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NICA-Donnan模型对重金属吸附的应用进展

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离子交换与吸附 2009年第2期25卷 185-192页

作者：赵雪涛郜洪文同济大学污染控制与资源化国家重点实验室苏州科技学院环境科学与工程系

Koopal等荷兰、英国和法国的学者在对腐殖酸吸附重金属研究提出了NICA-Donnan模型,它提出质子结合和金属离子结合的相关性,以扩展Henderson-Hasselbalch模型或Hill模型作为局部吸附等温模型,采用连续亲和分布解释了吸附剂异相性,并引入D... 详细信息

Koopal等荷兰、英国和法国的学者在对腐殖酸吸附重金属研究提出了NICA-Donnan模型,它提出质子结合和金属离子结合的相关性,以扩展Henderson-Hasselbalch模型或Hill模型作为局部吸附等温模型,采用连续亲和分布解释了吸附剂异相性,并引入Donnan模型来解释非特异吸附和静电吸附。NICA-Donnan模型具有很大灵活性和适应性,在环境科学领域得到广泛应用。

关键词： NICA-Donnan 连续亲和分布重金属吸附

模拟池塘微生态系统研究尾矿砂中重金属吸附及其生物有效性

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生态学报 2002年第1期22卷 73-79页

作者：黎泽华栾兆坤吴钢高林贾智萍中国科学院生态环境研究中心环境水化学国家重点实验室北京100085

利用模拟池塘微生态系统开展长期暴露毒性实验 ,研究了铜矿尾矿砂中重金属在各个环境介质中的迁移及其生物有效性。实验结果较好地反映尾矿库湿地系统中重金属的生物毒性作用与生物可利用性。结果表明 ,适宜的重金属浓度会刺激生物生长... 详细信息

利用模拟池塘微生态系统开展长期暴露毒性实验 ,研究了铜矿尾矿砂中重金属在各个环境介质中的迁移及其生物有效性。实验结果较好地反映尾矿库湿地系统中重金属的生物毒性作用与生物可利用性。结果表明 ,适宜的重金属浓度会刺激生物生长与繁殖 ,而过高的重金属浓度则对生物的生长繁殖具有明显的毒性作用 ;微生态系统各组份间的重金属含量与尾矿砂中重金属含量具有良好的相关性 ,生物体内重金属累积与底泥尾矿砂中重金属浓度、种类和生物类属有关 ,试验研究为矿山生态修复过程的湿地利用提供重要的科学依据。

关键词：模拟微生态系统铜矿尾矿砂重金属污染物生物暴露实验池塘重金属吸附生物有效性

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壳聚糖的改性及其在重金属吸附方面的应用

海洋科学 2010年第6期34卷 100-103页

作者：贝利平单宝田唐洪杰陆金仁中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室化学化工学院海洋污染生态化学实验室山东青岛266003

重金属污染是人类所面临的严重环境问题之一，废水、废渣、废气等介质中的重金属均可能通过一定的途径进入食物链，对人类的健康产生危害，因此重金属污染治理已引起人们的高度关注。壳聚糖是一种从甲壳类动物的外壳中提取的高分子聚合... 详细信息

重金属污染是人类所面临的严重环境问题之一，废水、废渣、废气等介质中的重金属均可能通过一定的途径进入食物链，对人类的健康产生危害，因此重金属污染治理已引起人们的高度关注。壳聚糖是一种从甲壳类动物的外壳中提取的高分子聚合物——甲壳素N-脱乙酰化产物，

关键词：重金属吸附壳聚糖重金属污染治理应用改性高分子聚合物甲壳类动物环境问题

磁性壳聚糖重金属吸附剂的制备及其吸附性能的研究

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上海海洋大学学报 2018年第5期27卷 739-747页

作者：颜世强张洪才付豪潘迎捷上海海洋大学食品学院上海201306 农业部水产品储藏保鲜质量安全风险评估实验室上海201306 上海水产品加工及贮藏工程技术研究中心上海201306

