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CsPbBr3/Ti3C2复合材料的制备及三阶非线性光学特性研究

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CsPbBr3/Ti3C2复合材料的制备及三阶非线性光学特性研究

作者：苑呈刚哈尔滨工程大学

学位级别：硕士

在科技迅速发展的21世纪,非线性光学起着不可或缺的作用,在光存储、光信息处理等研究领域都有着广泛的应用。在这种背景下,人们对非线性光学材料性能的要求也在逐渐提高,要想进一步发展,关键在于探索出新的具有优异非线性光学性能的非... 详细信息

在科技迅速发展的21世纪,非线性光学起着不可或缺的作用,在光存储、光信息处理等研究领域都有着广泛的应用。在这种背景下,人们对非线性光学材料性能的要求也在逐渐提高,要想进一步发展,关键在于探索出新的具有优异非线性光学性能的非线性光学材料。钙钛矿材料是一类在晶体结构上类似于钛酸钙的物质,由于其半峰宽窄、载流子迁移率高和能带可调性等显著优点,被广泛应用于激光器以及太阳能电池等领域。然而,现阶段国内外对其非线性光学领域的研究还比较少。对此,本论文以钙钛矿中的铯铅溴(Cs Pb Br)及其复合材料作为研究对象,探究它们的三阶非线性光学特性。本文以十八烯为溶剂,在配体油胺以及油酸的辅助下,通过热注入法将原料碳酸铯和溴化铅合成为Cs Pb Br材料,然后通过热注入法使其生长在TiC材料上来获得Cs Pb Br/TiC复合材料,利用透射电子显微镜、X射线衍射仪、紫外-可见光分光光度计和荧光光谱仪对材料的微观形貌进行表征,结果显示合成的Cs Pb Br材料为立方结构,尺寸在15 nm左右,排列规整且密集;Cs Pb Br/TiC复合材料中颗粒状的Cs Pb Br材料生长在片状的TiC材料表面,结构层次明显,增大了比表面积。将合成的Cs Pb Br材料以及Cs Pb Br/TiC复合材料制备成不同含量的有机玻璃,利用紫外-可见光分光光度计测试样品的紫外-可见吸收光谱,结果显示样品分散均匀,有着良好的透光度。利用开孔Z-扫描技术探究了样品的非线性吸收特性,结果显示Cs Pb Br/PMMA有机玻璃有着饱和吸收向反饱和吸收转变的特性:在低能量时样品表现出饱和吸收特性,随着入射能量的增大,饱和吸收向反饱和吸收转变,进一步增大入射能量,样品就完全展现出反饱和吸收的特性;(Cs Pb Br/TiC)/PMMA有机玻璃样品也展现出饱和吸收向反饱和吸收转变的特性,在相同的入射能量下,其非线性吸收系数大于Cs Pb Br材料。闭孔Z-扫描结果显示样品都表现出自散焦效应。同时,测试了样品的光限幅特性,Cs Pb Br/PMMA和(Cs Pb Br/TiC)/PMMA有机玻璃的光限幅阈值(F)分别为6.4 J/cm和3.1 J/cm。以上实验拓宽了Cs Pb Br关于光学方面的研究,有利于Cs Pb Br更广泛的应用,并且,由于Cs Pb Br与TiC之间的协同作用,Cs Pb Br/TiC复合材料展现出了更为优异的非线性光学性能,在激光防护领域有着潜在的应用价值。

关键词：三阶非线性光学 Z-扫描技术钙钛矿铯铅溴碳化钛

苯基吡唑类铱金属有机配合物的合成、晶体结构及三阶非线性光学性能研究

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苯基吡唑类铱金属有机配合物的合成、晶体结构及三阶非线性光学性...

