检索结果-南通市图书馆

作者：陈步天天津工业大学

学位级别：硕士

全固态锂电池具有能量密度高,运行温度范围宽,结构紧凑、规模可调、设计弹性大和安全性高等优点,是最有希望应用于电动汽车的储能系统之一。石榴石型固体电解质Li7La3Zr2012(LLZO)由于具有较高的锂离子电导率(10-4～10-(Scm-1),宽电化... 详细信息

全固态锂电池具有能量密度高,运行温度范围宽,结构紧凑、规模可调、设计弹性大和安全性高等优点,是最有希望应用于电动汽车的储能系统之一。石榴石型固体电解质Li7La3Zr2012(LLZO)由于具有较高的锂离子电导率(10-4～10-(Scm-1),宽电化学窗口(约为6V)和对锂金属负极相对稳定性高等优点,非常有希望在电动汽车等领域得到重要运用。本论文通过高温固相法制备LLZO固体电解质材料,探究了烧结时间和温度对合成LLZO固体电解质材料的影响。结果表明,在烧结温度为1220°C烧结36小时的条件下,所制备的LLZO固体电解质材料具有很高的致密性和较高的离子电导率(约为1.54×10-4 Scnf1),通过XRD表征其结构为立方纯相的石榴石结构。进一步探究了 Al3+和Nb5+掺杂对LLZO固体电解质的影响。结果表明,在1150°C烧结18小时的条件下,可以得到致密的Al掺杂LLZO固体电解质材料,其在室温下的电导率为1.84×10-5 S cm-1,所制备的Al掺杂***主相为立方石榴石相,同时还存在Li2ZrO3和La2Zr207的杂质相。采用1180℃烧结12小时并未得到立方相的Nb掺杂LLZO,其电导率为1.31x10-5S cm-1。在1220℃下烧结36小时得到了致密的Gd掺杂LLZO固体电解质材料,且掺杂量为20%时,Li7.2La3Zr1.8Gd0.2O12(LLZG20)的电导率达到最大值,为 2.3×10-4 S cm-1。将LLZG20组装成锂对称电池,进行循环伏安和交流阻抗测试结果表明,电池具有较高的锂脱嵌与沉积性能。Gd掺杂LLZO具有较高的锂离子电导率和化学稳定性,是一种非常有前途的全固态锂电池固体电解质材料。

关键词：石榴石锆酸镧锂高电导率固体电解质全固态电池

基于丝网印刷的石墨烯基导电浆料的制备及其应用

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基于丝网印刷的石墨烯基导电浆料的制备及其应用

作者：林敏燕上海交通大学

学位级别：硕士

石墨烯因其具备优异的电学和机械性能,可作为导电相应用于石墨烯基导电浆料的制备,然后,通过丝网印刷方法,制备柔性电子产品。但石墨烯片容易聚集,导致浆料分散性和稳定性不佳,严重影响了印刷图案的导电能力。为了解决这问题,本文以超... 详细信息

石墨烯因其具备优异的电学和机械性能,可作为导电相应用于石墨烯基导电浆料的制备,然后,通过丝网印刷方法,制备柔性电子产品。但石墨烯片容易聚集,导致浆料分散性和稳定性不佳,严重影响了印刷图案的导电能力。为了解决这问题,本文以超临界二氧化碳辅助剪切制备的石墨烯为导电填料,通过研究溶剂、增稠剂、分散剂等组分对有机载体性能的影响,制备了高石墨烯含量的能稳定分散的导电浆料,并采用丝网印刷的方法制备了高导电性石墨烯图案。本文首先研究了由松油醇、乙基纤维素和石墨烯组成的一元溶剂浆料体系,制备了以聚对苯二甲酸乙二醇酯为基底的导电膜层,考察了石墨烯含量对浆料性能及印刷膜层导电能力的影响。当有机载体组成为松油醇和5 wt%乙基纤维素时,浆料中最佳石墨烯含量为16.7wt%。制备的导电膜层厚度为38μm,电导率为5758 S/m。但该浆料存放11天后便出现了石墨烯聚集沉降现象。为了改善浆料的分散性,研究了添加助剂对浆料性能的影响,当体系中添加4 wt%司班85和5wt%的乙酸乙酯后,石墨烯含量为20 wt%时,显著提高了浆料稳定性,存放40天以上未见明显的沉降。但助剂的加入降低了膜层的导电性,当导电膜层厚度为50μm时,电导率只有1373 S/m。由于单一溶剂松油醇在膜层干燥过程中集中挥发,使膜层表面产生气孔从而影响导电性能。为了解决该问题,本文设计了三元溶剂石墨烯导电浆料,通过控制助剂的添加量,制备了具有高分散稳定性和高石墨烯含量的浆料,采用丝网印刷制备了高导电图案。通过考察挥发性和流变性能,制备了溶剂挥发具有层次性、流变性能良好的有机载体,其组成为:50 wt%松油醇-40 wt%DPM-10 wt%环己酮三元溶剂、5 wt%乙基纤维素、2 wt%司班85和2 wt%1,4-丁内酯。在该体系中,石墨烯最佳添加量为20 wt%,浆料能稳定存放两个月以上。经丝网印刷4次,然后分别通过70℃烘干1 h、350℃烧结30 min和20 MPa压膜1 min的处理后,所制备的石墨烯导电图案厚度约为10μm,其电导率达到9.6×10 S/m,是迄今为止文献报道石墨烯浆料通过丝网印刷制备的图案中电导率最高的。该图案柔韧性优异,经过1000次弯曲折叠后,电阻率增加不明显。此外,该图案具有优异的电加热性能和散热效果。因此,本文制备的石墨烯导电浆料可以通过丝网印刷的方法制备成导电图案应用于柔性电子器件、可穿戴设备等领域。

