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金属锂负极的成核机制与载体修饰

物理化学学报 2021年第1期37卷 73-83页

作者：邱晓光刘威刘九鼎李俊志张凯程方益南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室新能源转化与存储交叉科学中心天津300071

金属锂具有电位低、比容量高等突出优点,是极具吸引力的下一代高能量密度电池的负极材料,然而存在枝晶、死锂、副反应严重、库伦效率低、循环稳定性差等问题,限制了其实际应用。金属锂负极的成核是电化学沉积过程中的重要步骤,锂在集流... 详细信息

金属锂具有电位低、比容量高等突出优点,是极具吸引力的下一代高能量密度电池的负极材料,然而存在枝晶、死锂、副反应严重、库伦效率低、循环稳定性差等问题,限制了其实际应用。金属锂负极的成核是电化学沉积过程中的重要步骤,锂在集流体或导电载体上的均匀成核和稳定生长对于抑制枝晶死锂、提高充放电效率和循环性能具有关键作用。本文从成核机制与载体效应的角度概述了锂金属负极的研究进展,介绍了锂成核驱动力、异相成核模型、空间电荷模型等内容,分析了锂核尺寸及分布与过电位和电流密度的关系,并通过三维载体分散电流密度、异相晶核/电场诱导成核、晶格匹配等方面的研究实例讨论了载体修饰对锂负极的性能提升。

关键词：金属锂电池枝晶成核机制载体改性

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SnCl_2溶液处理银催化剂载体的研究

石油化工 2011年第12期40卷 1292-1296页

作者：陈建设蒋军张志祥薛茜王淑娟中国石化北京北化院燕山分院北京102500

以SnCl2为锡源,通过添加含乙二胺四乙酸(EDTA)的SnCl2溶液和直接采用SnCl2溶液两种方式对Ag催化剂载体进行改性,制得表面改性的Ag催化剂载体,再通过浸渍法制得负载Ag催化剂;采用SEM,TEM,XRD等方法对改性载体及Ag催化剂进行表征,并考察... 详细信息

以SnCl2为锡源,通过添加含乙二胺四乙酸(EDTA)的SnCl2溶液和直接采用SnCl2溶液两种方式对Ag催化剂载体进行改性,制得表面改性的Ag催化剂载体,再通过浸渍法制得负载Ag催化剂;采用SEM,TEM,XRD等方法对改性载体及Ag催化剂进行表征,并考察了表面改性的载体对Ag催化剂性能的影响。研究结果表明,用SnCl2-EDTA溶液处理Ag催化剂载体后,在载体表面形成大量的SnO2晶体颗粒,用该改性载体制得的Ag催化剂具有很高的活性和稳定性;表征结果显示,SnO2晶粒对活性组分Ag的电子结构有调变作用,对Ag粒子在载体表面的热迁移有隔离阻碍作用,这是该改性载体制得的Ag催化剂具有优异活性和稳定性的主要原因;由SnCl2溶液直接处理Ag催化剂载体只形成较少量的SnO2晶粒,制得的Ag催化剂活性变差,选择性略有降低。

关键词：银催化剂氯化亚锡载体改性环氧化环氧乙烷

钴基费托合成催化剂载体表面改性及失活机理研究进展

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现代化工 2020年第2期40卷 48-52页

作者：李硕狄佐星罗明生北京化工大学化学工程学院北京100029 北京石油化工学院北京102617

综述了费托合成钴基催化剂载体材料表面改性及催化剂失活机理的研究进展。指出对载体表面进行预处理可以调节载体和钴物种之间的相互作用,进而影响费托合成催化剂的还原度、分散度和催化性能。同时利用氧掺杂和氮掺杂的方法改变碳材料... 详细信息

综述了费托合成钴基催化剂载体材料表面改性及催化剂失活机理的研究进展。指出对载体表面进行预处理可以调节载体和钴物种之间的相互作用,进而影响费托合成催化剂的还原度、分散度和催化性能。同时利用氧掺杂和氮掺杂的方法改变碳材料表面的化学性质,可以提高锚定钴物种的能力。钴基催化剂的失活是费托合成反应的主要问题之一,针对失活机理的研究可以提高钴基催化剂的稳定性。由于钴基催化剂合成的成本较高,因此通过对载体的表面改性和催化剂失活机理的研究来改善钴基催化剂的活性、稳定性以及产物的选择性是值得深入研究的课题。

