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水性炭质中间体的制备及热解动力学模型

辽宁科技大学学报 2018年第4期41卷 290-298页

作者：隋佳高丽娟张仕伟程俊霞辽宁科技大学化学工程学院辽宁鞍山114051

为了给水性炭质中间体作为前驱体制备各种炭材料的加热过程提供基础研究,本文以中温煤焦油沥青、中间相炭微球、墙外体保温残料炭为原料,混酸氧化-碱溶酸沉净化制备水性炭质中间体。采用热重法研究原料和纯化的pH值对所得水性炭质中间... 详细信息

为了给水性炭质中间体作为前驱体制备各种炭材料的加热过程提供基础研究,本文以中温煤焦油沥青、中间相炭微球、墙外体保温残料炭为原料,混酸氧化-碱溶酸沉净化制备水性炭质中间体。采用热重法研究原料和纯化的pH值对所得水性炭质中间体热稳定性及热解机理的影响,利用机理函数法建立水性炭质中间体热解动力学方程,并利用Achar-Brindley-Wendworth方程拟合直线计算动力学参数。结果表明:原料和纯化的pH值对制备水性炭质中间体的热解行为皆有影响,但以制备条件pH更显著。中温沥青、碳微球、墙外体保温残料炭三种原料,pH为4沉淀得到的水性炭质中间体,在135～370℃之间热解机理均符合三维扩散模型;在440～660℃的温度范围内,热解机理分别为二级、一级化学反应模型和三维扩散模型。pH为2时,在135～370℃之间热解机理分别符合一级、二级、三级化学反应模型;在440～660℃的温度范围内,热解机理分别为一级、一级、三级化学反应模型;中温沥青、墙外体保温材料炭两种原料,pH为6沉淀得到的水性炭质中间体,在135～370℃之间以及440～660℃之间,均符合三级化学反应模型。

关键词：水性炭质中间体热重曲线热解动力学模型

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聚碳酸酯热解反应动力学与模型研究

聚碳酸酯热解反应动力学与模型研究

作者：何志杰厦门大学

学位级别：硕士

聚碳酸酯(PC)是性能优异的工程材料,已被广泛应用于多种行业和日常生活中。PC的高生产和高消耗率导致大量固体废弃物的产生,热解可以从固体废弃物中获得有价值的化学物质,被认为是处理固体废弃物的一种很有前途的方法而受到越来越多的... 详细信息

聚碳酸酯(PC)是性能优异的工程材料,已被广泛应用于多种行业和日常生活中。PC的高生产和高消耗率导致大量固体废弃物的产生,热解可以从固体废弃物中获得有价值的化学物质,被认为是处理固体废弃物的一种很有前途的方法而受到越来越多的关注。近年来,研究人员开展了大量有关PC热解的研究,发展PC热解模型有助于提高热解数值计算的准确性、加深对PC热降解途径的认识以及预测热解产物的生成,同时这对促进塑料废弃物热解技术的推广和应用具有重要意义。本文使用热重/光电离质谱实验平台(TG/PI-TOF-MS)在323K-973K的温度范围内以5K/min和10K/min的升温速率对PC热解开展了实验研究。在测得热失重曲线的同时利用光电离飞行时间质谱对热解挥发性产物进行了实时在线检测,获得了随时间和温度变化的逸出产物的质谱图,实现了对热解产物的定量检测。质谱结果表明,PC热解过程中挥发性产物主要是酚类产物即苯酚、甲基苯酚、乙烯基苯酚、乙基苯酚、丙烯基苯酚。在PC热解的模型研究方面,本文基于常微分方程(ODEs)方法建立了包含桥键侧链详细反应机理的固体热解动力学模型来模拟PC的热解过程。提出了包含34种物质和41个化学反应的PC热解反应机理,并将其用于动力学模型的模拟计算。通过对比热重曲线和逸出产物的实验结果与模拟结果,发现该模型总体上表现出良好的一致性。在逸出产物的模拟计算中,本文通过气液平衡机理计算得到了实验中所检测到的所有酚类产物的产量随温度变化的模拟结果,模拟结果表明,酚类产物是热解挥发性产物的重要组成部分。在升温速率为5K/min时,酚类产物主要产生于750K-830K之间,并在800K附近达到最高产量。而当升温速率提高到10K/min时,这些产物产生的温度区间以及最大产量对应的温度点都较5K/min时延后20K左右。在不同升温速率下得到的产物模拟结果均与实验结果能够较好地对应。此外,本文还利用文献中的PC热解实验数据对本模型进行了验证,这些实验数据包括不同升温速率下的热重实验数据以及部分产物产量随温度变化的质谱结果。对比结果表明,本模型可以在这些实验的误差范围内再现文献中的实验结果。基于模拟计算结果,本文对热解过程做了反应路径分析计算,路径分析结果表明,H提取、β断链和断链在PC的分解中起着重要作用。异丙基键的热降解导致烷基和烯基侧链的形成,碳酸酯键主要通过C-O断裂分解产生苯氧基,苯氧基攻击异丙基键生成羟基侧链,并加速异丙基键的降解,CO2和CO的产生途径主要是碳酸酯键解离后产生的中间体的β断键,CH4是通过甲基自由基夺H产生。综上所述,本文所发展的包含桥键侧链详细反应机理的PC热解动力学模型适用于PC的热解模拟,模拟结果能够与实验数据较好地吻合。这表明,本工作建立的固体热解模型可以为进一步研究PC热解以及其他固体燃料热解打下基础。