关键词：石墨烯导电浆料丝网印刷高电导率

石墨烯基复合导电浆料的制备及其电热性能的研究

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石墨烯基复合导电浆料的制备及其电热性能的研究

作者：王家宁上海交通大学

学位级别：硕士

石墨烯因其优异的电学和机械性能等特点在导电浆料领域的应用备受青睐。但是,目前生产的石墨烯浆料由于存在对基底的附着力弱以及制备过程中因使用有毒有害有机溶剂排放造成的污染问题限制了其实际应用。本文以超临界二氧化碳辅助剪切... 详细信息

石墨烯因其优异的电学和机械性能等特点在导电浆料领域的应用备受青睐。但是,目前生产的石墨烯浆料由于存在对基底的附着力弱以及制备过程中因使用有毒有害有机溶剂排放造成的污染问题限制了其实际应用。本文以超临界二氧化碳辅助剪切制备的石墨烯为导电填料,通过深入研究粘结剂、溶剂、添加助剂和石墨烯表面功能化等对导电浆料性能的影响,制备了具有高导电性和强附着力的水性石墨烯导电浆料,采用丝网印刷的方法研制了电热性能优异的石墨烯基电热膜。主要研究内容和结论如下。首先以浆料流动性和导电性为指标研制了由松油醇、聚氨酯、聚醚多元醇和石墨烯组成的浆料体系,并以聚对苯二甲酸乙二醇酯为基底,考察了球磨和三辊机后处理方法对丝网印刷的石墨烯基膜的导电能力的影响。在石墨烯和聚醚多元醇的含量分别为25%和0.8%以及石墨烯:聚氨酯=2:3的浆料组成下,使用三辊机混合处理2 h后,获得的石墨烯导电浆料的方阻由4000Ω/?降低到850Ω/?,所制备的电热膜层附着力达到4B等级,施加20 V电压时,膜层温度在大气环境下可达到54℃。为提高石墨烯浆料的导电性,通过添加金属银纳米线的方法制备了石墨烯/银纳米线复合浆料。首先研究了银纳米线的合成,考察了温度、诱导剂和PVP分子量对银纳米线形貌和结构的影响。在反应温度为170℃,诱导剂为氯化铵,Cl/Ag摩尔比为0.2267,保护剂PVP由两种分子量(58k和1300k)按照1:1重量比组成的混合物,PVP与硝酸银的重量比为3:2的条件下,获得了长径比达875的高长径比银纳米线;其次,考察了银纳米线含量对石墨烯基浆料性能的影响。在Ag NW:Graphene=1:10(w/w),Graphene:P(VP/VA)=1:3(w/w),以及以二丙二醇甲醚(DPM)为溶剂,在浆料浓度为71.4 mg/ml的组成下,采用丝网印刷制备的石墨烯基电热膜层厚度为30μm时,其方阻达到了0.88Ω/?,并且对PI基底附着力为4B等级。考察了电压对石墨烯基膜电热性能的影响,膜层温度随电压升高而升高,在电压为5V下,其发热温度达到了65℃。为了解决目前制备石墨烯浆料中使用有机溶剂存在的问题,本文研究了环保型水性石墨烯浆料的制备和性能。首先,在55 W射频功率和40 k Hz射频系统下,采用等离子体技术对石墨烯进行预处理,通过对等离子体处理后的石墨烯进行红外、拉曼、接触角和扫描电子显微镜(SEM)的测试,证明等离子体处理后的石墨烯上带有含氧亲水性官能团,获得了弱氧化的亲水性石墨烯。以丝网印刷的石墨烯基膜层为考察对象,研究了等离子体的处理时间、粘结剂聚乙烯吡咯烷酮并醋酸乙烯酯(P(VP/VA))含量和由二丙二醇甲醚、乙二醇和丙三醇组成的助溶剂体系对石墨烯基水性浆料导电性能和附着力的影响。在等离子体处理时间为15min,在二丙二醇甲醚(DPM):乙二醇:甘油=1:1:1(v/v/v)混合助溶剂体系,粘结剂P(VP/VA)与石墨烯的比例为1:10时,丝网印刷得到的石墨烯基膜层图案的导电率达到1.34×10S/m,膜层对聚氨酯(PI)基底上的附着力达到了4B等级。研究了电压、功率对所制备的石墨烯基膜层电热性能的影响,考察了膜层发热最高温度与电压的关系,在固定电压下,研究了膜层发热的动力学曲线,考察了电热膜的循环稳定性和柔韧性,在快速开关循环10次,180°反复折叠600次后发热温度仍然稳定。制备了电导率为2.36×10S/m的膜层图案,该膜层在电压为9 V时,通电1 min内就达到了60℃,表明其具有良好的发热性能。本文所研制的石墨烯基水性浆料在电热领域具有广阔的应用前景。

