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氯化铁细粒子对苯二次有机气溶胶化学组分和光学性质的影响

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环境科学学报 2023年第7期43卷 244-251页

作者：张丽梅黄明强朱敏聪王伟超胡惠敏赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

铁离子是大气气溶胶中常见的重金属离子,它能够影响二次有机气溶胶(SOA)的化学组分和光学性质.本文利用烟雾腔系统研究氯化铁细粒子对苯SOA化学组分和光学性质的影响.与无细粒子条件相比,氯化铁细粒子存在时,苯SOA粒子的激光解吸附电离... 详细信息

铁离子是大气气溶胶中常见的重金属离子,它能够影响二次有机气溶胶(SOA)的化学组分和光学性质.本文利用烟雾腔系统研究氯化铁细粒子对苯SOA化学组分和光学性质的影响.与无细粒子条件相比,氯化铁细粒子存在时,苯SOA粒子的激光解吸附电离质谱出现m/z=164的离子峰,提取液的紫外可见吸收光谱在396 nm和700 nm附近存在吸收峰,电喷雾电离质谱含有m/z=234和272的质谱峰.综合这些谱图信息表明,苯光氧化产生的邻苯二酚等气相产物在细粒子表面与铁离子发生络合、氧化还原反应,产生苯醌类产物和二氯邻苯二酚合铁(Ⅲ)离子和二邻苯二酚合铁(Ⅲ)离子等金属有机物络合离子.这些产物具有较强的吸光能力,导致苯SOA粒子在200~1000 nm范围内的平均质量吸收系数()值明显增大,并随着氯化铁细粒子浓度的增大而逐渐增大.这为重金属细粒子存在下金属有机络合物的形成机理和光学性质研究提供了实验依据.

关键词：氯化铁二次有机气溶胶苯金属有机络合物光学性质

生物质开放燃烧对二次有机气溶胶生成影响的模型模拟研究——以华南地区为例

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生物质开放燃烧对二次有机气溶胶生成影响的模型模拟研究——以华...

作者：李将永暨南大学

学位级别：硕士

有机气溶胶是大气细颗粒物的主要组成部分,对大气能见度、气候变化和人体健康等方面有重要影响。在生物质开放燃烧(open biomass burning,OBB)排放中,包含了大量的一次有机气溶胶(primary organic aerosol,POA)和二次有机气溶胶(seconda... 详细信息

有机气溶胶是大气细颗粒物的主要组成部分,对大气能见度、气候变化和人体健康等方面有重要影响。在生物质开放燃烧(open biomass burning,OBB)排放中,包含了大量的一次有机气溶胶(primary organic aerosol,POA)和二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)的前体物会对环境中有机气溶胶产生重要的贡献,特别是前体物对SOA的贡献。针对目前生物质开放燃烧中VOCs前体物排放估算不确定性大及其对SOA生成的影响机理不清晰的问题,本研究开展了相关的排放清单构建和CMAQ模型模拟研究工作。主要结果如下:(1)本研究融合静止卫星和极轨卫星的火点辐射能(fire radiative energy,FRE)数据,构建了空间分辨率为3km×3km,时间分辨率为1小时的近实时动态排放清单。该动态清单可以区分昼夜的生物质燃烧排放并为三维空气质量模型提供逐小时排放数据输入。根据逐小时分辨率的排放清单结果,华南地区生物质开放燃烧峰值一般出现在下午,日间排放占全天排放的53%～64%。排放清单中VOCs的不确定性95%置信区间为-53.63%～58.22%。与此前同类型的研究相比,VOCs排放的不确定性有所下降,主要原因是加入了本地化的VOCs组分排放因子和对活动水平估算的改进。最后使用了IVOC/POA比值法估算了中等挥发性有机物(intermediate volatility organic compounds,IVOCs)的排放,各省份IVOCs年均排放量在9433吨至136403吨。(2)生物质开放燃烧对萜烯类化合物相关的SOA(Terpene-related SOA,SOA)有重要的贡献,对环境中SOA的最大百分比贡献可以达到70%以上。对于下风向森林地区,生物质开放燃烧对SOA的贡献主要来源于单萜烯的氧化过程。生物质开放燃烧对日间和夜间SOA贡献的化学过程有着明显的差异,日间主要来自于异戊二烯、单萜烯与OH、O、NO的氧化反应,夜间主要来源于单萜烯与NO自由基的氧化过程。除了直接排放萜烯类化合物,生物质燃烧排放中的NO和VOCs可以通过增强大气氧化能力的方式促进当地植物源排放的BVOCs生成SOA的过程。生物质开放燃烧通过促进BVOCs氧化的方式对环境中SOA的百分比贡献最大可以达到40%,是生物质燃烧对SOA贡献的重要途径。(3)生物质开放燃烧排放的IVOCs对SOA有着重要的贡献。在AE7气溶胶机制的基础上使用基于挥发性区间集合(volatility basis set,VBS)的方法添加IVOCs的老化途径后,生物质开放燃烧对南岭森林SOA贡献提高了5倍,对南岭森林SOA的百分比贡献最高达到30%以上。添加IVOCs的老化机制后,在生物质燃烧贡献峰值时段的PM有机气溶胶模拟浓度与高分辨率飞行时间气溶胶质谱(HR-ToF-AMS)的观测值更接近。与原有的AE7机制相比,添加IVOCs老化途径后峰值时刻PM有机气溶胶模拟值平均浓度与观测的偏差从27%降至4%。使用高时间分辨率的生物质燃烧排放清单和在气溶胶机制中添加IVOCs老化机制在一定的程度上可以改善数值模型对SOA的模拟效果,这对于环境空气污染预报预警和有机气溶胶来源解析具有重要的参考意义。