为了有效吸附水体中重金属,使用离子交联法合成制备了一种低成本、低毒性的磁性壳聚糖纳米重金属吸附材料。调节多聚磷酸钠与壳聚糖溶液的比例,制备得到一系列不同粒径大小的重金属吸附材料并比较其吸附性能的差异。通过电子透射显微镜... 详细信息

为了有效吸附水体中重金属,使用离子交联法合成制备了一种低成本、低毒性的磁性壳聚糖纳米重金属吸附材料。调节多聚磷酸钠与壳聚糖溶液的比例,制备得到一系列不同粒径大小的重金属吸附材料并比较其吸附性能的差异。通过电子透射显微镜、傅里叶红外光谱仪、粉末X射线衍射仪等一系列表征,确定壳聚糖纳米微粒成功包裹磁性Fe_3O_4纳米粒子,并得到粒径范围介于164.05~768.69 nm尺寸颗粒。重金属吸附铜、镉、锌实验结果表明,小粒径重金属材料的吸附效果优于大粒径吸附材料,其最大吸附效率分别为51.66%,97.86%及82.24%。此外,该材料吸附原理符合准二级动力学模型(R^2=0.998-0.999),属化学吸附类型。通过与人乳腺癌细胞MCF-7细胞共培养验证其生物相容性及毒性,细胞活性达到100%。该研究阐明小尺寸壳聚糖磁性纳米颗粒可作为一种低成本、低毒性且吸附率高的重金属吸附材料,基于该优势其在污水处理及农业环境治理具有潜在价值。

关键词：壳聚糖多尺寸颗粒重金属吸附低成本低毒性

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单宁酸基重金属吸附剂的制备及吸附性能研究

单宁酸基重金属吸附剂的制备及吸附性能研究

作者：蒋沈益江南大学

学位级别：硕士

随着全球工业的迅速发展,重金属水污染问题也越来越严重。特别如Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)这样的重金属,由于其毒性大,难以清除等特点,严重威胁着人类健康。因此寻找高效的去除方法迫在眉睫。吸附法凭借其操作方便、适用范围广、吸附效果较好等特... 详细信息