关键词：石墨烯水性导电浆料附着力高电导率

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樟脑磺酸掺杂制备可溶性聚苯胺

樟脑磺酸掺杂制备可溶性聚苯胺

作者：袁程程长春工业大学

学位级别：硕士

导电聚苯胺具有结构多样化,独特的掺杂机制,优异的物理化学性能和广泛的技术应用前景等特点,成为导电高聚物领域的研究热点。多年来大量的系统研究发现,导电聚苯胺的分子结构、物理化学性能强烈依赖于合成方法与合成条件。采用化学氧化... 详细信息

导电聚苯胺具有结构多样化,独特的掺杂机制,优异的物理化学性能和广泛的技术应用前景等特点,成为导电高聚物领域的研究热点。多年来大量的系统研究发现,导电聚苯胺的分子结构、物理化学性能强烈依赖于合成方法与合成条件。采用化学氧化聚合法,以苯胺(An)为单体,过硫酸铵(APS)为氧化剂,在酸性介质中合成聚苯胺(PANI)。本论文采用溶液聚合法,樟脑磺酸(CSA)作为掺杂剂,在间甲酚(m-c)与三氯甲烷(ch)的混合溶剂中对聚苯胺进行了掺杂研究,并考查了反应时间、反应温度、掺杂剂及用量和间甲酚(m-c)与三氯甲烷(ch)的混合溶剂比例对其导电性的影响。采用四探针法测量了掺杂态聚苯胺的电导率,并用红外光谱(FT-IR)、热失重(TGA)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等方法表征了樟脑磺酸掺杂前后聚苯胺的结构和形态。研究发现,溶液聚合法制备的樟脑磺酸掺杂聚苯胺具有良好的溶解性。掺杂能够使聚苯胺在保持较好溶解性的同时,提高其电导率。实验结果表明,在0-25℃范围内,反应温度对PANI-CSA薄膜的电导率影响不大,在6℃,掺杂时间24h、PANI/CSA (mol/mol)为1/50、m-c/ch(V/V)为20/80的条件下,电导率的最大值为400 S·cm-1。聚苯胺具有良好的环境稳定性和结晶性。通过调整樟脑磺酸掺杂量,膜的致密均匀性显著改善,电导率增加。樟脑磺酸掺杂的聚苯胺的热稳定性较好,热失重温度可达约280℃,有利于生产加工。

关键词：导电高分子聚苯胺掺杂高电导率自支撑膜

FeCoNi基高熵电极在固体氧化物燃料电池中的应用与性能研究

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FeCoNi基高熵电极在固体氧化物燃料电池中的应用与性能研究

