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基于氮掺杂碳量子点的水体氟离子选择性荧光开启检测

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环境化学 2024年第3期43卷 875-884页

作者：陈倍宁王恩语杨正爽付翯云南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室南京210093

本论文以柠檬酸为碳源、尿素为氮源,通过水热法制备了氮掺杂碳量子点(NCDs),将其作为荧光探针用于检测水体中的氟离子(F^(–)).利用透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光谱(UV-vis)、荧光光谱等表征手段... 详细信息

本论文以柠檬酸为碳源、尿素为氮源,通过水热法制备了氮掺杂碳量子点(NCDs),将其作为荧光探针用于检测水体中的氟离子(F^(–)).利用透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光谱(UV-vis)、荧光光谱等表征手段分析了NCDs的结构和光谱学性质.考察了探针检测氟离子的灵敏度、稳定性和选择性,及其在天然水体样品中的适用性.结果表明,NCDs可在紫外光激发下产生蓝色荧光,且具有较高的荧光量子产率(41%).NCDs富含羧基、羟基等含氧官能团,可与铝离子(Al^(3+))发生反应,这一过程会导致其荧光淬灭;而F^(–)与Al^(3+)的配位反应可置换出与NCDs结合的Al^(3+),使NCDs的荧光恢复,产生荧光“开启”效应.NCDs荧光恢复的程度与F^(–)浓度线性正关系(R2=0.995),表明该方法可用于定量检测F^(–).进一步研究显示,NCDs在检测F^(–)时具有较快的响应时间(约1.0 min)、较宽的线性范围(20—300μmol·L^(-1))、较低的检出限(0.65μmol·L^(-1))和良好的选择性(水体常见阴阳离子对检测过程的影响低于5%).此外,NCDs还具有良好的稳定性,在中性到弱碱性环境(pH 6.0—9.0)中均能有效检出F^(–).在实际水体分析过程中,NCDs显示了良好的F^(–)加标回收率(88.2%—105.0%)和检测精密度(相对标准偏差低于3.0%),表明其具有较好的应用潜能.

关键词：氮掺杂碳量子点氟离子荧光检测荧光开启

氮掺杂碳量子点与牛血清白蛋白相互作用的研究

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化工技术与开发 2024年第5期53卷 26-30页

作者：李春兴王芸胡晓熙余霭雯沈俊尧邱华广东松山职业技术学院广东韶关512126

采用光谱法研究了掺氮碳量子点(N-CQDs)与牛血清白蛋白(BSA)的相互作用机理。光谱分析表明,N-CQDs能有效猝灭BSA的内源性荧光,属于静态猝灭机制。N-CQDs的加入导致色氨酸残基微环境的疏水性降低,继而引起BSA的构象产生变化。N-CQDs与BS... 详细信息

采用光谱法研究了掺氮碳量子点(N-CQDs)与牛血清白蛋白(BSA)的相互作用机理。光谱分析表明,N-CQDs能有效猝灭BSA的内源性荧光,属于静态猝灭机制。N-CQDs的加入导致色氨酸残基微环境的疏水性降低,继而引起BSA的构象产生变化。N-CQDs与BSA可能是以1∶1的比例相互结合形成了稳定的复合物。结合热力学参数进行分析,N-CQDs与BSA相互结合的作用力主要为静电吸引力,反应为自发进行。同步荧光光谱也表明,N-CQDs与BSA的结合改变了BSA的构象。此研究数据可为进一步了解N-CQDs纳米颗粒在生物体内的应用提供参考。

关键词：氮掺杂碳量子点牛血清白蛋白光谱法相互作用

基于量子化学计算优化的氮掺杂碳量子点缓蚀剂制备及其缓蚀性能

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电镀与涂饰 2024年第1期43卷 98-108页

作者：许旭敏顾立宏刘仁体石晓龙王澜涛孔继周韦红余上海机电工程研究所上海201109 南京航空航天大学机电学院江苏南京210016

[目的]氮掺杂碳量子点(N-CQDs)作为一种绿色高效的新型缓蚀剂,在腐蚀控制领域具有巨大的应用潜力。但由于其结构无法精确调控,很难对制备N-CQDs的众多前驱体进行筛选。[方法]依据密度泛函理论(DFT),通过Fukui指数计算各前驱体分子的优... 详细信息