关键词：费托合成钴基催化剂碳载体载体改性失活机理

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利用改性载体固定化大肠杆菌产琥珀酸

化工进展 2013年第1期32卷 161-165,192页

作者：梅佳军张常青刘嵘明马江锋陈可泉姜岷南京工业大学生物与制药工程学院材料化学工程国家重点实验室江苏南京211816

采用聚乙烯亚胺(PEI)和戊二醛(GA)对棉纤维进行化学修饰,考察了载体改性后的性能和对固定化大肠杆菌产丁二酸的影响。改性后的载体菌体负载量提高了63.3%。培养基中葡萄糖浓度为43 g/L,添加改性棉纤维120g/L,以MgCO3为缓冲盐,进行批式发... 详细信息

采用聚乙烯亚胺(PEI)和戊二醛(GA)对棉纤维进行化学修饰,考察了载体改性后的性能和对固定化大肠杆菌产丁二酸的影响。改性后的载体菌体负载量提高了63.3%。培养基中葡萄糖浓度为43 g/L,添加改性棉纤维120g/L,以MgCO3为缓冲盐,进行批式发酵,丁二酸浓度达到29.6 g/L,比未改性棉纤维提高了11.3%;丁二酸收率达到70.5%,比改性前提高了7.5%;丁二酸生产速率达到0.66 g/(L.h),比改性前提高了37.5%。对该材料固载的细胞进行7次重复批式发酵,丁二酸产量、转化率和产率没有下降趋势,具有一定的重复稳定性。

关键词：琥珀酸固定化发酵载体改性吸附聚乙烯亚胺

Ni/sepiolite催化剂的改性研究Ⅱ.载体的改性

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南昌大学学报（理科版） 2001年第3期25卷 290-295页

作者：李松军罗来涛郭建军南昌大学应用化学研究所江西南昌330047

以羟基铝改性sepiolite为载体制备了一系列Ni基催化剂。采用苯加氢为探针反应及二硫化碳中毒法系统地考察了载体改性对Ni/sepiolite催化剂活性及抗毒性能的影响。结果表明 ,载体的改性增加了催化剂的活性中心数 ,提高了Ni原子分散度 ,... 详细信息

以羟基铝改性sepiolite为载体制备了一系列Ni基催化剂。采用苯加氢为探针反应及二硫化碳中毒法系统地考察了载体改性对Ni/sepiolite催化剂活性及抗毒性能的影响。结果表明 ,载体的改性增加了催化剂的活性中心数 ,提高了Ni原子分散度 ,降低了加氢反应的活化能。动力学研究亦表明 ,羟基铝的引入既有电子效应又有几何效应。

关键词：镍海泡石载体改性 Ni/sepiolite催化剂催化活性抗毒性能活性中心数

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硅藻土载体酸改性处理对钒催化剂性能的影响

应用化工 2020年第S1期49卷 116-119,125页

作者：蔡开兴范鑫肖海鹏欧正芝宋威潘红艳贵州大学化学与化工学院贵州贵阳550025 贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室贵州贵阳550025

采用不同强度酸(H_(2)SO_(4)、HCl、HNO_(3)、NH_(4)Cl、H_(3)PO_(4))对国产硅藻土DB进行酸浸改性,并用酸改性后的硅藻土为载体制备钒催化剂.采用SEM、MIP和XRD方法对改性前后硅藻土及钒催化剂进行表征分析,并用固定床反应器测定催化剂... 详细信息

采用不同强度酸(H_(2)SO_(4)、HCl、HNO_(3)、NH_(4)Cl、H_(3)PO_(4))对国产硅藻土DB进行酸浸改性,并用酸改性后的硅藻土为载体制备钒催化剂.采用SEM、MIP和XRD方法对改性前后硅藻土及钒催化剂进行表征分析,并用固定床反应器测定催化剂催化氧化SO_(2)活性.结果表明,酸改性使硅藻土表面杂质含量降低,比表面积、孔斜率、平均孔径均增大.改性后硅藻土为载体制备的钒催化剂V/SiO_(2)-H_(2)SO_(4)催化氧化SO_(2)转化率明显高于V/SiO_(2).这是由于V/SiO_(2)-H_(2)SO_(4)催化剂具有更大的平均孔径、孔容、比表面积以及较小的活性组分晶体尺寸.