作者：陈德志济南大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池（Solid oxide fuel cells,SOFCs）是一种将燃料中的化学能转化为电能的全固态能量转换器件,具有效率高、清洁无污染等优点。高熵材料由于具有稳定的晶体结构、可调控反应活性位点以及元素间强协同作用,因此在能量转... 详细信息

固体氧化物燃料电池（Solid oxide fuel cells,SOFCs）是一种将燃料中的化学能转化为电能的全固态能量转换器件,具有效率高、清洁无污染等优点。高熵材料由于具有稳定的晶体结构、可调控反应活性位点以及元素间强协同作用,因此在能量转化与储存领域已经得到了广泛的应用。然而,由于SOFCs高的操作温度和苛刻的制备条件,使得高熵材料在SOFCs中的应用鲜有报道。本论文的主要目的是设计和开发用于SOFCs电极的中/高熵材料,探究其作为SOFCs电极时的构效关系、电学行为以及催化机制,为中/高熵材料在SOFCs领域的应用奠定基础。本工作我们以Fe Co Ni三种金属元素作为构建中/高熵体系的基元,采用异质元素掺杂的策略构建熵驱动体系,对高熵合金和中/熵尖晶石的合成方法进行了一定的实验探索,开发了FeCoNiCuX（X=Al,Mo）高熵合金和（FeCoNiMn）O中熵尖晶石作为SOFCs电极材料,对其相结构、导电特性、电化学性能、催化机制、电极反应动力学进行初步探索研究。主要研究内容如下:1、通过高能球磨机械合金化法制备了具有面心立方（FCC）和体心立方（BCC）双相共存结构的Fe Co Ni Cu X（X=Al,Mo）等原子比高熵合金,机械混合得到了60wt%Fe Co Ni Cu X（X=Al,Mo）-40 wt%SmCeO（Fe Co Ni Cu X-SDC）金属陶瓷复合材料作为SOFCs阳极:（1）在氢气气氛下,800 ℃可达到与传统的镍基陶瓷阳极相媲美的电导率168 S cm（X=Al）和329 S cm（X=Mo）;（2）表现出优异的甲烷和二氧化碳重整能力;（3）以氢气作为燃料气时,在850 ℃时,LSGM电解质支撑的单电池最大输出功率密度分别为779 m W cm（X=Al）和577 m W cm（X=Mo）,并且长期运行时表现出良好的稳定性;（4）当甲烷作为燃料气时,850 ℃单电池最大输出功率密度分别为526 mW cm（X=Al）和473 m W cm（X=Mo）,并且在长期运行过程中表现出相较于Ni-SDC更优异的稳定性,说明了Fe Co Ni Cu X具有更优异的抗积碳能力。结果表明,Fe Co Ni Cu X高熵合金构建了一种具有不同价态的特殊的表面电子结构,为氢气和甲烷燃料气体的催化氧化提供了的协同效应。2、通过共沉淀法制备了（FeCoNiMn）O（FCNMO）中熵尖晶石氧化物作为可逆对称固体氧化物电池（RSSOCs）电极材料:（1）作为空气电极,FCNMO由于异价金属离子Fe、Co、Ni和Mn共存于尖晶石结构的A位和B位,形成了更多的小极化子对,可以有效保证电子和氧离子的传输能力,促进高温稳定的氧析出（OER）和氧还原（ORR）反应;（2）作为燃料电极,FCNMO在还原性气氛下采用原位自组装策略构建Fe Co Ni@Mn O金属氧化物异质结构能够有效地增加三相界面（TPB）,Fe Co Ni合金丰富的反应活性位点和Mn O良好的氧离子运输特性可协同催化氢气的氧化和水的电解;（3）在850 ℃时,单电池在燃料电池模式下的最大功率密度为593 m W cm;电解电池模式下,1.6 V时的电解电流密度为1.53 A cm。通过相结构表征、价态分析、电极反应动力学分析以及电化学性能测试,结合理论计算,系统的研究了具有四重效应的FCNMO作为RSSOCs多功能电极材料的本征优势,验证了FCNMO中熵尖晶石氧化物作为RSSOCs电极材料的应用潜力。3、FCNMO中熵尖晶石在还原性气氛下原位自组装构建FeCoNi@MnO金属氧化物异质结构表现出超高的电导率(在800 ℃时的电导率为2254.69 S cm),将其与SDC复合构建FCNMO-SDC复合阳极:（1）FCNMO-SDC在还原前后都表现出良好的化学相容性;（2）在850 ℃,以氢气为燃料气时,FCNMO为阳极的单电池最大功率密度为1054 m W cm,FCNM-SDC为阳极的单电池最大功率密度达到了1296 m W cm,长期稳定性测试表明FCNMO-SDC复合阳极相较于FCNMO具有更好的稳定性;（3）弛豫时间分布（DRT）分析表明,SDC的引入能够有效的加速电荷的转移和氧离子的体扩散过程。结果表明:采用中/高熵尖晶石原位还原构建金属氧化物异质结构作为固体氧化物燃料电池阳极的潜力,为探索新型金属氧化物异质结构型阳极提供了新的见解。

