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硒化镍基异质结及其三元NiSxSe1-x光催化剂的制备与性能研究

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硒化镍基异质结及其三元NiSxSe1-x光催化剂的制备与性能研究

作者：林嘉岑杭州电子科技大学

学位级别：硕士

基于半导体光催化技术可以缓解当前社会的能源短缺问题以及抗生素滥用问题,对半导体光催化技术展开了深入的研究。本次研究将从半导体催化产氢机理和半导体光催化降解机理为起点,以过渡金属硫族化合物、复合二相异质结结构和三元催化剂... 详细信息

基于半导体光催化技术可以缓解当前社会的能源短缺问题以及抗生素滥用问题,对半导体光催化技术展开了深入的研究。本次研究将从半导体催化产氢机理和半导体光催化降解机理为起点,以过渡金属硫族化合物、复合二相异质结结构和三元催化剂为跳板,提出三种以NiSe为基底的导体光催化技术体系。本文的主要研究内容如下:（1）通过水热法,在NiSe纳米网状结构中重构Zn Se纳米颗粒,构建了不同Ni∶Zn复合比例的NiSe/Zn Se I型异质结光催化剂。在电催化剂析氢测试中,NZS2样品具有最低过压209 m V(NiSe为247 m V),在电催化剂析氧测试中,NZS3样品显示最低过电压318 m V(NiSe无法达到10 m A/cm的电流密度)。NiSe/Zn Se异质结光催化剂的电催化性能得到提升,但是光催化降解性能提升不佳,这可以归因于NiSe与Zn Se组合形成的I型异质结结构,使Zn Se在NiSe中成功重构。缺点是大量光生电子和光生空穴会发生聚集,会使光催化活性及效率低迷。（2）基于水热法,让NiSe与Mo SSe耦合构建了不同Ni∶Mo复合比例的NiSe/Mo SSe II型异质结光催化剂。其中,NSMS3样品的光电流密度（30.4m A/cm）和它降解盐酸四环素的反应速率常数(0.0081 min)分别是NiSe样品的10.48倍和2.81倍。并且,NiSe/Mo SSe在电化学、电催化剂析氢、析氧领域也有所提升。NiSe/Mo SSe异质结光催化剂的优异性能,归因于它的II型异质结结构,最大限度地提升载流子分离和传输效率。（3）基于调控硫与硒的比例,通过水热法制备了带隙可调的Ni SSe纳米颗粒。三元催化剂NSS1样品对盐酸四环素的降解反应速率常数均高于二元催化剂NiSe和NiS,分别为1.9倍和16.2倍。并且,Ni SSe样品在电化学、电催化剂析氢、析氧领域也有所提升。Ni SSe的性能提升,归因于三元催化剂在加入第三种元素后,改变了晶格压力,改变了催化剂本身的局域电子态分布,形成了内部电场,最终改变了其载流子分离效率、活性位点以及催化活性。

关键词： Ni0.85Se 异质结结构三元催化剂光催化光电化学电催化

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基于钯表面涂覆的三元催化剂性能强化分析

汽车与新动力 2024年第1期7卷 25-28页

作者：胡怡帆楼狄明赵克秦同济大学汽车学院上海201804 南昌同岩新材科技有限公司江西南昌330200

在三元催化剂中,通过引入贵金属钯(Pd)表面覆盖保护剂的方法,以硝酸氧锆作为保护剂,抑制贵金属Pd在高温条件下的团聚裂化,以此提高三元催化剂的抗裂化性能。试验结果表明:相较于传统催化剂,CO、碳氢化合物(HC)、氮氧化物(NOx)的催化剂... 详细信息

在三元催化剂中,通过引入贵金属钯(Pd)表面覆盖保护剂的方法,以硝酸氧锆作为保护剂,抑制贵金属Pd在高温条件下的团聚裂化,以此提高三元催化剂的抗裂化性能。试验结果表明:相较于传统催化剂,CO、碳氢化合物(HC)、氮氧化物(NOx)的催化剂起燃温度(T50)分别降低了15.9 K、11.5 K、9.9 K;CO、HC、NOx排放量分别降低了5.3%、4.9%、9%。

关键词：三元催化剂钯表面覆盖保护剂

ZnO-CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)三元复合催化剂的制备及其对活性红195的光催化降解性能