作者：段华建江苏大学

学位级别：硕士

金属有机配合物因其结构和性能的多样性在催化、生物医药、化学分析等领域得到了广泛的应用。在众多金属有机配合物中,含铱金属有机配合物因其优异的光学性能而备受人们的关注。近年来,随着非线性光学的发展,铱金属有机配合物在非线性... 详细信息

金属有机配合物因其结构和性能的多样性在催化、生物医药、化学分析等领域得到了广泛的应用。在众多金属有机配合物中,含铱金属有机配合物因其优异的光学性能而备受人们的关注。近年来,随着非线性光学的发展,铱金属有机配合物在非线性光学领域的研究也越来越受关注。通过对铱金属有机配合物的结构进行修饰,如增大体系的共轭效应或引入供、吸电子基团可以有效的调节其非线性光学性能。铱金属有机配合物的合成方法众多,其中前驱体构筑法由于其合成的稳定性而备受研究者青睐。本文首先以苯基吡唑为配体,构建一种具有良好光热稳定性的铱前驱体[Ir(ppz)(μ-Cl)],然后通过引入不同类型的含氮有机辅助配体,合成了9种新型的铱金属有机配合物1–9,并利用溶剂扩散法培养出对应配合物的单晶样品并对其进行结构表征,还利用Z扫描技术对其三阶非线性光学性能进行测试。此外,对其中的配合物8和9进行了特定官能团修饰,使其通过共价键与氧化石墨烯(GO)进行共价结合,进而研究所得杂化材料的三阶非线性光学性能。初步探讨了配合物及杂化材料结构与性能之间的关系。1.以[Ir(ppz)(μ-Cl)]为前驱体分别与三种席夫碱类辅助配体(bzp、pma、pma-Ph)和四种亚氨基喹啉类辅助配体(phqm-Me、phqm-Et、phqm-Cl、fqm)反应得到了七种新型的铱金属有机配合物。通过质谱、元素分析、红外光谱、单晶X射线衍射等手段对它们的结构分别进行表征,七种配合物的晶体均属单斜晶系。此外,还通过扫描电镜对配合物的形貌进行了观察,并利用紫外可见吸收光谱、荧光发射光谱、综合热分析和Z扫描技术测试了配合物的相关性能。[Ir(ppz)(bzp)][PF](1)[Ir(ppz)(pma)][PF](2)[Ir(ppz)(pma-Ph)][PF](3)[Ir(ppz)(phqm-Me)][PF][CHCl](4)[Ir(ppz)(phqm-Et)][PF](5)[Ir(ppz)(phqm-Cl)][PF][CHCl](6)[Ir(ppz)(fqm)][PF](7)2.设计合成了两种分别带有氨基和羧基的含氮有机辅助配体,然后与前驱体[Ir(ppz)(μ-Cl)]进行配位得到两种新型的铱金属有机配合物8和9。通过对这两种配合物的官能团进行修饰,再与氧化石墨烯(GO)进行共价连接,得到两种铱金属有机配合物与氧化石墨烯共价结合的功能化杂化材料。利用紫外可见吸收光谱、荧光发射光谱、综合热分析和Z扫描技术对配合物的性能进行测试。[Ir(ppz)(bpd)][PF][CHCl](8)[Ir(ppz)(baqma)][PF][CHCl](9)

关键词：铱金属有机配合物辅助配体单晶结构三阶非线性光学氧化石墨烯

Cu2Se、FAPbBr3及其与石墨烯复合材料的三阶非线性光学性质研究

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Cu2Se、FAPbBr3及其与石墨烯复合材料的三阶非线性光学性质研究

作者：袁野河南大学

学位级别：硕士

自从激光技术出现以来,非线性光学飞速发展。作为非线性光学的重要分支,三阶非线性光学的研究引起了越来越多的关注。因此研究和制备新型三阶非线性光学材料对于光通信、光信号处理和光存储等光子学领域的应用具有重要价值。二维层状材... 详细信息