[目的]氮掺杂碳量子点(N-CQDs)作为一种绿色高效的新型缓蚀剂,在腐蚀控制领域具有巨大的应用潜力。但由于其结构无法精确调控,很难对制备N-CQDs的众多前驱体进行筛选。[方法]依据密度泛函理论(DFT),通过Fukui指数计算各前驱体分子的优先反应活性位点,确定前驱体分子间一步脱水缩合反应产物的分子结构,并进行全局参量和局部参量的计算,分析了采用柠檬酸分别与乙二胺、尿素和氨基胍盐酸盐作为前驱体所合成的3种N-CQDs的缓蚀性能,再通过称重法对水热法合成的3种N-CQDs的缓蚀性能进行验证,优选出缓蚀性能最佳的缓蚀剂。采用紫外可见吸收光谱、荧光光谱和高分辨率场发射透射电镜表征优选缓蚀剂的荧光性能和表面形貌,并以电化学方法和表面分析方法研究此缓蚀剂对Q235碳钢在0.5 mol/L硫酸溶液中的缓蚀机理。[结果]以柠檬酸和氨基胍盐酸盐为前驱体制备的N-CQDs-3缓蚀性能最佳,且试验结果和理论计算结果一致。N-CQDs-3在紫外激发光下显示蓝绿光,平均粒径为(2.5±0.8)nm。该缓蚀剂是一种混合型缓蚀剂,主要通过物理和化学吸附同时抑制金属在酸溶液中腐蚀反应的发生,其对Q235碳钢在0.5 mol/L硫酸溶液中的缓蚀效率最高可达95.3%。[结论]通过量子化学计算方法对制备N-CQDs所用的前驱体进行筛选,提前预测其缓蚀性能,可提高试验效率。

关键词：量子化学计算氮掺杂碳量子点水热合成碳钢缓蚀剂吸附防腐蚀机理

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基于氮掺杂碳量子点荧光探针检测谷胱甘肽

分析试验室 2023年第11期42卷 1508-1515页

作者：朱振茂严大鹏黄泽华钟晓岚沈赟复旦大学附属中山医院厦门医院药剂科厦门361015 复旦大学附属中山医院药剂科上海200032

以水杨酸和乙二胺为原料,采用一步水热法合成了绿色荧光的氮掺杂碳量子点(N-CDs)。采用透射电子显微镜(TEM)、红外吸收光谱(FT-IR)、荧光光谱等对N-CDs进行了表征。由于从N-CDs到MnO_(2)纳米片的荧光共振能量转移(FRET),N-CDs的荧光可以... 详细信息

以水杨酸和乙二胺为原料,采用一步水热法合成了绿色荧光的氮掺杂碳量子点(N-CDs)。采用透射电子显微镜(TEM)、红外吸收光谱(FT-IR)、荧光光谱等对N-CDs进行了表征。由于从N-CDs到MnO_(2)纳米片的荧光共振能量转移(FRET),N-CDs的荧光可以被MnO_(2)纳米片猝灭。然而,谷胱甘肽(GSH)的存在会使MnO_(2)纳米片还原为Mn^(2+),从而导致荧光信号的充分恢复。基于上述原理,建立了一种检测GSH的方法,其线性范围为0.1~130μmol/L,检出限为0.089μmol/L。此外,N-CDs显示出低细胞毒性,已成功用于人肝癌细胞(HepG2)中的GSH成像。

关键词：氮掺杂碳量子点荧光探针谷胱甘肽

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氮掺杂碳量子点提高苹果光合效率的机制探究

氮掺杂碳量子点提高苹果光合效率的机制探究

作者：景秀丽山东农业大学

学位级别：硕士

我国是最大的苹果生产与消费国,但单株果实产量和品质仍需进一步提高。苹果是喜光植物,果树的光合能力是其产量和品质形成的基础。纳米材料已被证实可以有效提高植物的光合效率,这为推动苹果产业提质增效提供了新思路。碳量子点是一种... 详细信息