关键词：聚碳酸酯热重-质谱分析热解动力学模型热解反应机理

酚醛树脂基复合材料传热-热解模型构建与试验研究

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西安交通大学学报 2024年第8期58卷 49-59页

作者：李冬柳云钊陈鑫杨云华刘宏宇西安交通大学热流科学与工程教育部重点实验室西安710049 航天材料及工艺研究所先进功能复合材料技术重点实验室北京100076 中国运载火箭技术研究院空间物理重点实验室北京100076

针对现有酚醛树脂基复合材料传热-热解模型忽略产物气体渗流可压缩效应的问题,建立了考虑热解气体可压缩流动的酚醛树脂基复合材料传热-热解模型。通过可压缩压力耦合方程组半隐式方法,求解完整的Navier-Stocks方程,以实现对热解气体可... 详细信息

针对现有酚醛树脂基复合材料传热-热解模型忽略产物气体渗流可压缩效应的问题,建立了考虑热解气体可压缩流动的酚醛树脂基复合材料传热-热解模型。通过可压缩压力耦合方程组半隐式方法,求解完整的Navier-Stocks方程,以实现对热解气体可压缩流动的模拟,而非现有模型普遍采用的不可压缩Darcy方程;改进了热解度的计算方式,提高了孔隙动态演化时热解区域材料物性插值的准确性。以一种酚醛树脂基复合材料——酚醛气凝胶复合材料为例,通过热质量试验数据,推导了热解动力学模型。测量了完全热解前后材料的关键计算输入参数。通过10 kPa低气压热试验测得了1000℃加热下材料的背温。结果表明:酚醛气凝胶复合材料存在200~550℃、550~800℃、800~1200℃共3个主要热解区间;完全热解前、后,材料孔隙率分别为0.568、0.484,渗透率分别为10^(-13)、10^(-12) m^(-2)。计算模型与试验结果吻合较好,最大相对误差为9.2%;热解气体向舱内渗流形成富集区域的现象对材料隔热有负面影响,但低导热系数和产物气体热阻塞作用仍使材料具备优异的防隔热性能。

关键词：酚醛树脂基复合材料热解动力学模型传热-热解模型低气压热试验

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多室内固体可燃物火灾烟气运动的大涡模拟

工程力学 2010年第11期27卷 204-212页

作者：袁书生张健清华大学工程力学系北京100084

建筑火灾中的火源多为固体可燃物。该文基于固体可燃物热解动力学模型,对多室内聚氨酯泡沫(PUF)板热解与空间火蔓延及烟气运动的相互作用进行了大涡数值模拟。计算得到的PUF板质量变化速率和各房间内烟气温度及CO2与O2浓度随时间的变化... 详细信息