关键词：固体氧化物燃料电池高熵合金中熵尖晶石高电导率高催化活性

提高锂离子电池安全性能新型材料的合成及应用研究

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提高锂离子电池安全性能新型材料的合成及应用研究

作者：于玉建郑州大学

学位级别：硕士

本论文研究了提高锂离子电池安全性能的两种有效途径,主要内容如下： 1.高密度磷阻燃添加剂的合成、表征及应用研究磷杂菲是一种新型、高效、无烟、无毒、环保的有机磷系阻燃剂中间体。本文以DOPO与对苯醌和甲醛的反应制得中间体,然后... 详细信息

本论文研究了提高锂离子电池安全性能的两种有效途径,主要内容如下： 1.高密度磷阻燃添加剂的合成、表征及应用研究磷杂菲是一种新型、高效、无烟、无毒、环保的有机磷系阻燃剂中间体。本文以DOPO与对苯醌和甲醛的反应制得中间体,然后和磷酰氯反应合成了两个系列的含有高密度磷的新型磷杂菲衍生物。通过1H NNR、13C NMR、31P NMR、 FT-IR、HR-MS和ESI-MS对目标产物进行了结构表征;目标产物的TGA和DSC测试结果表明材料具有良好的热稳定性;循环伏安测试结果表明产物具有优良的电化学稳定性。另外,测试了化合物a5在电解液中的燃烧实验,根据其电导率、自熄时间、燃料燃烧率和消耗率的数据,表明a5在不影响电解质电导率的条件下对锂离子电池具有显著的阻燃作用。 2.丙烯酸酯类凝胶聚合物电解质的合成及性能表征丙烯酸酯类化合物与电解液有很好的相容性,对锂电极有较好的界面稳定性;聚丙烯酸酯的较低的玻璃化转变温度可以增强聚合物链段的运动能力,提高凝胶电解质的离子导电率。丙烯酸酯类凝胶聚合物电解质在室温下为高弹态,机械性能得到了较大的提高。本论文以丙烯酸酯类化合物作为凝胶单体,加入液体电解液、交联剂、引发剂及其它共聚单体,采用现场热聚合工艺合成新型的交联共聚凝胶聚合物电解质。对丙烯酸酯类凝胶电解质的导电性和机械性能做了详尽的研究,发现丙烯酸酯类共聚凝胶电解质具有良好的机械性能和较高的离子电导率(高于5mS/cm)。 TGA和DSC结果表明丙烯酸酯类凝胶聚合物具有很好的热稳定性,循环伏安测试结果表明丙烯酸酯类凝胶具有良好的电化学稳定性。利用SEM研究了交联聚丙烯酸酯类凝胶的表面形貌表明他们具备了三维的孔状结构。在合成工艺方面,对现场热聚合制备交联网状的凝胶聚合物电解质的制各工艺进行了探索。由于丙烯酸酯类凝胶聚合物电解质具有导电率高、安全稳定、操作方便等优点,在结构和性能上较好的改善了锂离子液体电解质易燃易爆、漏液等安全性问题。

关键词：锂离子电池安全性能磷杂菲阻燃材料丙烯酸酯聚合物凝胶电解质高电导率

高性能双网络PAM/P123凝胶电解质在二次Zn-MnO2电池中的应用

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高性能双网络PAM/P123凝胶电解质在二次Zn-MnO2电池中的应用