我国是最大的苹果生产与消费国,但单株果实产量和品质仍需进一步提高。苹果是喜光植物,果树的光合能力是其产量和品质形成的基础。纳米材料已被证实可以有效提高植物的光合效率,这为推动苹果产业提质增效提供了新思路。碳量子点是一种新型碳纳米材料,其在粮食作物和蔬菜作物生产中的功能已被广泛探究,而在木本植物(尤其是苹果)中的研究相对较少。同时,碳量子点改善植物光合效率的内在机制也未得到明确阐释,这需要进一步探索。本研究中,以柠檬酸和二乙烯三胺为原料合成出5种表面氮掺杂量不同的碳量子点(N-CDs),分别施用于草本植物拟南芥、木本植物平邑甜茶幼苗和5年生‘首富1/M26’苹果树,探究了N-CDs在植物生长和光合作用中的功能及其影响光合效率的内在机制。主要研究结果如下:(1)以柠檬酸和二乙烯三胺为原料,采用水热法合成氮掺杂量依次升高的5种碳量子点并依次命名为N-CD-1/2/3/4/5。N-CDs具有相似的光学、形貌和表面电势及不同的结构特征。这些特性是影响N-CDs生物学功能的关键。(2)N-CDs能够被植物吸收并在体内转运。使用根灌或水培方式进行处理,拟南芥和平邑甜茶幼苗均能通过根系吸收N-CDs,而后在蒸腾拉力的作用下,经木质部向地上部运输并最终到达叶片。同时,N-CDs可以通过共质体途径进入叶肉细胞,跨越叶绿体膜屏障并部分与叶绿体共定位。(3)N-CDs可以促进拟南芥的生长且具有激发光依赖性。在激发光存在的光照条件下,N-CDs(300 mg·L)处理能够显著改善拟南芥幼苗和成苗的生长,且N-CD-4的作用最显著。然而,在不含激发光的光照条件下,这种作用被大大削弱,且仅表现为对地下部生长的促进。(4)N-CDs能够改善平邑甜茶幼苗的生长和光合作用。在含有激发光的光照条件下,N-CDs(300 mg·L)能够有效提高净光合效率并促进幼苗的生长。其中,N-CD-3表现最优,净光合速率和鲜重分别提高了14.23%和27.01%。(5)N-CD-3可以将光激发下产生的电子传递给PQ来提高植物光合效率。本研究中,以离体叶绿体为试材初步确定了N-CD-3与叶绿体间的电子传递关系,且N-CD-3能够提高叶绿体的光合活性;随后,对光系统缺陷的拟南芥突变体的研究明确了N-CD-3提高光合效率的作用位点,其可作为光系统II(PS II)的旁支,或在PS II的下游和光系统I(PS I)的上游来发挥功能;最后,体内和体外试验证实了PQ是N-CD-3的电子受体对象之一。N-CD-3可以作为PS II的旁支向PQ传递电子(N-CD-3被光激发后产生的),使PQ发生氧化还原反应,通过额外的电子供给来提高光合效率。(6)田间条件下,N-CD-3处理能够提高叶片光合效率和果实品质。在果实膨大期,叶面喷施N-CD-3(1,000 mg·L)处理5年生‘首富1/M26’苹果树,其叶片净光合速率和果实可溶性固形物含量能分别提高42.97%和12.51%。综上所述,N-CDs作为植物的光合肥,在激发光诱导下可以显著促进拟南芥和平邑甜茶幼苗的生长并提高光合效率。进一步,试验发现N-CDs对植物光合效率的增强部分的依赖于其与光系统间的电子传递。N-CDs(N-CD-3)可以将光激发下产生的电子转移到PQ中,通过加速PQ的氧化还原循环来提高光合效率。最后,田间条件下,N-CDs(N-CD-3)对5年生‘首富1/M26’苹果树净光合速率的提高证实了其在苹果生产中潜在的应用价值。