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化工环保 2023年第2期43卷 234-240页

作者：沈拥军范凯霞陈银房帅康徐浩王煊轩常州工学院化工与材料学院江苏常州213032 南通大学化学化工学院江苏南通226019

采用热聚合法和水热法制备了ZnO-CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)三元复合催化剂,并以活性红195为目标污染物进行了光催化降解实验。表征结果显示,CeO_(2)和ZnO被成功负载到g-C_(3)N_(4)表面。实验结果表明:当Ce(NO_(3))_(3)·6H_(2)O投加量为0.1... 详细信息

采用热聚合法和水热法制备了ZnO-CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)三元复合催化剂,并以活性红195为目标污染物进行了光催化降解实验。表征结果显示,CeO_(2)和ZnO被成功负载到g-C_(3)N_(4)表面。实验结果表明:当Ce(NO_(3))_(3)·6H_(2)O投加量为0.11 g时制备的催化剂光催化性能最佳,紫外光下反应60 min活性红195的去除率可达91.7%,优于CeO_(2)/g-C_(3)N_(4);酸性条件有利于活性红195的降解,最佳溶液pH为3.0。ZnO-CeO_(2)/g-C_(3)N_(4)三元复合材料中任意两种组分之间带隙错开,形成了Ⅱ型异质结构,增强了光生电子-空穴的分离效率,可诱导更多的活性物质参与光降解过程。

关键词： ZnO-CeO_(2)/g-C_(3)N_(4) 三元催化剂光催化活性红195 水热法

ZnO-CeO/g-CN三元复合催化剂的制备及其对活性红195的光催化降解性能

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化工环保 2023年

作者：沈拥军范凯霞陈银房帅康徐浩王煊轩南通大学化学化工学院常州工学院化工与材料学院

采用常见的热聚合法和水热法制备了ZnO-CeO2/g-C3N4三元复合催化剂，通过XRD、SEM和FTIR技术对催化剂进行了表征，并以活性红195为目标污染物进行了光催化降解实验，提出了可能的降解机理。表征结果显示，CeO2和ZnO被成功负载到g-C3N4... 详细信息

采用常见的热聚合法和水热法制备了ZnO-CeO2/g-C3N4三元复合催化剂，通过XRD、SEM和FTIR技术对催化剂进行了表征，并以活性红195为目标污染物进行了光催化降解实验，提出了可能的降解机理。表征结果显示，CeO2和ZnO被成功负载到g-C3N4表面。实验结果表明：当Ce(NO3)3·6H2O投加量为0.11 g时制备的三元催化剂的光催化性能最佳，在紫外光下反应60 min后活性红195的去除率可达91.7%，优于CeO2/g-C3N4；酸性条件有利于活性红195的降解，最佳溶液pH为3.0。ZnO-CeO2/g-C3N4三元复合材料中任意两种组分之间带隙错开，形成了Ⅱ型异质结构，增强了光生电子-空穴的分离效率，可诱导更多的活性物质参与光降解过程。

关键词： ZnO-CeO /g-C N 三元催化剂光催化活性红195 水热法

Mn/Mg/Ce型三元臭氧催化剂的制备及降解印染废水的研究

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Mn/Mg/Ce型三元臭氧催化剂的制备及降解印染废水的研究

作者：张帅山东建筑大学

学位级别：硕士

印染废水往往具有高毒性、高色度、有机污染物多、难降解等特点。高色度影响水中光的传输,水中的溶解氧被有机污染物消耗,造成水体破坏,影响水生生物的生存环境。印染废水处理难度大,常规的物理化学处理难以取得较好的处理效果。高级氧... 详细信息