随着全球工业的迅速发展,重金属水污染问题也越来越严重。特别如Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)这样的重金属,由于其毒性大,难以清除等特点,严重威胁着人类健康。因此寻找高效的去除方法迫在眉睫。吸附法凭借其操作方便、适用范围广、吸附效果较好等特点被认为是未来去除重金属污染最有潜力的方法之一。近些年来已经深入探究了如螯合树脂、多孔碳、金属有机框架材料、有机聚合物等重金属吸附剂的制备及吸附性能。而单宁酸作为一种生物质材料,凭借其绿色环保的物理特性、多酚羟基的结构特点,在吸附领域也受到了广泛的关注。结果显示以单宁酸为原料开发的吸附剂对Cd(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)等重金属离子有普适的鳌合能力和良好的吸附效果。基于单宁酸的高度可设计性,本论文从分子层面设计和构建了一系列非均相单宁酸基重金属吸附剂,并研究其对Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的吸附性能,具体内容如下:(1)通过水热法制备了粒径均一(2μm)的三聚氰胺微球(MF)和三聚氰胺-单宁酸聚合物(MF-TA)。采用FT-IR、SEM、XPS、TG等表征手段分析了吸附剂的组成与结构,证明了MF-TA具有良好的稳定性和金属吸附能力。通过动力学和等温吸附线模型研究了吸附Cr(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)的过程。结果发现,在200 rpm,303 K的条件下,MF对Cr(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)的饱和吸附量Qe分别是398.5 mg/g(C=350 mg/L,p H=2)和225.8mg/g(C=200 mg/L,p H=5),而MF-TA对Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的Qe分别达到567.6 mg/g(C=350 mg/L,p H=2)和195.6 mg/g(C=200 mg/L,p H=5)。MF和MF-TA的吸附过程均符合准二级动力学和Langmuir等温吸附模型。通过对比实验发现,随着TA:MF比例的增大,对Cr(Ⅵ)的吸附量逐渐增大,对Pb(Ⅱ)的吸附量略有降低。分析吸附原理发现,TA表面的酚羟基官能团在酸性条件下发生质子化作用,加大了静电引力,并通过自身的氧化还原性,将Cr(Ⅵ)还原为Cr(III)。而单宁酸在负载的同时也消耗了一定的胺基吸附位点,导致吸附Pb(Ⅱ)时性能略微下降,这说明胺基对Pb(Ⅱ)更具有吸引力。通过上述实验探究,了解了胺基和酚羟基对不同金属的的吸附特性,从而为研究单宁酸基重金属吸附剂提供了方向和思路。(2)为了进一步开发具有高吸附性能的单宁酸基重金属吸附剂,选用聚乙烯亚胺(PEI)作为分子配体,通过一步水热法制备了单宁酸-聚乙烯亚胺聚合物(TA-PEI),并且选用铝为金属源,构筑高比表面积多酚金属网络(MPN)单宁酸-聚乙烯亚胺-铝聚合物(TPAl)用于吸附Cr(Ⅵ)。实验发现,p H是决定TPAl的比表面积的关键因素。在p H为8.5时,TPAl-2的比表面积为220.6 m/g达到最大值。吸附实验结果表明,TPAl-2在p H=2,温度303 K,初始浓度C为400 mg/L的条件下,对Cr(Ⅵ)的Qe达到757.4mg/g;在p H=2,温度303 K,C为300 mg/L的条件下,吸附2 h,TA-PEI对溶液中Cr(Ⅵ)的去除率为68%,而TPAl-2的去除率为97%,吸附速率提高约1.4倍。采用SEM、XPS、EDS等表征手段分析了吸附剂的组成与结构,我们发现Al元素可以均匀的分布在TPAl-2表面,我们推测这是由于形成了Al-O、Al-N键,并且金属Al的引入并不会对吸附Cr(Ⅵ)的性能产生影响。通过动力学模型研究TPAl-2吸附过程更贴合准二级动力学模型,等温吸附线和热力学的研究表明随着温度的升高,TPAl-2对Cr(Ⅵ)的吸附性能也随之提升,吸附过程不断吸热且更符合Langmuir模型。本章的研究结果为构筑高比表面积单宁酸基吸附剂提供了思路。(3)为进一步提升吸附剂的实际使用效率,受到多层功能化材料的启发,结合TA与PEI之间的自组装能力,提出用层层组装法(LBL)制备PEI-TA多层装饰三聚氰胺泡沫吸附剂(PEI-TA)-MS。在本研究中,TA和PEI在Michael加成和Schiff碱反应的驱动下通过LBL组装交替沉积在MS的框架上。对(PEI-TA)-MS的物理化学结构进行了表征,并研究了其对Pb(Ⅱ)的吸附性能。详细研究了最佳吸附条件、动力学、热力学和等温吸附过程。结果表明,两层PEI-TA装饰的MS比单层装饰的MS具有更高的吸附能力。(PEI-TA)-MS对Pb(Ⅱ)的最大去除率(257.4 mg/g)高于以往报道的大多数PEI基吸附剂,以上结果反映了该种吸附剂设计策略的合理性。

关键词：生物质材料单宁酸基吸附剂多酚-金属络合物重金属吸附

交联NFC/PVA水凝胶的制备及对重金属吸附研究

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山西大学学报(自然科学版) 2020年第2期43卷 377-384页

作者：陆升程绍玲天津科技大学化工与材料学院天津科技大学理学院

使用戊二醛做交联剂,将羧基化的纳纤化纤维素(NFC)与聚乙烯醇(PVA)通过化学交联,制备出含羧基的NFC/PVA复合水凝胶,对水凝胶进行了红外光谱、扫描电镜、热重分析、含水率等表征,研究了NFC/PVA复合水凝胶对重金属离子的吸附性能。结果表... 详细信息