关键词：硅藻土载体改性钒催化剂

丙烷脱氢催化剂载体性能调控及积炭生成机制研究

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丙烷脱氢催化剂载体性能调控及积炭生成机制研究

作者：王德龙天津科技大学

学位级别：硕士

丙烯是一种非常重要的有机化工原料,主要通过石脑油裂解和裂化催化两大工艺生产。目前被广泛用于聚丙烯、丙烯腈、环氧丙烷和丙烯酸等一系列下游产品的生产,随着生活中对这些产品需求量的极大增加,对丙烯的需求量也大幅度增加。据统计,2... 详细信息

丙烯是一种非常重要的有机化工原料,主要通过石脑油裂解和裂化催化两大工艺生产。目前被广泛用于聚丙烯、丙烯腈、环氧丙烷和丙烯酸等一系列下游产品的生产,随着生活中对这些产品需求量的极大增加,对丙烯的需求量也大幅度增加。据统计,2017年我国共生产丙烯2836万吨,相比2016年上涨13.6%;丙烯的实际需求量约3200万吨,相比2016年上涨5.6%。供需格局的紧张情况决定了我国每年对进口丙烯的需求。由于丙烯传统的生产工艺存在着反应温度要求高、耗能大和烯烃丙烯收率低、产量远远不能满足对丙烯量的需求等缺点,因此丙烷脱氢的研究备受关注,成为石油化工行业的重点研究对象。本论文采用模板法制备出了介孔氧化铝,同时采用原位一步合成的方式分别加入Sn、Zn、Ti这三种物质对介孔氧化铝进行改性,最终得到改性介孔氧化铝。采用浸渍法对催化剂Cr进行负载,Cr负载量为19%。反应条件为温度610℃,丙烷流量为4.8mL/min,反应时间为3h。对所制得的催化剂进行了氮气物理吸附-脱附、化学吸附-脱附(NH3-TPD)(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、XPS、扫描电镜(SEM)和热重(TG)等手段进行表征分析。实验结果表明,对于Sn改性介孔氧化铝催化剂,当Sn含量为1%时其催化性能最优,转化率、选择性和收率分别为66%、83%和54%,且Sn的加入使催化剂表面的活性位点分散更加均匀对积炭起到了一定的抑制作用。对于Zn改性介孔氧化铝催化剂,当Zn含量为1%时其催化性能最优,转化率、选择性和收率分别为64%、87%和57%,且Zn的加入减少了催化剂的强酸量以及总酸量从而对催化剂积炭起到了抑制作用。对于Ti改性介孔氧化铝催化剂,在反应的前60min内Ti含量为0.5%催化剂催化性能最优,转化率、选择性和收率分别为62%、88%和56%,当反应进行到60min以后时,则Ti含量为1%的催化剂催化性能最优,Ti的加入由于增加了催化剂的强酸量以及总酸量从而使得催化剂对积炭的抑制能力下降。