作者：梁辰广东工业大学

学位级别：硕士

柔性可穿戴设备处于下一代电子设备的最前沿,其中最重要的组件之一就是可匹配的能量存储和转换系统作为电源,例如柔性锂离子电池(LIB),超级电容器(SC),太阳能电池,以及微型燃料电池等核心零部件。近年来,探索如何制造更适合且有效的电... 详细信息

柔性可穿戴设备处于下一代电子设备的最前沿,其中最重要的组件之一就是可匹配的能量存储和转换系统作为电源,例如柔性锂离子电池(LIB),超级电容器(SC),太阳能电池,以及微型燃料电池等核心零部件。近年来,探索如何制造更适合且有效的电解质材料,优选电池配置和结构设计,开发具有更好电化学性能的柔性电源,最终实现柔性电子产品的集成,已经成为研究的热点。在广泛研究的电池体系中,水系锌离子电池具有高能量密度、倍率性能好、正负极材料价格低廉,环境友好型电解液安全性高,组装方式简单、制造费用低等特点,在柔性穿戴安全储能方面优势明显。针对现有锌离子电解质离子电导率低、机械性能差、耐候性差、传统电解液封装不严密带来的安全性与电化学稳定性隐患等问题,本文提出一种自由基聚合制备PAM/P123锌离子电池双网络凝胶电解质的新方法。宏观上,系统研究了水凝胶热稳定性能和机械性能,微观上,探究了水凝胶的键合方式和微观结构,最终使用系列性能最优的PAM/P123-2凝胶电解质组装成扣式和软包电池进行电化学分析,该项研究有望广泛应用于各种柔性电池器件中。本文的主要研究内容如下:(1)提出并通过自由基聚合合成了PAM/P123系列双网络水凝胶电解质,通过傅立叶变换红外光谱证实交联形成了新的双网络结构水凝胶。通过SEM进行凝胶表面及截面形貌分析。通过计算溶胀率,分析了P123的加入量对凝胶吸液性能的影响,并通过TG和DSC将PAM/P123系列水凝胶热稳定性能与PAM水凝胶进行对比。最后通过拉升应力-应变和循环压缩加载卸载测试,进一步对比机械性能,为柔性电解质的实际使用提供实验基础。(2)提出并实现了一种以纳米花状的Mn O/C为阴极,Zn箔片为阳极,PAM/P123-2双网络水凝胶为电解质的柔性锌离子电池,组装成纽扣式电池(CR2032),进行相关的电化学测试。实验表明,PAM/P123双网络电解质在0°C时的最高电导率为36.2 m S cm,在-30°C～65°C范围内电导率均高于纯PAM电解质,并且在0°C～-20°C下高于先前报道的用于锌离子电池的水性电解质。使用PAM/P123-2凝胶电解质制备的柔性准固态Zn/Mn O电池倍率性能优于PAM水凝胶电池,并在0°C下,0.6 A g充放电电流密度进行循环充放电测试,首次库伦效率可以达到97.24%,充放电稳定,1000次循环后容量保持率达82.39%。(3)将PAM/P123-2水凝胶电解质用于Zn-Mn O软包电池,在常温下,0.6 A g充放电电流密度进行循环充放电测试,500次循环后,容量保持率达85.40%,单个软包电池在充电后能点亮额定电压为1.5 V的钨灯丝小灯泡,两个软包电池串联,能点亮额定电压为3 V的LED灯,良好的电化学稳定性和高溶胀率,使得PAM/P123-2水凝胶有望在柔性软包电池中代替电解液,解决软包电池由于铝塑膜包装不严密,造成的电解液漏液问题。

关键词：锌离子电池柔性电池水凝胶电解质双网络高电导率

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含硫有机物在储能电池的应用研究

含硫有机物在储能电池的应用研究

作者：孙雨飞华侨大学

学位级别：硕士

能源与环保问题已经成为了21世纪人类必须解决的重大课题之一。到今年已经有着135年历史的汽车行业在最近几年中,新能源汽车异军突起,中国也有望借着新能源汽车的东风使其在汽车行业弯道超车。但是由于目前电动汽车的续航能力比起燃油... 详细信息