自从激光技术出现以来,非线性光学飞速发展。作为非线性光学的重要分支,三阶非线性光学的研究引起了越来越多的关注。因此研究和制备新型三阶非线性光学材料对于光通信、光信号处理和光存储等光子学领域的应用具有重要价值。二维层状材料由于其特殊的物理和电子结构,在非线性光子学的应用领域大放光彩。石墨烯作为一种典型的二维材料已经应用到众多领域。由于石墨烯的高载流子迁移率和宽带吸收等性质,科研人员致力于石墨烯在非线性光学器件中的应用,但是由于其具有零带隙结构而表现出较弱的非线性吸收特性,不足以满足实际应用的需求。本文针对这个问题,利用缺陷介导晶体生长技术直接在氧化石墨烯表面生长半导体材料,构建不同的石墨烯-半导体复合结构,通过复合结构间的电荷转移效应改善石墨烯的三阶非线性光学性质。利用皮秒Z-扫描技术和泵浦探测技术深入研究复合结构、电荷转移过程对非线性光学性质的作用机理。本文具体的研究内容和成果如下:第一,系统研究了CuSe/G复合材料中影响三阶非线性光学性质的因素。首先利用氧化石墨烯表面的含氧缺陷位点生长CuSe纳米晶体,采用热溶剂法成功制备了不同CuSe浓度的CuSe/G复合材料。结构和形貌表征表明CuSe纳米晶体均匀分散在石墨烯纳米片表面。采用皮秒Z-扫描技术在532 nm处研究了不同CuSe含量的复合材料的三阶非线性光学性质。结果表明CuSe/G具有反饱和吸收和正非线性折射特性,通过控制CuSe含量可以有效地调控CuSe/G复合材料的非线性光学性能。其中CuSe和氧化石墨烯质量比为1.5:1的复合材料的三阶非线性极化率可达到6.52×10 esu,相较于石墨烯的三阶非线性极化率提高了5倍。增强的非线性光学性质与CuSe尺寸减小引起的光致跃迁偶极矩增加和复合材料两组分之间的电荷转移过程有关。通过泵浦探测技术得到了CuSe/G的瞬态吸收光谱和载流子动力学分析,并建立了CuSe/G复合材料中的电荷转移模型,分析了G和CuSe之间的界面电荷转移过程对反饱和吸收性质的促进作用。本研究为CuSe/G复合材料在光电器件中的应用奠定了基础。第二,在本研究中,通过从氧化石墨烯晶格直接生长FAPbBr纳米晶体制备了G/FAPb Br复合材料以改善石墨烯的非线性光学性质。结构和形貌分析表明FAPb Br晶体通过共价键成功生长在石墨烯表面。G/FAPb Br吸收荧光峰的蓝移和荧光寿命减小表明复合材料中存在快速的电荷转移过程。皮秒Z-扫描结果显示G/FAPb Br复合材料的饱和吸收效应相对于单体显著增强。通过瞬态吸收光谱和载流子动力学分析研究了G/FAPb Br复合材料饱和吸收性质增强的原因。超快的电荷转移过程抑制了激发态吸收,促进了各能态之间的耦合,从而增强了饱和吸收效应。因此,G/FAPb Br复合材料表现出优异的可饱和吸收特性,具有较大的调制深度(10.8%)和极低的饱和强度(0.1GW/cm),这表明G/FAPb Br可以作为出色的可饱和吸收体材料应用于脉冲激光整形器件。第三,系统研究尺寸对G/FAPbBr复合材料的三阶非线性光学性质的影响。通过增加油胺配体的使用量,合成了尺寸逐渐减小的G/FAPb Br样品,并对样品进行了基本表征。随着复合材料尺寸的减小,吸收峰出现蓝移,光学带隙增大。G/FAPb Br电荷转移过程随着尺寸的减小而增强还导致了荧光寿命的衰减。Z-扫描结果表明G/FAPb Br饱和吸收性质随着尺寸的减小得到优化。另外,本文还研究了复合材料在高激光能量下的非线性光学性质。随着激光能量的增加,G/FAPb Br中存在饱和吸收向双光子吸收转变的现象,带隙更大的G/FAPb Br复合样品表现出更强的双光子吸收性质。尺寸对于复合材料的三阶非线性光学性质的调控为G/FAPbBr在非线性光学器件中的应用提供多样化的思路。

关键词：石墨烯石墨烯-半导体复合结构三阶非线性光学超快动力学

基于偶氮苯配位聚合物薄膜的制备及其三阶非线性光学性能的研究

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基于偶氮苯配位聚合物薄膜的制备及其三阶非线性光学性能的研究

作者：耿康帅郑州大学

学位级别：硕士

随着非线性光学(NLO)研究的深入,频率转换,光通讯和光储存等技术得到了迅速发展。在此背景下,具有非线性吸收与折射性能的三阶NLO材料发挥着重要的作用。研究人员在开发配位聚合物(CPs)材料的三阶NLO性能方面已经做出了巨大努力,但是大... 详细信息