关键词：生物质燃烧二次有机气溶胶挥发性有机物大气氧化性排放清单数值模拟

城市绿化树种挥发性有机物特征及其对臭氧和二次有机气溶胶生成潜势研究

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南开大学学报（自然科学版） 2022年第6期55卷 90-97,104页

作者：贺梦璇颜潇莫训强李洪远天津师范大学地理与环境科学学院天津300387 华东师范大学地理科学学院上海200241 南开大学环境科学与工程学院天津300350

分析了32种常见绿化树种释放的挥发性有机物,探究植物源挥发性有机物特征及其和臭氧、二次有机气溶胶生成潜势的关系,并筛选出城市绿化中低生成潜势树种.结果显示,臭氧生成潜势与烃类、酯类、醇类、酮类、醛类的释放量显著相关(P<0.01)... 详细信息

分析了32种常见绿化树种释放的挥发性有机物,探究植物源挥发性有机物特征及其和臭氧、二次有机气溶胶生成潜势的关系,并筛选出城市绿化中低生成潜势树种.结果显示,臭氧生成潜势与烃类、酯类、醇类、酮类、醛类的释放量显著相关(P二次有机气溶胶生成潜势与烃类、醇类、醛类和酯类的释放量显著相关(P二次有机气溶胶总变化的73.2%.臭椿(Ailanthus altissima)和樱花(Cerasus serrulata var. lannesiana)对臭氧和二次有机气溶胶生成潜势相对较弱,豆科和杨柳科包含的12个树种对臭氧和二次有机气溶胶生成潜势相对较强.

关键词：植物源挥发性有机物臭氧二次有机气溶胶

京津冀地区二次有机气溶胶形成与来源的模拟研究

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地球环境学报 2022年第2期13卷 208-225页

作者：贡雪红吴佳睿韩永明李国辉安芷生北京师范大学地球科学前沿交叉研究中心北京100875 中国科学院地球环境研究所黄土与第四纪地质国家重点实验室西安710061 中国科学院气溶胶化学与物理重点实验室西安710061

近年来我国多地区发生重大的霾污染,细颗粒物(PM2.5)浓度极高,来源复杂。有机气溶胶(OA)是PM2.5的重要组成成分之一,占北半球PM2.5质量浓度的20%—90%。在重霾期间二次有机气溶胶(SOA)对OA的贡献率可达44%—71%。因此,本文利用WRF-Chem... 详细信息

近年来我国多地区发生重大的霾污染,细颗粒物(PM2.5)浓度极高,来源复杂。有机气溶胶(OA)是PM2.5的重要组成成分之一,占北半球PM2.5质量浓度的20%—90%。在重霾期间二次有机气溶胶(SOA)对OA的贡献率可达44%—71%。因此,本文利用WRF-Chem模式模拟了2017年10月23—28日京津冀地区(BTH)一次重霾污染事件,评估了亚硝酸(HONO)的非均相反应、低温影响下羟基自由基(OH)的反应速率以及挥发性有机化合物(VOCs)对SOA生成的影响。模式较好地再现了BTH的大气污染物与SOA的时空变化特征。敏感性实验分析表明:在研究期间,非均相HONO源可使区域平均SOA浓度增加30.0%;提高·OH反应的速率可使平均SOA浓度增加16.8%;同时提高排放清单中VOCs的排放量与·OH的反应速率时,SOA平均浓度可增加33.6%。并且随着污染程度的加重,SOA在OA中的占比逐渐增加。因此,除了减少一次颗粒物排放外,减少SOA前体物的排放,也是改善空气质量的重要途径之一。