印染废水往往具有高毒性、高色度、有机污染物多、难降解等特点。高色度影响水中光的传输,水中的溶解氧被有机污染物消耗,造成水体破坏,影响水生生物的生存环境。印染废水处理难度大,常规的物理化学处理难以取得较好的处理效果。高级氧化工艺,特别是非均相臭氧催化氧化工艺在去除难降解有机物方面的优异性能,使其在过去的几十年里引起了人们极大的兴趣。非均相臭氧催化氧化是在各种有机和无机化合物的水溶液中,通过臭氧分子的直接反应或臭氧在水中分解产生的羟基自由基参与的自由基型反应,大大提高了污染物的去除率。臭氧催化氧化因其高效和低负面影响而被广泛研究。由于臭氧本身理化性质的限制,开发新型臭氧催化剂,利用臭氧催化氧化技术去除有机污染物成为当前研究的热点。针对目前臭氧催化剂及臭氧催化氧化技术应用中出现的问题,结合印染废水处理的实际需要,我们研究开发了不同组成和结构的新型负载型的臭氧催化剂,利用浸渍法制备了四种不同载体的Mn/Mg/Ce型三元催化剂,分别应用于甲基橙废水和实际的染料废水-红粉废水的降解研究。在本研究中,凹凸棒土(Attapulgite soil)、硅胶(Silica gel)、分子筛(Molecular sieve)、氧化铝(Alumina)分别简称为ATP、SG、MS和AlO,各自对应催化剂简称为Mn/Mg/Ce@ATP、Mn/Mg/Ce@SG、Mn/Mg/Ce@MS、Mn/Mg/Ce@AlO。具体工作如下:(1)通过浸渍法制备了这四种不同载体的Mn/Mg/Ce型三元催化剂(Mn/Mg/Ce@ATP、Mn/Mg/Ce@SG、Mn/Mg/Ce@MS、Mn/Mg/Ce@AlO),利用X射线衍射(XRD)、BET、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)等表征技术对催化剂的降解性能差异在微观形貌特征上进行了分析,其中Mn/Mg/Ce@ATP比表面积最大,达到1836.143 m/g,其余三种催化剂在浸渍焙烧之后比表面积都有所下降,这可能是因为焙烧的高温使催化剂表面微孔坍塌或负载的金属氧化物堵塞了表面微孔。(2)考察了催化剂在不同反应条件下对甲基橙废水的降解能力,通过改变反应的p H、催化剂投加量,浸渍液组分及载体材料,筛选出最佳试验条件:催化剂为Mn/Mg/Ce@ATP,臭氧投加量为36 ppm,p H=11,催化剂投加量为5 g/L。在最佳试验条件下,反应时间为120 min时,甲基橙去除率达96%。(3)考察了四种催化剂对染料产品-红粉废水COD(1556 mg/L)的降解性能,在p H=11,催化剂投加量为5 g/L,反应时间为120 min时,Mn/Mg/Ce@ATP、Mn/Mg/Ce@SG、Mn/Mg/Ce@MS、Mn/Mg/Ce@AlO对红粉废水COD的降解率分别为48.7%、32.5%、39.6%和37.1%,Mn/Mg/Ce@ATP在不考虑吸附因素下,对甲基橙废水和红粉废水的处理效果最好。试验证明,本研究制备的催化剂不仅对甲基橙类单一染料有极强的降解作用,对于成分复杂的红粉废水也具有良好的降解效果。(4)通过对四种载体催化剂反应活化能的计算及自由基淬灭试验,研究了臭氧催化氧化机理及污染物降解路径,得到结论:在臭氧催化氧化体系中,羟基自由基对污染物的降解起主导作用。

关键词：臭氧催化三元催化剂染料废水降解机理

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三元催化剂催化机理分析

长安大学学报（自然科学版） 2002年第2期22卷 80-82页

作者：程继夏边耀璋长安大学环境工程学院陕西西安710061 长安大学汽车学院陕西西安710064

通过对尾气中的主要成分 CO、NOx 及碳氢化合物转化为无害物 N2 、CO2 、H2 O的反应过程 ,分析了三元催化剂的作用与机理 ,提出了三元催化剂所应具有的性能和三元催化器处理尾气的反应次序与诱导方向 ,并得出了三元催化剂的选择条件。

关键词：三元催化剂尾气催化机理汽车污染排放控制

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三元催化剂机理与实际应用的研究

环境保护 2000年第2期28卷 16-17页

作者：刘恩栋周中平清华大学环境工程系北京100084

本文在对汽车尾气三元催化剂机理进行研究的基础上 ,探讨了我国目前在三元催化剂应用和研究中存在的问题。考虑到我国汽车工业和城市汽车污染的现状 ,借鉴国外机动车污染控制的经验 ,提出了我国汽车排气净化研究的建议和污染控制的发展... 详细信息

本文在对汽车尾气三元催化剂机理进行研究的基础上 ,探讨了我国目前在三元催化剂应用和研究中存在的问题。考虑到我国汽车工业和城市汽车污染的现状 ,借鉴国外机动车污染控制的经验 ,提出了我国汽车排气净化研究的建议和污染控制的发展方向。