建筑火灾中的火源多为固体可燃物。该文基于固体可燃物热解动力学模型,对多室内聚氨酯泡沫(PUF)板热解与空间火蔓延及烟气运动的相互作用进行了大涡数值模拟。计算得到的PUF板质量变化速率和各房间内烟气温度及CO2与O2浓度随时间的变化与实验基本相符合。CO2浓度随时间变化达到的峰值在着火房间最高,在邻近房间较低。O2浓度随时间变化达到的谷值在着火房间最低,在邻近房间较高。烟气温度和浓度峰值与谷值的出现与PUF板质量变化速率的峰值有关。

关键词：多室火灾固体可燃物热解动力学模型大涡模拟烟气运动

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三种常见生物质热解动力学特性的研究

化学世界 2012年第11期53卷 663-667,694页

作者：肖瑞瑞杨伟陈雪莉于广锁枣庄学院山东省煤化工重点实验室山东枣庄277160 华东理工大学煤气化教育部重点实验室上海200237

采用热重法对三种常见生物质热解特性及反应动力学进行研究。考察了粒径和升温速率对生物质热解特性的影响。粒径减小时,稻草开始热解的温度和热解结束的温度都降低,最大失重变化率对应的温度也降低;升温速率增加时,热解挥发分起始析出... 详细信息

采用热重法对三种常见生物质热解特性及反应动力学进行研究。考察了粒径和升温速率对生物质热解特性的影响。粒径减小时,稻草开始热解的温度和热解结束的温度都降低,最大失重变化率对应的温度也降低;升温速率增加时,热解挥发分起始析出温度和DTG曲线峰值温度均相应增加。采用Coats-Redfern法对生物质热解过程进行处理,并求出了生物质热解的动力学参数,求出的表观活化能变化范围在30～70kJ/mol。

关键词：生物质热解热重法热解动力学模型

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小麦和玉米秸秆热解反应与热解动力学分析

农业工程学报 2002年第4期18卷 10-13页

作者：何芳易维明孙容峰闸建文柏雪源李永军上海理工大学山东理工大学山东省科学院能源研究所

为了对生物质快速热解液化设备进行分析和计算 ,该文用热重、差热分析仪分别对小麦和玉米秸秆在不同升温速率下进行了热分析研究。结果表明 :小麦和玉米秸秆的热解特性基本一致 ,热解过程可以用同一种模型描述 ;随升温速率的提高 ,热解... 详细信息

为了对生物质快速热解液化设备进行分析和计算 ,该文用热重、差热分析仪分别对小麦和玉米秸秆在不同升温速率下进行了热分析研究。结果表明 :小麦和玉米秸秆的热解特性基本一致 ,热解过程可以用同一种模型描述 ;随升温速率的提高 ,热解最高速率时的温度和热解最高速率明显提高。分析了小麦和玉米秸秆热解反应过程 ,提出了平行一阶反应动力学模型并计算出模型中各参数 ,将该模型的计算结果、现有一阶反应模型的计算结果分别和试验数据进行了对比 ,结果表明。

关键词：小麦玉米秸秆热解反应热解动力学生物质热分析热解动力学模型热解动力学参数

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浸后铝用阳极焙烧热解行为研究

应用化工 2020年第11期49卷 2696-2700页

作者：朱晓伟李贺松侯文渊徐倜波王教儒崔同尧肖新宇中南大学能源科学与工程学院湖南长沙410083

采用Coats-Redfern近似的热解动力学分析模型,对浸后阳极进行了热重分析,比较三种升温速度下试样的失重特点。结果表明,浸后阳极失重过程分为三个阶段,降低升温速度可使沥青热解反应提前开始,并提前结束,减少热分解量,降低最大失重速率... 详细信息

