氨对二次有机气溶胶生成影响的实验研究

作     者：赵兴亚 

作者单位：浙江大学 

学位级别：硕士

导师姓名：岑可法;陈玲红

授予年度：2020年

学科分类：07[理学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 0706[理学-大气科学] 

主      题：二次有机气溶胶 氨气 挥发性有机物 氧化流动管反应器 烟雾箱 

摘      要：二次有机气溶胶对我国PM污染的形成有着重要的贡献,挥发性有机物(VOCs)和氨气(NH)是二次有机气溶胶形成的重要前体物,相关管控措施的缺乏导致非农业源NH在城市地区与大气污染有着密切联系。本研究自主研制了一套氧化流动管反应器实验系统,以流动管实验为重点,烟雾箱实验为补充,探索了多种复合污染情景下NH对二次有机气溶胶生成的影响机制,具体的研究内容有:(1)搭建了一套氧化流动管反应器实验系统,对反应腔体密封性、流动特性、OH暴露量和实验可重复性进行了表征。在气体总流量为4L/min的实验条件下,改变不同的光照强度,该装置可模拟最大约为5.2天的等效大气老化时间。(2)开展了异戊二烯/O氧化和异戊二烯/OH自由基氧化体系的流动管实验,研究NH的存在对二次有机气溶胶生成的影响。结果表明,在异戊二烯/O氧化体系中NH的存在会增大粒径增长潜势,减少成核颗粒数,使生成颗粒的质量浓度降低,产物的氧化性降低还原性升高。在异戊二烯/OH自由基氧化体系中NH的存在会增大粒径增长潜势,增加成核颗粒数,使生成颗粒的质量浓度增加,产物的氧化性降低还原性升高。(3)开展了甲苯/OH自由基氧化体系的流动管实验,研究不同复合污染情境下NH的存在对二次有机气溶胶生成的影响。结果表明,在甲苯/OH自由基氧化体系中NH的存在会增大粒径增长潜势,减少成核颗粒数,使生成颗粒的质量浓度降低,产物的氧化性降低还原性升高。在NH/甲苯/OH自由基氧化体系中NO或SO的存在会增大粒径增长潜势,增加成核颗粒数,使生成颗粒的质量浓度增加,颗粒物的化学组成中SIA和SOA均有增加,产物的氧化性升高还原性降低,生成的SIA为有机蒸汽的沉降提供了表面,促进了SOA的生成。(4)开展了甲苯/NOx光氧化体系的烟雾箱实验,研究NH的存在与相对湿度对甲苯SOA光学特性的影响。发现加入NH或提高相对湿度时,SOA粒径都减小,颗粒数浓度增加,而且在高湿条件下颗粒形成时间提前。不同反应体系下SOA的主要成分为有机酸、酮和醛,这些物质具有很强的消光作用,并且消光作用可能在NH作用或高湿条件的影响下发生改变。