随着非线性光学(NLO)研究的深入,频率转换,光通讯和光储存等技术得到了迅速发展。在此背景下,具有非线性吸收与折射性能的三阶NLO材料发挥着重要的作用。研究人员在开发配位聚合物(CPs)材料的三阶NLO性能方面已经做出了巨大努力,但是大多数CPs的三阶NLO性能是在液体分散状态下进行的研究。这很难避免框架分解为金属有机低聚物,甚至是金属离子和有机配体的混合物。为了实现可行的实际应用,开发固态CPs的三阶NLO性能是十分迫切的,这不仅可以有效避免溶剂的影响,而且可以更容易地加工和应用在实际器件中。到目前为止,针对固体CPs三阶NLO性能的研究仍然非常困难,由于固体样品的制作条件苛刻并且容易受到高功率光场的损伤。将CPs掺杂到软透明基质中制备杂化薄膜可以有效避免CPs与外界环境的接触,提升CPs的稳定性。并且聚合物基质优异的光物理性能使得薄膜即使在低功率光场下仍然具有极高得透光率。最重要的是,这种高光学质量的薄膜所具有的自支撑能力和便利的可加工性有利于为实际化器件应用提供可能。因此,设计并开发具有三阶NLO性能的柔软CPs薄膜有利于拓宽固体CPs材料在非线性光学中的应用范围。本论文研究主要包括以下几部分:(1)我们将双苄氧基偶氮苯H4L1和单苄氧基偶氮苯H2L2作为配体成功制备了五个配位聚合物,[Zn(L1)0.5(4,4’-azobpy)0.5DMF]n(1),{[Zn2(L1)0.5(1,3-bpea)0.5]·DMF}n(2),[Mn(L1)0.5(4,4’-azobpy)0.5DMF]n(3),[Cd(L2)(DMAc)(H2O)]n(4)和{[Cu(L2)(4,4’-azobpy)]·3H2O}n(5)。单晶X-射线结果显示1和3为三重穿插的三维结构,2为非互穿的三维结构,而4和5分别是一维和二维结构。考虑到CPs在聚合物基质中的分散能力,我们通过一个便利的途径大规模地合成了相应晶粒尺寸3 μm的CPs微晶X-MC(X=1-5)。较小的晶粒尺寸有利于光子的穿透并降低光散射。值得注意的是,4-MC和5-MC在光照前后的固体紫外可见光谱以及CO2吸附等温线表明偶氮苯单元发生了 trans→cis的结构转变,这归因于偶氮苯的其中一侧不受配位骨架限制。最后,我们将X-MC(X=1-5)掺杂到聚乙烯醇(PVA)中制备了具有优良光学性能的配位聚合物薄膜X-MC/PVA(X=1-5)以研究配位聚合物在固体状态下的NLO性能。(2)X-MC/PVA(X=1-5)的Z-扫描结果显示它们均具有脉冲能量依赖的NLO吸收光开关行为。在低脉冲能量下呈现饱和吸收而在高脉冲能量下呈现反饱和吸收,这种现象归因于低脉冲能量无法使配位聚合物薄膜发生激发态吸收。X-MC/PVA(X=1-5)的NLO折射性能展现出自散焦行为。通过对比X-MC/PVA(X=1-3)的非线性性能,可以得知较小的中心金属离子半径以及非互穿的三维结构有利于分子内电荷转移,进而导致更优良的三阶NLO性能。(3)4-MC/PVA和5-MC/PVA还具有光刺激能量依赖的可调NLO行为。在光刺激输入能量之后,Z-扫描结果显示4-MC/PVA的三阶NLO性能减弱,而5-MC/PVA的三阶NLO性能增强。4-MC/PVA和5-MC/PVA非线性性能的改变主要归因于偶氮苯单元在光刺激输入能量之后发生了 trans→cis的结构转变。通过DFT计算结果可知,X-MC/PVA的三阶NLO响应源于偶氮苯基团以及中心金属和有机配体之间的配位相互作用。并且在光刺激输入能量之后不同的电子密度使得4-MC/PVA和5-MC/PVA具有可调的NLO行为。

关键词：三阶非线性光学配位聚合物薄膜偶氮苯

Sb2S3、Cs2SnI6/石墨烯复合材料的制备与三阶非线性光学性质研究

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Sb2S3、Cs2SnI6/石墨烯复合材料的制备与三阶非线性光学性质研究

作者：李刘爽河南大学

学位级别：硕士

随着非线性光学这一分支的发展,具有丰富多彩的相关特性的非线性光学材料被运用到光电子、光开关等器件以及光通信中。同时,工业化生产导致对器件应用的需求提升。因此需要不断探寻新的具有优异性能的非线性光学材料,为优化以非线性光... 详细信息

