检索结果-南通市图书馆

作者：商梦斯华中师范大学

学位级别：硕士

白腐真菌是自然界中可以彻底矿化木质素的一类微生物,这主要依赖于其分泌产生的独特的木质素降解酶系,主要包括木质素过氧化物酶(Lignin peroxidase,LiP)、锰过氧化物酶(Manganese peroxidase,MnP)和漆酶(Laccase,Lac)等。漆酶可以催化... 详细信息

白腐真菌是自然界中可以彻底矿化木质素的一类微生物,这主要依赖于其分泌产生的独特的木质素降解酶系,主要包括木质素过氧化物酶(Lignin peroxidase,LiP)、锰过氧化物酶(Manganese peroxidase,MnP)和漆酶(Laccase,Lac)等。漆酶可以催化木质素的碳-碳连键、碳-氧连键断裂,在木质素的降解中发挥重要作用,在环境有机污染物降解等环境生物技术方面也具有巨大的应用价值和潜力。本论文以白腐真菌Trametes sp.48424为材料,分离纯化了 Trametes sp.48424分泌产生的漆酶蛋白LAC-48-2,研究了 LAC-48-2的酶学性质及不同金属离子和有机溶剂对LAC-48-2活性和稳定性的影响;在此基础上探究了 LAC-48-2对不同结构氯酚化合物的降解能力以及降解中对不同金属离子和有机溶剂的耐受性;进一步通过简并引物PCR、热不对称交错PCR(TAIL-PCR)等基因组步移技术克隆获得了 4种不同漆酶全长结构基因及其全长cDNA序列,成功实现了 4种漆酶基因在毕赤酵母中的异源表达。本论文主要研究结果如下:Trametes sp.48424在GYP培养基中培养时,在培养第3天加入终浓度1 mM的硫酸铜诱导产漆酶,在培养第9天漆酶酶活可达最高,铜离子能够明显增加48424菌株的漆酶产量。通过硫酸铵沉淀、阴离子交换层析和疏水层析等分离纯化过程,成功获得了电泳纯的漆酶蛋白LAC-48-2,纯化后比酶活为599.54 U/mg,分子量为52 kD左右。对纯化LAC-48-2的酶学性质进行了研究,LAC-48-2对ABTS亲和力最强,其次为2,6-DMP和愈创木酚;其最适温度和pH分别是60℃和3.0,随着温度的升高,漆酶稳定性逐渐降低,LAC-48-2漆酶对中性和偏碱性环境具有相对较强的耐受性,而在酸性条件下稳定性相对较弱。研究了不同抑制剂、金属离子和有机溶剂对LAC-48-2漆酶酶活和稳定性的影响:在5种抑制剂中,DTT、NaN3、巯基乙醇对其抑制效果较为明显,LAC-48-2对EDTA-2Na和SDS的耐受性相对较好;在14种金属离子中,LAC-48-2对Mn2+、Mg2+、Na2+、K+等金属离子具有较强的耐受性,高浓度的Cu2+会在一定程度上促进LAC-48-2漆酶活性,在体系中含有100mM硫酸铜时,会将漆酶酶活提升至对照的117.54%。Fe2+对漆酶的抑制效果最强,仅10 mM Fe2+就可使LAC-48-2活性完全丧失;在11种有机溶剂中,LAC-48-2对丙三醇和乙二醇的耐受性较强,LAC-48-2在丙三醇、1,4-丁二醇、丙二醇中稳定性相对较强。利用纯化的漆酶蛋白LAC-48-2开展了对不同结构氯酚化合物(3-氯苯酚、2,6-二氯苯酚、2,3,6-三氯苯酚)以及2-硝基酚的降解研究。LAC-48-2具有较强的降解2,6-二氯苯酚和2,3,6-三氯苯酚的能力,1U/mL的LAC-48-2对800 mg/L 2,6-二氯苯酚的12小时降解率可达99.17%,对200mg/L 2,3,6-三氯苯酚的12小时降解率为96.91%。LAC-48-2对3-氯苯酚降解能力较弱,LAC-48-2不能降解2-硝基酚。LAC-48-2对不同底物的降解能力依次为:2,6-二氯苯酚>2,3,6-三氯苯酚>3-氯苯酚>2-硝基酚。LAC-48-2对混合氯酚(2,6-二氯苯酚+2,3,6-三氯苯酚)中的各种氯酚化合物仍然具有较好的降解作用。当降解体系中同时存在3-氯苯酚、2,6-二氯苯酚和2,3,6-三氯苯酚时,LAC-48-2对3-氯苯酚的降解率依然最低,而对2,6-二氯苯酚和2,3,6-三氯苯酚仍能保持较强的降解能力。研究了不同金属离子和有机溶剂对LAC-48-2降解2,6-二氯苯酚和2,3,6-三氯苯酚的影响:LAC-48-2在降解2,6-二氯苯酚的过程中对Na+、Mg2+、K+、Mn2+、Cu2+等金属离子具有相对较强的耐受性,但是对Fe2+耐受性较差。LAC-48-2在降解2,3,6-三氯苯酚的过程中对Mg2+、Mn2+、K+、Na+、Cu2+等金属离子具有很强的耐受性,80 mM和100 mM的硫酸锰、硫酸钾、硫酸钠、硫酸铜等对2,3,6-三氯苯酚降解影响很小。5%和10%(v/v)的各种有机溶剂对LAC-48-2降解2,6-二氯苯酚几乎没有影响。LAC-48-2在降解2,6-二氯苯酚的过程中对异丙醇和1,2-丙二醇等有机溶剂具有较强的耐受性。5%和10%(v/v)各种有机溶剂对LAC-48-2降解2,3,6-三氯苯酚也几乎没有影响,LAC-48-2在降解2,3,6-三氯苯酚的过程中对丙三醇和乙二醇等有机溶剂耐受性较强。研究还发现介体ABTS能够极大地提高LAC-48-2对2-硝基酚和