能源与环保问题已经成为了21世纪人类必须解决的重大课题之一。到今年已经有着135年历史的汽车行业在最近几年中,新能源汽车异军突起,中国也有望借着新能源汽车的东风使其在汽车行业弯道超车。但是由于目前电动汽车的续航能力比起燃油汽车相差甚远以及目前常报道出电动汽车自燃等安全性问题,使得消费者一直无法完全认可电动汽车。电动汽车中的核心部件为电池,而目前最常用的电池为锂离子电池无法满足目前电动汽车对续航能力的高要求,也逐渐无法满足高功耗的便携式电子设备的要求。拥有较高比容量的Li-S电池体系和固态电解质所组成的固态Li-S电池可以同时解决上述所提到的问题,固态电解质替代掉了液态的电解液,Li-S电池中最常见的“穿梭效应”得到了很好的抑制。固态Li-S电池由于使用了固态电解质,相比于目前使用易燃有机溶剂作为电解液的商用锂离子电池,固态Li-S电池的安全性得到了很大的提升。高容量、安全使得全固态Li-S电池被认为是未来二次电池产业的发展方向之一。关于Li-S电池的研究,主要在于硫碳复合材料,固体电解质,制造高效的电极,电池配置,以及Li-S电池的衰减机制。本课题将基于制造高效的电极以及制备以聚合物硫为主体的电解质来进行研究,主要内容如下:(1)利用硫化促进剂(VA)制备高性能硫碳正极。研究硫化促进剂对聚丙烯腈(PAN)的硫化的促进作用。通过对比硫化促进剂得到的样品以及空白样品PAN-S-VA,通过元素分析可知,使用了VA的样品,其硫含量提高了8%。使用PAN-S-VA作为正极的电池循环性能也比未使用VA得PAN-S有了较为显著得提高。(2)研究聚硫材料以及硫链对于传导Li的可能性,进而研究聚硫电解质的相关课题。研究发现,聚硫电解质拥有较高的离子电导率,室温下可达2.33×10 S cm。通过DSC等一系列分析表征发现,Poly-S与PEO等常见的聚合物电解质的Li的传导机理不同,聚硫电解质中Li的传导取决于Li所处的化学环境。聚硫电解质拥有很好的热塑性,可以通过热滚压的方式制成厚度不同的聚硫电解质薄膜。由于硫的特殊性,引入三明治结构(PAN/Poly-S/PAN)对聚硫电解质进行保护,经过保护的聚硫电解质可以稳定的在S-PAN为正极的电池中循环,且具有良好的电化学循环性能。

关键词：锂硫电池硫碳正极 Poly-S 高电导率电解质膜

新型磷酸酯类锂离子电池凝胶聚合物电解质的制备及性能研究

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新型磷酸酯类锂离子电池凝胶聚合物电解质的制备及性能研究

作者：李肖郑州大学

学位级别：硕士

本论文设计制备和研究了新型的高电导率和具有阻燃性能的磷酸酯类锂离子电池凝胶聚合物电解质。合成(丙烯酰氧乙基)二烷基磷酸酯、(2-甲基丙烯酰氧乙基)二烷基磷酸酯作为聚合电解质的单体,利用HR-MS、1H NMR、31P NMR、13C NMR、FT-IR... 详细信息

本论文设计制备和研究了新型的高电导率和具有阻燃性能的磷酸酯类锂离子电池凝胶聚合物电解质。合成(丙烯酰氧乙基)二烷基磷酸酯、(2-甲基丙烯酰氧乙基)二烷基磷酸酯作为聚合电解质的单体,利用HR-MS、1H NMR、31P NMR、13C NMR、FT-IR对化合物的结构做了表征。通过溶液聚合反应,探究此类磷酸酯单体的均聚反应,同时研究了其与苯乙烯等代表性双键单体的共聚反应,并利用1H NMR、31P NMR、GPC等对聚合物的结构和分子量做了表征,结果表明此类含双键的磷酸酯具有较好的自聚能力和共聚能力。通过TGA和DSC对聚合物热稳定性表征,结果表明此类含磷聚合物有良好的热稳定性。在制备新型磷酸酯类凝胶电解质之前,我们对现场热聚合法的聚合条件进行了一定的优化,随后在交联剂、自由基引发剂、共聚单体和液体电解液混合下利用此法合成了一系列交联的磷酸酯类共聚型凝胶聚合物电解质。着重分析测试了这些凝胶聚合物电解质的离子电导率,并结合其外在机械性能等,研究了磷酸酯-交联剂、不同磷酸酯之间共聚、磷酸酯-其它双键单体共聚等在不同摩尔比下的电导率变化情况,并优化选出了综合性能良好的高电导率的磷酸酯类凝胶聚合物电解质。另外利用燃烧实验测试了此类单体添加体系以及其凝胶电解质体系的自熄时间和燃烧率等,证明了磷酸酯类单体及其相应凝胶电解质都具有较好的阻燃性能。利用扫描电镜表征了此类单体自聚、共聚物的内部疏松形貌和洗去电解液后此类电解质的聚合物主体的内部三维多孔构造,验证了此类凝胶电解质存在较好的离子传输通道,具有高电导率的特点。通过丙烯酰氧乙基磷酸酯与电解液或者锂盐混合溶液的HR-MS、31P NMR、FT-IR变化分析,验证了Li+与磷酸酯分子之间有一定的相互作用,进一步解释了磷酸酯类凝胶聚合物电解质的高电导率。对于电解质的单体残余量我们进行了相应的测试,结果是单体具有很高的转化率,较低的单体残余降低了对电池性能的可能影响。