随着非线性光学这一分支的发展,具有丰富多彩的相关特性的非线性光学材料被运用到光电子、光开关等器件以及光通信中。同时,工业化生产导致对器件应用的需求提升。因此需要不断探寻新的具有优异性能的非线性光学材料,为优化以非线性光学材料为基础的器件提供参考。目前关于研究的非线性光学材料主要包括石墨烯、过渡金属硫化物、金属有机框架材料、钙钛矿材料等。其中石墨烯,过渡金属硫化物已经被广泛研究并具有多领域应用。此外,卤化物钙钛矿因其结构多样性而备受关注,多应用在上转换激光器、超快激光调制等方面,被认为是有巨大潜力的非线性光学材料。本文基于石墨烯,金属硫化物和卤化物钙钛矿表现出的优异非线性光学性质,提出石墨烯分别与SbS、CsSnI复合的方法,构建不同复合比例的石墨烯复合结构,实现三阶非线性光学性质调制并分析变化机制。本文具体的研究内容和成果如下:第一,制备SbS及其不同复合比例SbS/RGO复合材料并研究其三阶非线性光学性质。通过溶剂热法成功制备了SbS并利用氧化石墨烯提供的含氧缺陷位点使SbS在石墨烯上原位生长。不同复合比例的球状SbS/RGO的形貌和结构分析表明SbS纳米晶为无定形非晶态且成功与石墨烯复合。Z-扫描测试(λ=532 nm,hv=2.33e V)结果表明纯SbS呈现双光子吸收性质,石墨烯的加入使SbS/RGO表现为非线性饱和吸收性质,明显的非线性吸收响应的变化归因于带隙的减小以及电荷转移。所有样品的非线性折射都表现出自聚焦特性。复合物的非线性极化率随GO质量的增加先增后减,最大值为8.63×10-12 esu,是SbS的1.8倍,成功实现三阶非线性光学性质的调控。第二,主要研究不同形貌的CsSnI纳米晶的制备及其三阶非线性光学性质。本文通过制备纳米晶常用的热注入法,改变反应时间,成功制备出不同形貌的CsSnI纳米晶。SEM、TEM以及XRD测试表征了样品的不同形貌(量子点、纳米块、纳米片)并且证明纳米晶的环境稳定性。通过Z-扫描技术(λ=1064 nm,hv=1.165 e V)在高激发能量下对所有样品进行测试。测试结果显示,所有样品都表现出强双光子吸收(TPA)和自聚焦的非线性光学特性,非线性极化率的变化主要受非线性吸收的影响,其中最大非线性吸收系数(1.53×10 m/W)出现在纳米块,量子点(1.25×10 m/W)具有仅次于纳米块的非线性吸收系数。各样品开孔Z-扫描结果显示,随激发能量的增加,CsSnI表现出从饱和吸收逐渐变换为双光子吸收,这可归因于样品因缺陷态而导致的亚带隙结构的存在。CsSnI的环境稳定性及其优异且可调控的非线性光学特性显示其在光子器件中的应用潜力。第三,通过热注入法将CsSnI纳米块与石墨烯杂化,作为一种调控非线性光学性质的有效方法。研究结果表明复合物中纳米晶尺寸减小,且石墨烯的增加为CsSnI的生长提供更大的生长面积,使CsSnI的分布更均匀。石墨烯的加入对线性光学性质造成了影响,吸收峰红移,CsSnI/G带隙相比于纯CsSnI纳米晶逐渐减小。两者X射线光电子能谱的对比显示复合物结合能发生正向偏移,这是因为由CsSnI到G方向产生电荷转移过程。Z-扫描在532 nm下的测试结果显示CsSnI/G具有增强的非线性极化率,结合瞬态吸收光谱分析非线性光学性质增强的原因。复合物中光诱导载流子浓度增加,促进电荷转移速率,从而影响非线性光学过程。另外,复合物大的调制深度(10.3%)和低的饱和光强(0.265 GW/cm2)体现其更强的饱和吸收能力。Z-扫描(λ=1064nm)测试结果显示CsSnI/G复合材料表现出双光子吸收和自聚焦的非线性光学特性,随着加入氧化石墨烯质量的增加,非线性极化率先增后减。CsSnI与石墨烯质量比为6:1时,复合物的非线性极化率出现最大值7.03×10-11 esu,分别是G和CsSnI的8.5倍和2.5倍。复合材料增强的非线性光学效应可以归因于CsSnI纳米晶尺寸减小引起的激子振荡强度增加和组分之间的电荷分布变化。