关键词：丙烷丙烯丙烷脱氢载体改性介孔氧化铝积炭

杂原子掺杂碳载体载铂铜氧还原催化剂的制备与性能研究

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杂原子掺杂碳载体载铂铜氧还原催化剂的制备与性能研究

作者：桂福生北京化工大学

学位级别：硕士

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)由于清洁无污染、能量利用率高等优点在新能源领域具有很大优势,但其阴极氧还原反应(ORR)迟缓,需要借助昂贵的贵金属铂进行催化,导致燃料电池成本高居不下,阻碍了燃料电池大规模商业化。当前所使用的燃料电... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)由于清洁无污染、能量利用率高等优点在新能源领域具有很大优势,但其阴极氧还原反应(ORR)迟缓,需要借助昂贵的贵金属铂进行催化,导致燃料电池成本高居不下,阻碍了燃料电池大规模商业化。当前所使用的燃料电池阴极商业铂碳催化剂存在铂原子利用率低、活性低以及稳定性差等缺点,是目前解决燃料电池高昂成本的关键问题之一。因此要想推动燃料电池进一步商业化,就必须研究并制备出催化活性高、稳定性强、铂原子利用率高的ORR催化剂。目前铂碳催化剂最常用使用的载体为XC-72、科琴EC-300J、科琴EC-600J。然而,这些碳载体表面呈惰性,导致其与铂之间相互作用弱,进而使得金属纳米颗粒容易脱落,降低了催化剂的活性与稳定性。研究表明,对碳载体改性可以加强金属与碳载体相互作用,其中将杂原子掺杂到碳载体上是对载体改性的有效策略之一。基于碳载体与金属的相互作用理论与电化学理论指导,本文从杂原子掺杂碳载体出发,系统地研究了杂原子掺杂碳载体的结构性质,以及负载金属后催化剂的电化学性能。主要内容如下:(1)以壳聚糖作为氮源对碳载体进行包覆掺杂,将壳聚糖与碳载体物理混合,再经过高温煅烧后,将壳聚糖包覆到碳载体(XC-72、科琴EC-300J、科琴EC-600J)上得到三种包覆型氮掺杂碳载体。通过改进的Na BH还原法进行金属负载制备催化剂。其中以科琴EC-600J为基底所制备的氮掺杂载体(NEC6)有更为优异的孔道结构以及相对含量更多的吡啶氮与石墨氮。NEC6中的氮调节了Pt的电子结构,促进了Pt纳米颗粒的分散。在负载金属后电化学测试显示出较高的质量活性,为0.45 A mg;稳定性测试后质量活性仅损失16.7%,远低于JM Pt/C(48.4%);膜电极测试显示PtCu/NEC6功率密度峰值为608 m W cm,为JM Pt/C的1.25倍。(2)为了进一步提升催化剂的活性与稳定性,提高氮含量以及吡啶氮与石墨氮的相对含量是一种有效的策略。基于此,以壳聚糖作为氮源和碳源进行原位掺杂,以提高碳载体的氮含量。以氯化锌为活化剂优化孔道结构。通过改变碳化温度(700、800、900)对载体中氮的种类以及含量进行调控。其中在800下碳化所制备的载体(HCNC-8)具有较为优异的孔道结构与高氮含量,且HCNC-8吡啶氮与石墨氮占据主要部分。HCNC-8与Pt的相互作用更好地分散了金属纳米颗粒以及对金属纳米颗粒的成核进行了调控。对PtCu/HCNC-8进行电化学测试显示出较高的质量活性(0.53 A mg ),稳定性测试后其质量活性仅损失11.8%,膜电极测试最大功率密度为681 m W cm,为商业JM Pt/C的1.40倍。(3)氮原子掺杂碳载体已被证实是提升催化剂活性与稳定性的有效策略。然而进一步研究表明,将两种或多种杂原子掺杂到碳材料上,相较于单一掺杂碳材料具有更多的活性位点。基于此,以壳聚糖用作氮源与碳源,磷酸用作磷源与活化剂,制备了N、P双掺杂碳载体,负载金属后得到催化剂。通过调控磷酸加入量调控了磷原子的掺杂量,其中当磷酸加入量为10 m L时,NPC-10的结构特性(孔道结构、缺陷程度、原子掺杂量等)最为出色。PtCu/NPC-10催化剂展现出优异的综合性能,进行电化学测试后,其质量活性为0.57 A mg;膜电极测试显示PtCu/NPC-10最大功率密度为715 m W cm,为商业JM Pt/C的1.47倍。

关键词：燃料电池氧还原反应载体改性杂原子掺杂

人工微生物颗粒载体的改性强化及其在污水处理中的应用

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人工微生物颗粒载体的改性强化及其在污水处理中的应用

作者：刘丹北京化工大学

学位级别：硕士

近年来,基于微生物固定化的污水生物处理技术开始受到人们的重视。生物载体作为微生物固定化技术的核心,其性能直接影响该技术的处理能力。常用的生物载体普遍由有机材料(例如聚乙烯醇和聚氨酯泡沫)制备而成,但是它们在应用过程中仍存... 详细信息