使用戊二醛做交联剂,将羧基化的纳纤化纤维素(NFC)与聚乙烯醇(PVA)通过化学交联,制备出含羧基的NFC/PVA复合水凝胶,对水凝胶进行了红外光谱、扫描电镜、热重分析、含水率等表征,研究了NFC/PVA复合水凝胶对重金属离子的吸附性能。结果表明,水凝胶内部呈多孔结构,PVA的加入提高了水凝胶的热稳定性,戊二醛交联增强了水凝胶的机械强度,交联剂用量为2%时,复合水凝胶对重金属离子的吸附效果最好。

关键词：聚乙烯醇纳纤化纤维素水凝胶重金属吸附

羊毛角蛋白/丝胶/水性聚氨酯共混膜的制备及对重金属吸附研究

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羊毛角蛋白/丝胶/水性聚氨酯共混膜的制备及对重金属吸附研究

作者：张明月东华大学

学位级别：硕士

近年来,随着世界经济的迅速发展和工业化进程持续加快,大量可溶性化学物质被排放到水中,而这些化学物质造成了严重的水污染。其中,重金属污染是水污染中最为常见也是最应该引起重视的问题,因此,寻求一种可生物降解、成本低廉且性能良好... 详细信息

近年来,随着世界经济的迅速发展和工业化进程持续加快,大量可溶性化学物质被排放到水中,而这些化学物质造成了严重的水污染。其中,重金属污染是水污染中最为常见也是最应该引起重视的问题,因此,寻求一种可生物降解、成本低廉且性能良好的吸附重金属离子的材料和方法也成为当务之急。羊毛废弃物和丝胶废水都含有宝贵的天然蛋白质,从中提取羊毛角蛋白和丝胶蛋白,既可以保护环境又可以避免资源浪费。水性聚氨酯是一种机械性能优良且相容好的高分子材料,因此本文开发了一种羊毛角蛋白和丝胶蛋白与水性聚氨酯共混的膜材料,其可用于重金属离子的吸附,得到如下结论:首先,将羊毛角蛋白和丝胶蛋白与水性聚氨酯以不同比例进行共混,通过冷冻干燥法制备得到羊毛角蛋白/丝胶/水性聚氨酯共混膜,对其形貌结构、力学性能、紫外吸收能力、溶胀性等进行研究。结果表明,随着羊毛角蛋白含量由0%增加到80%,共混膜β-折叠结构含量减少,α-螺旋结构含量明显增加,水性聚氨酯硬段含量基本不变,而软段含量有增加的趋势。表明羊毛角蛋白含量的增加使共混膜内含有更多的α-螺旋结构和软段结构。相应地,拉伸试验结果也表明α-螺旋和软段含量增加,而且共混膜的韧性显著增加,有利于重金属离子的吸附。其次,本文对羊毛角蛋白/丝胶/水性聚氨酯共混液进行了超声波改性,研究超声波处理时间对共混膜性能的影响。结果表明,超声波处理会影响蛋白质二级结构转变,诱导无规卷曲结构向β-折叠转变,能提升共混膜的力学性能。因此可以通过调控超声波作用时间来控制共混膜的性能。此外,超声波处理还能提高共混膜的紫外吸收能力以及耐水性。最后,以超声12min、共混比例为2:2:1的羊毛角蛋白/丝胶/水性聚氨酯共混膜对Cu、Cr进行吸附实验,分别研究了两种重金属离子吸附性能,包括吸附动力学、吸附等温线模型以及影响吸附的各种因素等。研究发现,对Cu、Cr均有很好的吸附能力,对Cu、Cr的最大吸附量可达到54.21和85.21mg/g。动力学研究表明拟二级动力学方程更适于共混膜对Cu和Cr的静态吸附。热力学研究表明Cu和Cr均符合Langmuir吸附等温模型,可认为单分子层吸附占优势。