关键词：三阶非线性光学 Sb2S3 Cs2SnI6 石墨烯复合材料

环金属铱（Ⅲ）配合物：合成、晶体结构及三阶非线性光学性能研究

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环金属铱（Ⅲ）配合物：合成、晶体结构及三阶非线性光学性能研究

作者：李璐江苏大学

学位级别：硕士

金属有机化合物也叫有机金属化合物,其主要特征是含有由金属原子与碳原子直接相连的金属碳键(M-C键)。在众多金属有机化合物中,环金属铱(Ⅲ)配合物因其优异的发光性能而备受关注,并在有机发光二极管(OLEDs)、发光电化学电池(LECs)、细... 详细信息

金属有机化合物也叫有机金属化合物,其主要特征是含有由金属原子与碳原子直接相连的金属碳键(M-C键)。在众多金属有机化合物中,环金属铱(Ⅲ)配合物因其优异的发光性能而备受关注,并在有机发光二极管(OLEDs)、发光电化学电池(LECs)、细胞成像、化学传感等多个领域具有潜在的应用价值。近年来,环金属铱(Ⅲ)配合物在非线性光学领域的应用研究也越来越受关注。研究表明,通过对环金属铱(Ⅲ)配合物的螯合配体(C^N)和辅助配体(N^N)进行设计合成,能够实现对环金属铱(Ⅲ)配合物结构与光学性能的调节,从而探究环金属铱(Ⅲ)配合物结构和性能之间的关系。本文通过对环金属铱(Ⅲ)配合物辅助配体(N^N)进行结构设计与官能团修饰,合成了一系列具有非中心对称结构的环金属铱(Ⅲ)配合物,研究了它们的三阶非线性光学性能,并进一步探讨了其结构与性能的关系。主要工作如下:首先合成铱二聚体:[Ir(ppz)(μ-Cl)],然后以铱二聚体[Ir(ppz)(μ-Cl)]作为螯合前驱体,通过引入不同结构类型的辅助配体(N^N),共合成了7种新颖的环金属铱(Ⅲ)配合物。随后,再利用溶剂扩散和水热反应等方法培养出这些环金属铱(Ⅲ)配合物的晶体材料,并对其进行结构表征和性能测试。按辅助配体(N^N)的类型主要分为以下三类:(1)亚氨基喹啉类辅助配体,以苯胺、4-硝基苯胺和喹啉-2-甲醛为原料经缩合反应制成。铱二聚体[Ir(ppz)(μ-Cl)]与合成的两种亚氨基喹啉类辅助配体(N^N)反应生成两种单核阳离子型环金属铱(Ⅲ)配合物C1?C2,以PF为平衡阴离子,其结构式为:[Ir(ppz)(phqm)][(PF)](C1)[Ir(ppz)](phqm-NO)][(PF)](C2)(2)席夫碱类辅助配体,以吡啶甲醛为主要原料合成了三种不同结构的席夫碱类辅助配体。该类辅助配体主要特征是由苯环或者萘连接两个相同的N^N基团形成共轭性较强的结构。铱二聚体[Ir(ppz)(μ-Cl)]与席夫碱类辅助配体反应生成三种双核阳离子型环金属铱(Ⅲ)配合物C3?C5,以PF为平衡阴离子,其结构式为:[Ir(ppz)(Phen BQu Me)][(PF)](C3)[Ir(ppz)(Naph BPy Me)][(PF)](C4)[Ir(ppz)(Phen BPy Me)][(PF)](C5)(3)联吡啶类辅助配体,通过改变联吡啶类辅助配体上的取代基类型,以期影响最高占据轨道(HOMO)和最低未占据轨道(LUMO)之间的能量差,从而调节其非线性光学性能。所合成的两种环金属铱(Ⅲ)配合物C6?C7结构式为:[Ir(ppz)(Bi Phen Dica)](C6)[Ir(ppz)(Bi Qu Lin)][(PF)](C7)

关键词：环金属铱(Ⅲ)配合物铱二聚体辅助配体晶体结构三阶非线性光学

基于方酸和2,2’联吡啶配体系列一维聚合物的合成、结构、三阶非线性光学及荧光性质（英文）

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华中师范大学学报（自然科学版） 2018年第2期52卷 224-230页