关键词： WRF-Chem模式二次有机气溶胶大气污染

海洋大气边界层异戊二烯和单萜二次有机气溶胶分布特征及潜在影响因素

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海洋大气边界层异戊二烯和单萜二次有机气溶胶分布特征及潜在影响...

作者：詹海聪中国科学技术大学

学位级别：硕士

生物源二次有机气溶胶(BSOA)是大气气溶胶的重要组成部分。异戊二烯和单萜是最重要的BSOA前体物,可以经过快速大气氧化和非均相反应生成二次有机气溶胶(SOA)。异戊二烯和单萜主要由高等植物排放,也可以由海洋中的浮游植物排放。海洋中... 详细信息

生物源二次有机气溶胶(BSOA)是大气气溶胶的重要组成部分。异戊二烯和单萜是最重要的BSOA前体物,可以经过快速大气氧化和非均相反应生成二次有机气溶胶(SOA)。异戊二烯和单萜主要由高等植物排放,也可以由海洋中的浮游植物排放。海洋中浮游植物排放量相对与陆地虽然较小,但可生成相当量的BSOA,对海洋边界层大气环境产生影响。然而,在海洋大气边界层尤其是极地大气,BSOA的浓度、全球分布特征和来源尚缺乏足够研究。本文依托于中国第30次南极科学考察和中国第6次北极科学考察,在航线上采集气溶胶总悬浮颗粒物样品。研究区域覆盖了从北极到南极的各个海域,包括环南极的南大洋海域、印度洋、澳大利亚近海、东南亚海域、黄海、日本海、鄂霍茨克海、白令海以及北冰洋。采用GC-MS分析了气溶胶中的异戊二烯和单萜二次有机气溶胶(SOA)的分子标志化合物,获取了其浓度和分布特征,结合气溶胶离子化学成分分析、碳元素形态分析以及气象和表层海水参数,并利用后向轨迹反演,初步揭示了其潜在的影响因素。海洋大气边界层异戊二烯SOA标志物的平均浓度为6.4ng/m3,浓度范围从0到127ng/m3;单萜SOA标志物的平均浓度为3.8 ng/m3,浓度范围从0到91 ng/m3。异戊二烯SOA标志物和单萜SOA标志物在不同海区的海洋大气边界层的气溶胶中均有检出,且大部分海区估算的异戊二烯SOA浓度高于单萜SOA浓度。SOA浓度空间分布差异大,在靠近大陆浓度相对较高。异戊二烯SOA标志物和单萜SOA标志物浓度在北半球有明显的纬度分布特征,在中纬度达到最高值。在环南极地区,异戊二烯和单萜SOA浓度低但波动大。异戊二烯和单萜SOA在两个航次的样品中对有机气溶胶的贡献约为7%。基于模型计算结果,海水微表层光化学过程对极地部分区域的异戊二烯SOA的贡献较大,在南大洋平均占比约8%,在北冰洋平均占比约4%。生物质燃烧影响了很多地区的异戊二烯和单萜SOA,并且可以远距离传输到南北极地区。

关键词：异戊二烯单萜二次有机气溶胶极地海洋大气边界层生物质燃烧

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二次有机气溶胶光学特性研究进展

大气与环境光学学报 2022年第1期17卷 16-28页

作者：项往王炜罡张文玉葛茂发李坤中国科学院化学研究所北京分子科学国家研究中心分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

二次有机气溶胶(SOA)对大气能见度、辐射平衡、气候变化具有重要影响,系统地研究不同环境因素对SOA光学性质的影响是大气科学研究的前沿性方向。外场观测是认知SOA光学性质的重要途径,近年来新的观测仪器和模型的发展使得对SOA光学性质... 详细信息