关键词：角蛋白丝胶蛋白共混膜超声波重金属吸附

PEI改性玉米芯磁性凝胶材料的制备及其重金属吸附研究

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PEI改性玉米芯磁性凝胶材料的制备及其重金属吸附研究

作者：曾俊重庆理工大学

学位级别：硕士

重金属污染废水因极大危害而成为备受关注的环境问题,也是全球科研工作者的研究热点。治理重金属污染废水并资源化利用的方法有很多,其中吸附法因操作简单、高效,易工程化而被广泛应用。性能优异的吸附材料是吸附法得以应用的关键和前... 详细信息

重金属污染废水因极大危害而成为备受关注的环境问题,也是全球科研工作者的研究热点。治理重金属污染废水并资源化利用的方法有很多,其中吸附法因操作简单、高效,易工程化而被广泛应用。性能优异的吸附材料是吸附法得以应用的关键和前提。生物质类吸附材料因其优异吸附性能、环境友好、价廉物美、来源广泛而备受青睐。本研究以玉米芯(CC)生物质为原材料,分别采用碱(NaOH)、酸(HAc)、盐(ZnCl)溶液为活化剂,以戊二醛为交联剂,聚乙烯多胺(PEI)为化学改性剂,制备出吸附性能优良、选择性高的改性玉米芯磁性凝胶吸附材料PEI-CC@FeO(NaOH)、PEI-CC@FeO(HAc)和PEI-CC@FeO(ZnCl),并优化实验室制备条件,采用FT-IR、XRD、SEM-EDS、TGA等表征结构,阐明了合成工艺对磁性凝胶分子结构的影响及规律。通过吸附动力学、吸附热力学、等温吸附线探究了玉米芯磁性凝胶材料对Pb、Cu、Ni的吸附过程,采用XPS研究磁性凝胶吸附重金属的作用机理。研究成果为拓展玉米芯生物质的深度资源化利用提供了实验支撑和理论依据。实验结果表明:(1)玉米芯磁性凝胶具有三维网络多孔结构,比表面积大,显著提高其重金属饱和吸附量。通过NaOH、HAc、ZnCl溶液活化后制备的玉米芯磁性凝胶对Pb、Cu、Ni最大吸附量分别达到160.2 mg/g、132.8 mg/g和105.6 mg/g,且明显优于未改性的玉米芯。且活化剂对磁性凝胶吸附性能有重要影响,且碱>酸>盐,即制备的玉米芯磁性凝胶的吸附性能:PEI-CC@FeO(NaOH)>PEI-CC@FeO(HAc)>PEI-CC@FeO(ZnCl)。PEI占比及其分子量大小对玉米芯磁性凝胶的吸附性能显著提高。(2)环境条件对玉米芯磁性凝胶吸附Pb、Cu、Ni有重要影响。吸附量与p H、温度和吸附剂投加量呈正相关;重金属离子初始浓度越大,其吸附量越高;随着吸附时间的增加,磁性凝胶对重金属的吸附量也随之增大,3 h基本达到饱和。(3)竞争吸附研究表明,随着Na、Ca浓度的增加,磁性凝胶的重金属吸附量逐渐降低;PEI-CC@FeO(NaOH)对Pb具有良好的选择性,吸附强弱顺序为Pb>Cu>Ni;PEI-CC@FeO(HAc)和PEI-CC@FeO(ZnCl)对Cu具有较高选择性,竞争吸附强弱顺序为Cu>Pb>Ni。(4)吸附机理研究表明,凝胶分子结构中-NH和-OH等官能团起主要作用,以O1s和N1s电子与重金属离子的配位络合为主。吸附过程遵循拟二级动力学,吸附以化学吸附为主;吸附过程符合Langmuir等温吸附,属单分子层吸附特征;热力学数据证实吸附过程是自发吸热且熵增加的过程。