作者：郝睿肖思蒋永强周建良颜军中南大学化学化工学院长沙410083 中南大学物理与电子学院长沙410083

使用方酸(H_2C_4O_4)和2,2’-联吡啶(C_(10)H_8N_2)为配体合成了3种中性一维配位聚合物[M(C_4O_4)(C_(10)H_8N_2)(H_2O)_2]·2H_2O(M=Zn_(2+)Cd_(2+) or Cu_(2+)).所有的配位聚合物通过元素分析、红外光谱、X射线单晶衍射、热重分析和紫外-可见光谱等测试进行了表征.在这些配位聚合物中,金属中心离子和参与配位的两个吡啶环氮原子、两个方酸氧原子和两个配位水氧原子共同构成了六配位的伪八面体结构.其中拥有d10电子结构的金属离子的配位聚合物在荧光发射光谱中的374.5nm和464.5nm处有很强的荧光强度.同时通过Z扫描技术研究了铜离子配位聚合物的三阶非线性光学性质.

关键词：一维链配位聚合物三阶非线性光学晶体结构荧光

Cu_2ZnSnS_4纳米晶的制备及其三阶非线性光学性能的研究

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化学学报 2012年第7期70卷 903-910页

作者：王芸梁晓娟蔡倩冯丽邵明国钟家松向卫东温州大学化学与材料工程学院温州325035 同济大学材料科学与工程学院上海201804

以乙酰丙酮铜、醋酸锌、二氯亚锡、油胺和硫粉为前驱体,采用one-pot法合成出了单分散的Cu2ZnSnS4(CZTS)纳米晶.所得样品采用X射线粉末衍射仪(XRD),能量色散谱仪(EDS),透射电子显微镜(TEM),高分辨透射电子显微镜(HRTEM),光电子能谱仪(XP... 详细信息

以乙酰丙酮铜、醋酸锌、二氯亚锡、油胺和硫粉为前驱体,采用one-pot法合成出了单分散的Cu2ZnSnS4(CZTS)纳米晶.所得样品采用X射线粉末衍射仪(XRD),能量色散谱仪(EDS),透射电子显微镜(TEM),高分辨透射电子显微镜(HRTEM),光电子能谱仪(XPS),紫外-可见光谱仪(UV-vis)和Z-扫描(Z-scan)技术对其结构组成、形貌、性能等进行了表征.结果表明:所获得的产物为四方相结构的六边形CZTS纳米颗粒,直径约为10 nm.计算出尺寸大小为10 nm,13 nm的纳米晶的三阶非线性光学折射率γ(-1.08×10-15,-9.08×10-17 m2·W-1),三阶非线性光学吸收系数β(6.5×10-9,3.69×10-11 m·W-1)以及三阶非线性光学极化率χ(3)(1.49×10-9,4.35×10-10 esu).并探讨了CZTS纳米晶可能的形成机理,及引起三阶光学非线性发生变化的原因。

关键词：铜锌锡硫纳米晶三阶非线性光学

CH3NH3PbBr3及其与石墨烯复合材料的制备和三阶非线性光学性质研究

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CH3NH3PbBr3及其与石墨烯复合材料的制备和三阶非线性光学性质研究

作者：曹逢霖河南大学

学位级别：硕士

非线性光学是研究强光和物质相互作用的一门学科,三阶非线性光学是非线性光学的一个重要分支。新型非线性光学材料的制备与性能研究是开发全光开关、激光锁模、光束整形、光波导等光子器件的重要基础。因此,制备和研究具有更高三阶非线... 详细信息

