明等特征。本研究基于在线监测的VOCs数据,运用气溶胶生成系数法(F... 详细信息

二次有机气溶胶(SOA)是大气环境中重要的污染物,在大气气溶胶中占有重要地位,对霾的形成、气候变化以及人体健康都存在一定影响,SOA具有生成机制复杂、来源众多、组分不明等特征。本研究基于在线监测的VOCs数据,运用气溶胶生成系数法(FAC)及气溶胶生成产率(Y)法估算了兰州市SOA生成潜势,并基于单颗粒气溶胶质谱(SPAMS)对兰州市大气环境中的SOA进行了污染特征分析,主要结论如下:(1)对兰州市大气环境中55种VOCs进行了在线监测,包含29种烷烃、10种烯烃以及16种芳香烃,城关区VOCs平均体积浓度为21.69 ppbv,西固区VOCs的平均体积浓度为67.55 ppbv,是城关区的3.11倍。乙烷、丙烯、苯、甲苯是兰州市VOCs的优势物种,VOCs浓度随季节变化的规律是冬季>秋季>春季>夏季,组成占比为烷烃>烯烃>芳香烃。城关区和西固区大气环境中的VOCs的日变化呈明显的双峰模式,高峰出现在11:00 am/10:00 am,次峰出现在03:00 am。(2)对SOA有生成贡献的VOCs有27种,包含11种烷烃、1种烯烃以及15种芳香烃,城关区VOCs平均质量浓度为15.96μg/m,总SOA生成潜势为67.89×10μg/m。西固区VOCs年平均质量浓度为51.78μg/m,是城关区的3.24倍,SOA生成潜势为180.88×10μg/m,是城关区的2.66倍。兰州市SOA生成潜势表现为冬季>秋季>春季>夏季,苯、甲苯、间/对二甲苯、乙苯、邻二甲苯、间乙基甲苯、对二乙苯等是兰州市各个季节SOA生成的关键物种。城关区及西固区SOA生成潜势的月际变化规律中,SOA生成潜势整体呈上升再下降趋势,采暖期以及大气稳定、不利于VOCs扩散的气象条件导致11、12月SOA生成潜势增大,2019年4～6月石化企业的设备检修,夏季混合层高度的增加、雨水的增多都导致4～7月SOA生成潜势减小。大气中浓度较高、O生成潜势较大的烷烃和烯烃物种往往都不是SOA前体物。芳香烃物种对于O和SOA都有较大的生成贡献。气溶胶生成产率法计算的得到的SOA生成潜势小于气溶胶生成系数法,但产率法能更好地反映活性较强的VOCs生成SOA的能力,而低估活性较弱的VOCs对SOA的生成贡献。(3)利用SPAMS对兰州市2018年10月22日～10月31日大气环境中细颗粒物组分特征进行监测分析,运用自适应共振神经网络算法(ART-2a)将采集到的大气细颗粒物分为327类,再通过人工合并的方法将颗粒物分为9类。以CHO(m/z=43)作为SOA的示踪离子,含CHO(m/z=43)的颗粒物占49%,表明观测时间段大气环境中颗粒物进行了大量的二次反应。CHO(m/z=43)更多的存在于OCEC和OC颗粒中。CHO(m/z=43)相对峰面积夜间高于昼间。以AQI划分污染时段与清洁时段,污染时段颗粒物粒径比清洁时段较大,表明污染时段大气环境中发生了更强烈的二次反应过程,污染时段CHO(m/z=43)平均相对峰面积比清洁时段增长了17%。通过示踪离子法搜寻了含m/z18,29,43,44,46,57,67,77离子碎片峰颗粒物并将其定义为苯系物生成的SOA,分析了苯系物SOA的可能来源。

关键词：二次有机气溶胶挥发性有机物单颗粒气溶胶兰州大气细颗粒物

挥发性和半挥发性有机物向二次有机气溶胶转化的机制

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化学进展 2010年第4期22卷 727-733页

作者：谢绍东田晓雪北京大学环境科学与工程学院北京100871

从近20年二次有机气溶胶形成机制的研究成果可发现,挥发性和半挥发性有机物转化为二次有机气溶胶的主要物理化学过程可概述为光化学氧化机制、成核过程、凝结和气/粒分配机制以及非均相反应机制。本文系统总结了这些物理化学反应的发生... 详细信息

从近20年二次有机气溶胶形成机制的研究成果可发现,挥发性和半挥发性有机物转化为二次有机气溶胶的主要物理化学过程可概述为光化学氧化机制、成核过程、凝结和气/粒分配机制以及非均相反应机制。本文系统总结了这些物理化学反应的发生过程及其影响因素,重点阐述了异戊二烯和甲苯同系物的光氧化机制,总结了二次有机气溶胶气/粒分配的两种理论——吸收机制和吸附机制,评述了发生在颗粒相上的非均相反应对二次有机气溶胶形成的重要作用。最后,对二次有机气溶胶形成机制研究的发展方向进行了展望。

关键词：二次有机气溶胶光化学氧化挥发性有机物成核作用气 /粒分配非均相反应