近年来,基于微生物固定化的污水生物处理技术开始受到人们的重视。生物载体作为微生物固定化技术的核心,其性能直接影响该技术的处理能力。常用的生物载体普遍由有机材料(例如聚乙烯醇和聚氨酯泡沫)制备而成,但是它们在应用过程中仍存在以下问题:(1)聚乙烯醇-海藻酸钠(PVA-SA)颗粒载体内部结构致密,传质性能较差,不利于气体和营养物质的内外运输,难以应用于好氧反硝化处理中;(2)废弃生物质制备的柠檬酸渣基聚氨酯泡沫表面光滑、亲水性差、表面正电荷较低,导致其出现生物亲和性差、微生物生物量低、挂膜速度慢、污水处理效率低等问题。针对上述问题,本论文通过对聚乙烯醇-海藻酸钠颗粒载体和柠檬酸渣基聚氨酯泡沫进行改性处理,制备出传质效率高、生物亲和性好、易于挂膜、生物量大、污染物处理能力高的新型微生物颗粒载体。主要研究结论如下:(1)改性条件为0.3%的Na HCO,8.0%的聚乙烯醇(PVA)和1.0%海藻酸钠(SA)制备的载体具有最好的表观特征,与改性前的载体相比,平均孔径提高了3.39倍,孔隙间的连通性更高,使得传质效率提高了12.8%。固定好氧反硝化细菌后,改性载体的NO-N去除效率为99.06%,比改性前载体高出21.39%。探究改性载体固定反硝化细菌后的最佳脱氮条件,实验表明,细菌浓度为15%,载体投加量为10%,C/N=25:1时,改性载体的脱氮能力最好,NO-N和TN的去除效率分别为94.28%和98.87%。改性载体结构稳定,长时间使用仍能保持较高的反硝化性能,五个循环批次使用后,改性载体的NO-N和TN的去除效率仍在99.5%和93%以上。改性载体也能通过干燥手段来储存,20℃下干燥24 h后,改性载体的NO-N和TN的去除效率为98.38%和84.57%。(2)采用钙离子沉积法、壳聚糖-埃洛石纳米管层层涂覆法、多巴胺涂覆法对柠檬酸渣基聚氨酯泡沫表面进行改性处理,成功制备出钙离子改性泡沫载体(Ca-PUF)、壳聚糖-埃洛石纳米管改性泡沫载体(CS/HNT-PUF)和多巴胺改性载体(PDA-PUF)。实验结果表明,相比其他改性泡沫,PDA-PUF具有最高的亲水性、表面电荷和生物亲和性,持水倍率和活性污泥固定量分别比改性前泡沫(PUF)高出17.57%和94.67%,泡沫浸泡液的表面负电位是PUF的5.77倍。在泡沫表面引入Ca也能提高泡沫的生物亲和性,虽然不同浓度钙离子改性的泡沫活性污泥固定量无明显差异,但是比PUF高出36%。此外,PDA-PUF和Ca-PUF的稳定性也显著优于CS/HNT-PUF,更有利于载体在污水处理工艺中应用。(3)将Ca-PUF、PDA-PUF和PUF填充至SBR反应器中进行培养。在反应器运行过程中,Ca-PUF和PDA-PUF上的生物量含量分别比PUF高出41.11%和56.80%。表面改性也提高了泡沫载体的污水处理能力,其中多巴胺改性的泡沫载体的污染物去除效果最为优异,COD、NH-N、TN和TP去除效率分别比原始载体高出0.28%、1.84%、3.72%和13.6%。高通量测序结果表明,PDA-PUF中细菌多样性更高,Macellibacteroides、Sphingopyxis、黄杆菌属(Flavobacterium)、食酸菌属(Acidovorax)和固氮螺菌属(Azospira)等有机物降解和反硝化细菌相对丰度更高,污染物去除效果最好。

关键词：载体改性聚乙烯醇-海藻酸钠颗粒载体柠檬酸渣基聚氨酯泡沫水处理