采用Coats-Redfern近似的热解动力学分析模型,对浸后阳极进行了热重分析,比较三种升温速度下试样的失重特点。结果表明,浸后阳极失重过程分为三个阶段,降低升温速度可使沥青热解反应提前开始,并提前结束,减少热分解量,降低最大失重速率,提高残炭率。在沥青热解反应第二阶段适当降低升温速度,确保热解反应充分完成,有助于提高浸后焙烧后阳极的增重率以及各项物化性能,而在热解反应的第一阶段(室温~200℃)以及第三阶段(550~750℃)可适当提高升温速度,以减少浸后焙烧周期,减少焙烧能耗。浸渍剂沥青的热解反应属于一级反应,随着升温速度的降低,活化能呈减少趋势,反应更加容易进行,反应更充分。

关键词：铝用阳极浸渍焙烧热解动力学模型热重分析

FR4型废弃印刷线路板中温热解处理的实验研究

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FR4型废弃印刷线路板中温热解处理的实验研究

作者：魏莉莉天津大学

学位级别：硕士

随着电子工业的迅速发展,在人类享受巨大效益的同时,大量的印刷线路板被淘汰。这些废弃的印刷线路板如果随着一般的生产生活垃圾被填埋或焚烧,过程中产生的废气和残渣等会对环境造成严重的污染,甚至危害人类的身体健康甚至生命安全。目... 详细信息

随着电子工业的迅速发展,在人类享受巨大效益的同时,大量的印刷线路板被淘汰。这些废弃的印刷线路板如果随着一般的生产生活垃圾被填埋或焚烧,过程中产生的废气和残渣等会对环境造成严重的污染,甚至危害人类的身体健康甚至生命安全。目前,处理废弃印刷线路板的方法主要有(1)机械/物理法(2)高温火法冶金(3)湿法冶金(4)生物技术(5)电化学法(6)热解处理法等。其中,各种方法都存在难以克服的缺点。而热解处理法是较新的处理技术,目前还不太成熟,需要进一步的研究。在这种环境下,本文研究了FR4型废弃印刷线路板在N2环境下的热失重情况,并自行设计订制了小型固定床热解装置来对未经过破碎的废弃印刷线路板的热解进行进一步的研究,以便为进一步的工业处理提供依据。同时对实验过程中收集的液体、气体产物以及分离出来的金属进行了元素分析以判断其成分,并探讨其对环境的作用。对FR4型废弃印刷线路板的热失重分析表明,热解过程约在300℃时开始,在320～370℃之间出现热解峰,在330～430℃之间,反应基本完成。由于热传递等原因,随着升温速率的提高,热解开始的温度逐渐延后,反应时间缩短,剧烈程度增强。通过对热解残余物的分析知,FR4型线路板热解得到18.91%的气体产物,8.33%的液体产物,以及72.76%的固体产物。Kissinger法计算得到的热解反应的指前因子为386972.8min-1,活化能为102.65kJ/mol;Coats-Redfern法得到的热解反应的指前因子为8827.428min-1,活化能为130.4572 kJ/mol。经分析知,升温速率为10℃/min时热解的气体产物主要成分为一氧化碳、二氧化碳、丙烯、溴乙烷、二氯甲烷;此外还有一些含有3～11个碳原子的小分子有机物。液体产物分离出来的轻质馏分的分子量在50～240之间,主要成分是含有3～17个碳原子的丙酮、苯酚以及一些芳香族化合物。此外常压蒸馏中还有一些稠油和蜡质出现。固体残渣主要是由炭和金属构成。制作过程中镀金的金属片热解后含有铜、镍、铁、金以及附着在上面未清除干净的碳;而未镀金的金属片仅有铜和附着的碳。本研究为废弃印刷线路板的处理和资源化提出了一个新途径。经研究发现,FR4型废弃印刷线路板的处理条件为:升温速率随着要求而定,加热终温为500℃。升温速率为10℃/min时,可回收金属约为总质量的8%-8.8%,得到的气体产物占18.91%,液体产物占8.33%,固体产物占72.76%。