关键词：玉米芯磁性凝胶重金属吸附吸附机理

改性PVA-co-PE纳米纤维膜用于重金属吸附的研究

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改性PVA-co-PE纳米纤维膜用于重金属吸附的研究

作者：王遥东华大学

学位级别：硕士

工业废水中含有大量重金属,因重金属在自然环境中难降解且易在生物体中富集而成为全球关注的环境问题。所以,将污水排放入生态环境之前势必要先去除其中的重金属离子。因此,研究一种高效、可循环利用的吸附材料来用于治理重金属污染是... 详细信息

工业废水中含有大量重金属,因重金属在自然环境中难降解且易在生物体中富集而成为全球关注的环境问题。所以,将污水排放入生态环境之前势必要先去除其中的重金属离子。因此,研究一种高效、可循环利用的吸附材料来用于治理重金属污染是很有必要的。以现已工业化生产的PVA-co-PE纳米纤维为基础材料,制备出PVA-co-PE纳米纤维膜。为提高羟基含量,将纳米微晶纤维素喷涂于膜上。采用1,2,3,4-丁烷四羧酸(BTCA)对该复合纳米纤维膜改性,在膜上接枝能螯合重金属的羧基,通过SEM、ATR、XPS等测试手段来表征BTCA改性后的纳米纤维膜。用BTCA改性膜对Pb(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)等金属离子进行吸附,主要探究对Pb(Ⅱ)离子的吸附动力学及热力学、对混合重金属溶液吸附及膜的循环利用性能。与未改性的纳米纤维膜相比,BTCA改性后的膜具有良好吸附Cr(Ⅵ)与Pb(Ⅱ)的能力,特别是BTCA改性后再经NaHCO处理,饱和吸附量和去除率大大增加。未经NaHCO处理的BTCA改性纳米纤维膜对Pb(Ⅱ)的最大吸附量为19.23 mg/g,最大吸附百分比为61.87%。经NaHCO处理后的纳米纤维膜对Pb(Ⅱ)的最大吸附量为52.89 mg/g,最大吸附百分比为99.2%。改性纳米纤维膜对Pb(Ⅱ)的吸附动力学符合准二级吸附模型,即化学吸附,同时经NaHCO处理过的膜的吸附符合Freundlich吸附等温线模型,而未处理的膜的吸附符合Langmuir吸附等温线模型。在混合重金属离子吸附中,BTCA改性纳米纤维膜对Cu(Ⅱ)的吸附量及吸附百分比大幅度增强,而对Cr(Ⅵ)与Pb(Ⅱ)吸附量及吸附百分较单一金属溶液吸附时要低。同时,用NaHCO处理后的膜,不仅是单一溶液还是混合溶液,吸附量和吸附百分比较未处理的膜要高很多。经处理后的BTCA改性复合膜在3次吸附-脱附循环中,保持了一定的可循环能力。另外,罗丹宁在Fe作用下,在PVA-co-PE纳米纤维膜上进行自聚合,纳米纤维膜表面引入N、O、S等杂原子,从而具有吸附性能,通过SEM、ATR、XPS等测试手段来表征罗丹宁改性后的纳米纤维膜。用罗丹宁改性膜对Pb(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)金属离子进行吸附,主要探究对Hg(Ⅱ)的吸附动力学及热力学、对混合金属溶液吸附及膜的循环利用性能。该改性膜对Hg(Ⅱ)有较好的吸附能力,对Hg(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)最大吸附量分别为17.26 mg/g,3.834 mg/g,对应的最大吸附百分比为88.51%和7.473%。改性后的膜对Hg(Ⅱ)的吸附动力学符合准二级吸附模型,同时符合Langmuir吸附等温线模型。在混合重金属离子吸附中,Hg(Ⅱ)的存在促进了膜对Pb(Ⅱ)的吸附,吸附百分比增强,Hg(Ⅱ)吸附量下降,但吸附百分比不变,即在混合金属离子条件下,改性膜仍可保持相同的去除能力。另外,经罗丹宁改性后的膜可循环能力一般,但具有优良抗菌性。

关键词： BTCA 罗丹宁 PVA-co-PE纳米纤维膜重金属吸附