非线性光学是研究强光和物质相互作用的一门学科,三阶非线性光学是非线性光学的一个重要分支。新型非线性光学材料的制备与性能研究是开发全光开关、激光锁模、光束整形、光波导等光子器件的重要基础。因此,制备和研究具有更高三阶非线性光学性质的材料成为非线性光学的重要研究方向。近年来,卤化铅钙钛矿展现出优异的性能,例如,带隙高可调性、长载流子扩散长度、高光致发光量子产率(PLQY)、发射光谱覆盖全可见光等。除此之外卤化物钙钛矿还具有出色的非线性光学性质,在上转换激光器、超快激光调制器等非线性光学器件中展现出了优良性能,被认为是很有前途的非线性光学材料。本文基于CHNHPb Br(MAPbBr)和石墨烯明确表现出的优异非线性光学性质,提出了一种制备MAPbBr和石墨烯复合材料的方法,对不同形貌的MAPbBr以及不同复合比例的MAPbBr/石墨烯复合物的三阶非线性吸收、非线性折射、以及它们的非线性光学内在机理进行了研究。本文研究的主要内容和结果如下:第一,MAPbBr纳米颗粒的制备及三阶非线性光学性质研究。本文通过改变配体的添加量,使用改进相移法合成了不同形貌的MAPbBr纳米颗粒。基础表征测试结果表明合成的MAPbBr均属于正交晶系,形貌表现为量子点、纳米线、纳米片和纳米块,不同形貌的MAPbBr均具有较高的荧光量子产率和较长的荧光寿命。采用Z-扫描技术测试了样品的三阶非线性光学性质,发现形貌的改变会影响MAPbBr的非线性光学性质,展现出对样品非线性光学性质的调控作用。MAPbBr的所有样品均呈现饱和吸收和自聚焦的非线性特性。其中纳米块的三阶非线性极化率最高达到2.96×10 esu,是三阶非线性极化率最小的纳米线的2.1倍。量子点的三阶非线性极化率仅次于纳米块和纳米片。形貌不同的MAPbBr三阶非线性极化率变化主要与三阶非线性吸收性质有关。纳米块的三阶非线性吸收系数为-6.75×10 esu,远高于其他形貌的样品。形貌不同的MAPbBr展现出的三阶非线性可调性在激光锁模等光学器件中有潜在应用价值。第二,采用改进相移法制备不同复合比例的MAPbBr大尺寸纳米颗粒/石墨烯复合物,并研究石墨烯对MAPbBr三阶非线性光学性质的影响。基础测试结果表明:对于大尺寸纳米颗粒MAPbBr与石墨烯复合物,随着复合石墨烯的增多,复合物表面MAPbBr的尺寸越小。当MAPbBr和石墨烯质量比为1:1时,观察到褶皱状的石墨烯片上MAPbBr分散均匀、尺寸约为39 nm。随着石墨烯含量的增加,复合物的荧光寿命增长,发生了荧光淬灭,且拉曼光谱显示复合物表面缺陷发生了变化。表明复合物中石墨烯和MAPbBr之间发生了电荷转移。复合物的三阶非线性光学性质呈现饱和吸收和自聚焦的性质。随着复合材料中石墨烯含量的增多,三阶非线性极化率呈现先增大后减小的趋势,其变化趋势主要与非线性吸收相关。当MAPbBr与石墨烯比例为3:1时,三阶非线性极化率最大为2.13×10 esu,是MAPbBr单体三阶非线性极化率的2倍。第三,采用改进相移法制备不同复合比例的MAPbBr量子点和石墨烯复合物,并对其三阶非线性光学性质展开研究。合成复合物表面的MAPbBr尺寸均接近玻尔半径,表现出量子限域效应。MAPbBr与复合石墨烯的质量比为5:1、5:3、1:1时带隙分别为2.71 e V、2.54 e V、2.43 e V,均大于MAPbBr量子点的带隙(2.42 e V)。复合物中MAPbBr和石墨烯的电荷转移还导致复合后的荧光淬灭,荧光寿命减小。利用Z-扫描技术测试样品的三阶非线性。复合后样品表现出饱和吸收和自聚焦的三阶非线性光学性质。当MAPbBr与石墨烯质量比为5:3时,复合材料的三阶非线性极化率最大为7.09×10esu,是MAPbBr量子点的3.2倍,其三阶非线性吸收系数为-1.628×10 esu,比MAPbBr量子点高一个数量级。通过分析MAPbBr量子点和石墨烯复合材料超快动力学过程来研究其电荷转移机制,发现石墨烯的加入使MAPbBr禁带内态密度变高,加快了电荷转移,增强了激子-光子耦合,因此复合材料的三阶非线性吸收增强。通过对样品的Z-扫描与时间分辨飞秒瞬态吸收测试结果发现MAPbBr与石墨烯复合对其三阶非线性光学性质存在调控和增强作用,为MAPbBr与石墨烯复合材料的进一步研究和应用提供了实验思路和理论基础。

关键词： MAPbBr3 石墨烯纳米复合材料三阶非线性光学