关键词：三元催化剂机动车催化净化尾气汽车催化剂

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废汽车三元催化剂湿法回收铂族金属研究

再生资源与循环经济 2023年第10期16卷 26-31页

作者：张朝宏张立李国栋张晋彭兴华尤大海湖北冶金地质研究所(中南冶金地质研究所) 湖北宜昌443000 湖北省矿物材料及应用工程技术研究中心湖北宜昌443000 宜昌市矿产资源综合利用重点实验室湖北宜昌443000

废汽车三元催化剂铂族金属含量较高,随着报废汽车爆发式增长,成为铂族金属开发的重要二次资源。湿法回收铂族金属,具有能耗低、规模灵活的特点,适宜地域内废汽车三元催化剂的消纳。开展预处理-氧化酸浸湿法富集铂族金属工艺研究,较为系... 详细信息

废汽车三元催化剂铂族金属含量较高,随着报废汽车爆发式增长,成为铂族金属开发的重要二次资源。湿法回收铂族金属,具有能耗低、规模灵活的特点,适宜地域内废汽车三元催化剂的消纳。开展预处理-氧化酸浸湿法富集铂族金属工艺研究,较为系统研究预处理方法、氧化酸浸试验条件对铂族金属浸出率影响。试验结果表明,湿法氧化酸浸能有效回收铂族金属,原料细度、盐酸浓度、浸出温度、浸出时间对浸出率影响较大,运用水合肼还原预处理可大幅提高铂族金属浸出率。

关键词：三元催化剂铂族金属湿法浸出

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三元催化剂原料碱式碳酸锆的制备

三元催化剂原料碱式碳酸锆的制备

作者：邱才华中南大学

学位级别：硕士

摘要：碱式碳酸锆（ZrOCO3·nH2O）是一种重要的锆化合物,用于制造其他锆化合物,可以作防水剂、止汗剂和涂料干燥剂等。也是汽车尾气三元催化净化器载体材料CeO2-ZrO2复合氧化物的主要原料之一,氯、硫酸根等杂质是影响三元催化剂（TWC... 详细信息

摘要：碱式碳酸锆（ZrOCO3·nH2O）是一种重要的锆化合物,用于制造其他锆化合物,可以作防水剂、止汗剂和涂料干燥剂等。也是汽车尾气三元催化净化器载体材料CeO2-ZrO2复合氧化物的主要原料之一,氯、硫酸根等杂质是影响三元催化剂（TWC）催化及寿命性能的重要指标,通常TWC行业对氯、硫酸根等杂质均要求小于0.01%。本文采用固相球磨法合成碱式碳酸锆,通过控制球磨时间、速度等以确保固相反应完全,以克服传统固相法方法反应不完全等不足,同时也避免二步法硫酸根、氯难以去除等不足。本课题就是以氧氯化锆和无水碳酸钠为原料研究了前驱体的形貌特征与球磨反应时间的关系,对产物碱式碳酸锆IR、TG/DTG、XRD进行了表征。对本方法的球磨时间对碱式碳酸锆中锆铪合量的影响、球磨时间对产物粒度的影响、球磨转动速度与产物平均粒度的影响及前驱物调整pH值和调酸稳定时间与产物中各杂质的影响进行了较为深入的研究分析和探讨。同时,也对滴加酸度对产物中杂质影响进行研究。经研究表明,按理论化学计量原料氧氯化锆与碳酸钠的摩尔比是1：2、球料比8：1、填充率80%、球磨时时间2h、60℃干燥3h待球磨降温到室温后,水料比是1：3,加1%盐酸,使体系pH值保持稳定,按水料为1：3的比例加入水洗涤3次后离心分离15分钟等条件下,固相研磨法制汽车尾气三元催化剂用碱式碳酸锆的最优工艺参数为：球磨转速150r/min,球磨时间为2h,对前驱物加入1%盐酸的最终pH为3.9-4.1,调酸稳定时间20-40分。按本法10kg级放大实验,从得到质量与成本等方面数据看,质量与行业标准和三元催化剂（TWC）原料规格及其他工艺技术指标分析对比,该工艺制备碱式碳酸锆粒度大小分布均匀、产品活性好、杂质含量低,特别是硫酸根、氯杂质含量分别小于0.005%、0.01%.此方法简便、易操作,与二步法相比,回收率高出2-6个百分点,物料消耗降低7%,废水排放量降低50%,所以本方法是一种低成本、绿色化学制备碱式碳酸锆工艺。

关键词：碱式碳酸锆三元催化剂制备固相反应碳酸锆钠