关键词：真菌漆酶氯酚降解漆酶基因毕赤酵母异源表达

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催化臭氧化3-氯酚中生物毒性的变化

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环境化学 2021年第10期40卷 3180-3189页

作者：盛钎魏建建吴江南马德华王连军南京理工大学环境与生物工程学院江苏省化工污染控制和资源化高校重点实验室南京210094

氯酚类化合物具有高毒性、难生物降解的特性,催化臭氧化是处理氯酚类废水的重要方法,但催化臭氧化部分氧化的特性常会导致生物毒性升高.为了识别催化臭氧化3-氯酚(3-CP)过程中的关键致毒因子,研究了不同pH下二氧化锰(MnO_(2))催化臭氧... 详细信息

氯酚类化合物具有高毒性、难生物降解的特性,催化臭氧化是处理氯酚类废水的重要方法,但催化臭氧化部分氧化的特性常会导致生物毒性升高.为了识别催化臭氧化3-氯酚(3-CP)过程中的关键致毒因子,研究了不同pH下二氧化锰(MnO_(2))催化臭氧化降解3-CP过程中总体生物毒性的变化规律,探究了急性生物毒性与常规污染指标3-CP浓度、总有机碳浓度(TOC)以及自由氯(FAC)浓度的相关性.结果表明,MnO_(2)催化臭氧化3-CP时,生物毒性不随母体污染物和TOC浓度同比例降低而是出现了先升高后下降的现象,尤其是当pH=3时,生物毒性最高值约为初始值的26倍.通过生物毒性与常规指标的相关性分析发现,处理过程中生物毒性的大小和自由氯浓度在pH=3—10时显著相关.催化臭氧化溶液中加入自由氯去除剂亚硫酸钠后,生物毒性几乎全部去除,最高点生物毒性去除率达到100%.由此推测,自由氯是MnO_(2)催化臭氧化3-CP中生成的高毒性中间产物,在生物毒性演变中起了关键作用.进一步研究发现,体系中的自由氯是由于臭氧分子氧化形成的,它的生成可能与共存的酚类有机物有关.

关键词：催化臭氧化氯酚降解生物毒性自由氯

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Fe@C核壳结构粒子与扩孔MCM-41的合成及在水处理方面的应用

Fe@C核壳结构粒子与扩孔MCM-41的合成及在水处理方面的应用

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作者：李想吉林大学

学位级别：硕士

日趋严重的水污染促使我们寻找更加高效可行的水处理途径。零价铁材料因其价格低廉、反应活性高、易制备，被广泛用于处理水中有机污染物和金属离子等。它既可以将有机污染物直接还原，又可以与溶解氧共同作用将污染物氧化。另外，介孔... 详细信息

日趋严重的水污染促使我们寻找更加高效可行的水处理途径。零价铁材料因其价格低廉、反应活性高、易制备，被广泛用于处理水中有机污染物和金属离子等。它既可以将有机污染物直接还原，又可以与溶解氧共同作用将污染物氧化。另外，介孔二氧化硅材料自问世以来，其良好的性能就吸引了广泛的关注。该材料具有的较大的比表面积和孔容，使得其在吸附水中污染物的应用中拥有独特的优势。本学位论文主要研究了Fe@C核壳结构粒子及扩孔MCM-41的合成，并探究了它们在水处理方面的应用。主要成果如下： 1.通过用酚醛树脂包覆三氧化二铁核、再焙烧使酚醛树脂壳碳化进而将三氧化二铁核还原为零价铁核的方法，成功合成了Fe@C核壳结构粒子。在此基础上，在三氧化二铁核与酚醛树脂壳中间再加入一层二氧化硅层。酚醛树脂碳化形成碳壳后，再将二氧化硅刻蚀除去。这样，成功的合成了Fe@C蛋黄蛋壳结构粒子，其表面积有很大提高。 2.上述两种材料对氯酚都表现出良好的催化降解能力。它们都可以将氯酚快速的、彻底的降解。降解过程符合两段式一级反应动力学，包括缓慢的初始阶段和快速的降解阶段。Fe@C蛋黄蛋壳结构粒子表现出了更为良好的催化性质：它可以在短时间（12分钟）之内将溶液中氯酚的浓度降解至高效液相色谱的检测限以下（0.5mgL-1）。 3.碳壳的保护作用使得Fe@C蛋黄蛋壳粒子具有良好的稳定性，可以存放半年之久而不变质。该材料自身具有磁性，使得其在氯酚处理实验结束后，极易与溶液分离，可以回收再利用，并保持活性重复利用至少3个循环。并且，即使在经过长期使用后粒子的降解效率有所降低，仍然可以通过氮气下焙烧的方法恢复其性质。 4.通过加入扩孔剂的方法成功合成了扩孔MCM-41粒子。扩孔后的孔径由3nm左右增长至5nm左右，孔容由0.9067cm3g-1增大至1.6401cm3g-1。该材料对水中有机分子有良好的吸附能力。与MCM-41粒子相比，扩孔后的材料对罗丹明B的吸附能力有很大提高。

关键词： Fe@C核壳结构粒子 Fe@C蛋黄蛋壳结构粒子扩孔MCM-41 氯酚降解染料吸附

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