关键词：印刷线路板中温热解产物分析热解动力学模型资源化

3-甲基呋喃热解动力学以及呋喃燃料同分异构效应研究

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3-甲基呋喃热解动力学以及呋喃燃料同分异构效应研究

作者：苏怀江广西大学

学位级别：硕士

化石燃料的开发成本逐年增加;燃烧化石燃料引发的环境污染也越来越严重了,这些问题逐渐引起世人的关注。寻找价格低廉,清洁燃烧的新能源成为现在日益关注的话题。得益于高效的从废弃生物质生产呋喃类生物燃料的方法,呋喃类生物燃料被认... 详细信息

化石燃料的开发成本逐年增加;燃烧化石燃料引发的环境污染也越来越严重了,这些问题逐渐引起世人的关注。寻找价格低廉,清洁燃烧的新能源成为现在日益关注的话题。得益于高效的从废弃生物质生产呋喃类生物燃料的方法,呋喃类生物燃料被认为是一种非常有潜力的新型替代能源。为探究呋喃类生物燃料的性质,本论文选取3-甲基呋喃为研究对象,对3-甲基呋喃的热解反应动力学机理进行深入探究,构建了3-甲基呋喃燃烧反应动力学模型;并比较了3-甲基呋喃与其同分异构体2-甲基呋喃热解之间的异同,探讨了甲基位置不同对甲基呋喃类燃料的热解影响。论文分为实验部分和模型研究两部分。实验时,本论文运用同步辐射真空紫外光电离质谱并结合超声分子束取样技术,对3-甲基呋喃在30 Torr和760 Torr条件下进行流动管热解实验。实验主要分为两个部分。一方面,固定热解温度,扫描光子能量,获取了多张中间产物光电离效率(PIE)谱,从而鉴别了多种中间产物、同分异构体以及自由基,如2-丁炔(CH-2)、1,3-丁二烯(CH)、乙烯基乙炔(CH)、乙烯(CH)、乙炔(CH)、丙二烯(CH-a)、丙炔(CH-p)、乙烯酮(CHCO)、一氧化碳(CO)、呋喃(furan)、甲烷(CH)、甲基(CH3)、炔丙基(C3H3)和3-呋喃基甲基(MF33J)等。另一方面,保持光子能量不变,连续改变条件温度,探测燃料、中间产物、生成物等随温度变化的摩尔分数曲线,并与数值模拟结果进行对比,验证了3-甲基呋喃模型的在预测热解过程方面的准确性。在3-甲基呋喃的模型构建上,本论文发展了一个完整的包含603个物种,3042步反应的3-甲基呋喃热解机理。本论文中,此机理应用于Chemkin软件中,利用Chemkin中的Plog Flow Reactor模块进行热解实验的数值模拟,预测了燃料以及一些重要产物的热解曲线。而且通过Chemkin自带的后处理程序对燃料的分解路径、重要中间体的生成消耗过程做了详细的分析。基于本论文对3-甲基呋喃热解的理论和实验的研究以及2-甲基呋喃的相关研究,对3-甲基呋喃的热解动力学机理,以及3-甲基呋喃热解与2-甲基呋喃热解的异同进行了深入的研究。研究表明本论文构建的3-甲基呋喃的热解动力学模型能够很好地预测3-甲基呋喃的热解过程。基于对该模型的ROP分析以及灵敏度分析,发现3-甲基呋喃在低压下主要受氢转移反应控制,在常压下受氢转移反应和夺氢反应控制。同时,本文对碳烟生成相关的芳香族化合物的生成与消耗路径做了详细的分析。通过3-甲基呋喃与2-甲基呋喃的理论与实验比较得知,3-甲基呋喃热解与2-甲基呋喃热解在热解温区方面上相差不大,主要的差异集中在甲基位置的不同,甲基位置的不同会导致2-甲基呋喃与3-甲基呋喃在氢转移反应方面的差异,进而导致热解消耗途径的差异。通过对3-甲基呋喃热解反应动力学的理论和实验研究,比较了两种甲基呋喃热解的异同点,拓展了呋喃类燃料的理论研究。

关键词： 2-甲基呋喃 3-甲基呋喃流动反应器热解动力学模型