关键词：丙烯酰氧乙基烷基磷酸酯凝胶聚合电解质交联共聚阻燃性高电导率

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Co基高熵氧化物陶瓷的合成与热电输运性能

Co基高熵氧化物陶瓷的合成与热电输运性能

作者：杨成超昆明理工大学

学位级别：硕士

热电材料可实现热能和电能的直接转换,且无需气体排放和高昂的维护费用,在提高能源利用率和能源循环方面具有巨大潜力。氧化物热电材料由于其高温稳定的物理化学性质和安全无毒的特性,在高温热电的应用上有潜在的优势,但较低的热电优值... 详细信息

热电材料可实现热能和电能的直接转换,且无需气体排放和高昂的维护费用,在提高能源利用率和能源循环方面具有巨大潜力。氧化物热电材料由于其高温稳定的物理化学性质和安全无毒的特性,在高温热电的应用上有潜在的优势,但较低的热电优值制约了进一步的发展。高熵理念能够有效地调控材料的热电输运性质,被广泛应用于高性能热电材料的设计。据此,本论文基于Co基氧化物CaCoO和LaCoO体系,通过选择性的高熵设计实现对材料的微结构和热电输运性能的调控。具体结果如下:（1）基于层状CaCoO氧化物,选择性地在其CaCo O绝缘层的Ca位置进行高熵化,首次获得了新型层状(CaSrBaNaBi)CoO高熵陶瓷。系统的结构表征显示Ca位点的多组分阳离子可以形成单相的均相固溶体,且样品具有明显的c轴择优取向和多尺度的结构缺陷。热电性能测试结果显示,(CaSrBaNaBi)CoO陶瓷相比于母相CaCoO,电导率显著增加,功率因子提高到0.27 m W·m·K,这源于c轴的择优取向驱动高的载流子迁移率和电学性能。此外,高熵诱导多尺度的晶格缺陷可以作为声子散射中心,有效的抑制声子热导率,在973K温度下实现了超低热导率,约0.87W·m·K。最终,(CaSrBaNaBi)CoO样品在973K获得最大的热电优值为0.3,是母体CaCoO的2.5倍。这些结果不仅说明了高熵化设计对材料的热电性能有积极影响,这也为未来高性能的高熵热电材料的理解和设计提供了很好的工作基础。（2）基于钙钛矿型LaCoO氧化物,对其La位进行熵调控,获得了单相立方结构的中熵陶瓷(LaSrBaCa)Co O、(LaNdSrBa)Co O和高熵陶瓷(LaNdSrBaCa)Co O。所有样品元素分布均匀,无偏析和聚集现象。电输运测试显示三个样品具有较低的电阻率,表现出半导体-金属转变行为,且转变温度随A位阳离子平均价态的增加而降低,这可能是由于A位阳离子的平均价态增加,导致体系的激活能E降低,自由导电的载流子增加,电导率增强。热输运测试显示(LaSrBaCa)Co O以晶格热导为主导,最低热导率约1.25 W·m·K（937 K）,而(LaNdSrBa)Co O和(LaNdSrBaCa)Co O以电子热导为主,相同温度下的热导率为1.52 W·m·K,表明A位无序产生的晶格畸变形成了多尺度声子散射中心,抑制了晶格热导,而阳离子平均价态的增加可以提高电子热导。这些工作表明,通过熵工程策略可以有效调控材料的电、热输运性质和行为,并诱导出新奇的物理现象。

关键词：高熵氧化物陶瓷热电性能 Ca3Co4O9 LaCoO3 高电导率低热导率