二次有机气溶胶(SOA)对大气能见度、辐射平衡、气候变化具有重要影响,系统地研究不同环境因素对SOA光学性质的影响是大气科学研究的前沿性方向。外场观测是认知SOA光学性质的重要途径,近年来新的观测仪器和模型的发展使得对SOA光学性质的认识更加深入。而实验室研究通过控制特定变量模拟不同条件下SOA的生成过程,从机制上加深了对SOA光学特性的认知。综述重点关注了近年来有关经气相氧化、多相过程等途径生成的SOA的光学特性研究,并分析了老化过程对SOA光学特性的影响,以及外场和实验室结果的对比和联系。

关键词：二次有机气溶胶光学特性气相氧化多相反应老化过程

华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

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环境科学学报 2020年第1期40卷 58-64页

作者：吴兴贺殷耀兵谭瑞王甜甜许栩楠祖可欣陈士意曾立民郭松河北工程大学能源与环境工程学院邯郸056038 河北工程大学材料科学与工程学院邯郸056038 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871 南京信息工程大学江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM2.5)的化学组成进行了在线测量,并分析了PM2.5中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM2.5与气... 详细信息

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM2.5)的化学组成进行了在线测量,并分析了PM2.5中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM2.5与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM2.5污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m^-3;其中,有机碳和元素碳是PM2.5的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m^-3和(2.6±2.2)μg·m^-3,占PM2.5总质量的7.1%和2.2%;PM2.5与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM2.5浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM2.5中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m^-3,占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.

关键词： PM2.5 有机碳和元素碳二次有机气溶胶影响因素

不同源挥发性有机物生成二次有机气溶胶的研究进展

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现代化工 2019年第8期39卷 54-58页

作者：刘子楠郭斌任爱玲河北科技大学环境科学与工程学院挥发性有机物与恶臭污染防治技术国家地方联合工程研究中心河北省大气污染防治推广中心

总结了近几年典型VOCs氧化生成二次有机气溶胶(SOA)的影响因子(大气氧化剂、湿度及种子气溶胶等),从生物源和人为源2个方面,总结了单萜烯类、异戊二烯、芳香烃及小分子有机物等转化为SOA的研究进展。最后,对实验室模拟SOA形成机制及化... 详细信息

总结了近几年典型VOCs氧化生成二次有机气溶胶(SOA)的影响因子(大气氧化剂、湿度及种子气溶胶等),从生物源和人为源2个方面,总结了单萜烯类、异戊二烯、芳香烃及小分子有机物等转化为SOA的研究进展。最后,对实验室模拟SOA形成机制及化学成分研究的不足提出展望。

关键词：挥发性有机物二次有机气溶胶影响因素烟雾箱

氨对甲苯二次有机气溶胶形成和化学组分的影响研究

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环境科学学报 2018年第8期38卷 3243-3251页

作者：徐俊黄明强冯状状蔡顺有赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

氨(NH_3)是大气中常见的主要碱性污染气体,能够影响二次有机气溶胶(SOA)的形成和化学组分.本文利用自制的烟雾腔系统开展了NH_3对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,先后采用扫描移动粒径谱仪(SMPS)、气溶胶激光飞行时间质谱仪(ALTOFMS)... 详细信息

氨(NH_3)是大气中常见的主要碱性污染气体,能够影响二次有机气溶胶(SOA)的形成和化学组分.本文利用自制的烟雾腔系统开展了NH_3对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,先后采用扫描移动粒径谱仪(SMPS)、气溶胶激光飞行时间质谱仪(ALTOFMS)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、衰减全反射傅里叶变换红外光谱仪(ATR-FTIR)和荧光光谱仪(MF)测量反应产生的SOA粒子的物理化学性质.结果显示,在光照60 min的时间范围内,有NH_3条件下形成的SOA质量浓度和中心粒径相比于无NH_3条件下分别增加了50%和25%,这说明NH_3能够显著促进甲苯SOA的形成.与无NH_3条件下相比,NH_3存在时甲苯SOA化学组分的紫外可见吸收光谱在270 nm处有明显的吸收峰;红外吸收光谱出现了CN、C—N、N—H键的吸收峰;激光解吸附质谱图中含有m/z=67(C_3H_3N_2^+)、m/z=41(C_2H_2N^+)和m/z=28(CH2N+)碎片峰.这些谱图信息综合表明是NH_3和甲苯SOA中的二醛组分反应形成了咪唑类新产物.这为研究人为源SOA的形成机制提供了实验依据.

关键词：氨甲苯二次有机气溶胶烟雾腔咪唑类化合物