关键词：平邑甜茶氮掺杂碳量子点光合作用生长质体醌

氮掺杂碳量子点的制备及其对Fe3+、CN-的检测研究

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氮掺杂碳量子点的制备及其对Fe3+、CN-的检测研究

作者：王姝太原理工大学

学位级别：硕士

目前,在单平台实现阳离子或阴离子的即时灵敏检测仍面临一些挑战。近年来,碳纳米材料因其制备过程简单,且在整合和改善平台性能方面具有独特的优势而受到广泛关注。碳量子点(CQDs)是一种新兴的、极具前景的荧光碳基纳米材料。由于其比... 详细信息

目前,在单平台实现阳离子或阴离子的即时灵敏检测仍面临一些挑战。近年来,碳纳米材料因其制备过程简单,且在整合和改善平台性能方面具有独特的优势而受到广泛关注。碳量子点(CQDs)是一种新兴的、极具前景的荧光碳基纳米材料。由于其比表体积大、颗粒尺寸小、表面功能化程度高,因此CQDs的活性较高,可以很容易地与各种化学物质发生相互作用,从而导致其各种性质,尤其是光学性能发生较大变化。此外,与传统的荧光有机染料和半导体量子点相比,CQDs具有化学稳定性、惰性、能够形成稳定的胶体溶液,并且具有高度的抗光漂白能力,所以被广泛应用。本文的主要内容有:1.分别以对氨基水杨酸(PAS)和甘氨酸(Gly)为碳源和氮源,通过简单一步水热处理合成具有强蓝色荧光的氮(N)掺杂碳量子点(N-CQDs),量子产率(QY)约为6.8%。N-CQDs具有激发波长依赖性的光致发光特性,最大激发波长为355 nm,最大发射波长为426 nm。通过改变反应物摩尔比、反应温度和反应时间,确定合成最佳性能N-CQDs的条件为:PAS和Gly摩尔比为1:1,反应温度为180℃,反应时间为4 h。通过透射电子显微镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)表征了N-CQDs的形貌和化学组成。N-CQDs主要含有C、N、O、H几种元素,近似球形,在水中分散良好,在1×10mol·L～1.2×10 mol·L的线性范围内,对Fe表现出高度选择性和灵敏度,检测限为4.9×10 mol·L。2.采用一步水热法以对氨基水杨酸(PAS)和酒石酸(TA)为原料制备了具有绿色荧光的氮(N)掺杂碳量子点(N-CQDs),量子产率(QY)为5.0%。N-CQDs具有激发波长依赖性的光致发光特性,最大激发波长为495nm,最大发射波长为514 nm。通过改变反应物摩尔比、反应温度和反应时间,确定合成最佳性能N-CQDs的条件为:PAS和TA摩尔比为1:4,反应温度为180℃,反应时间为6 h。通过透射电子显微镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)表征了N-CQDs的形貌和化学组成。N-CQDs主要含C、N、O、H几种元素,近似球形,在水中分散良好,在1×10 mol·L～5.2×10 mol·L的线性范围内,对CN表现出高度选择性和灵敏度,检测限为14.5×10 mol·L。

关键词：氮掺杂碳量子点对氨基水杨酸甘氨酸酒石酸 Fe3+ CN-

基于雷笋壳的氮掺杂碳量子点的制备及对四环素的检测

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食品安全质量检测学报 2022年第24期13卷 8008-8016页

作者：刘梦茹张亚男张馨月黄嘉杨周杨洁蒋洁陈梓月陈姝娟四川农业大学食品学院雅安625014

目的以农业废弃物雷笋壳为原料,制备氮元素掺杂的碳量子点(nitrogen-doped carbon quantum dots,N-CQDs),作为快速检测四环素的绿色新型荧光探针。方法N-CQDs由水热法制备而成,同时通过透射电镜、X射线衍射分析、傅立叶红外光谱分析、X... 详细信息

目的以农业废弃物雷笋壳为原料,制备氮元素掺杂的碳量子点(nitrogen-doped carbon quantum dots,N-CQDs),作为快速检测四环素的绿色新型荧光探针。方法N-CQDs由水热法制备而成,同时通过透射电镜、X射线衍射分析、傅立叶红外光谱分析、X射线光电子能谱和荧光分光光度计等对N-CQDs进行表征。结果制备的N-CQDs具有晶格结构的球形形态,平均粒径为5.16 nm,表面官能团丰富,具有良好的水溶性,在高浓度离子溶液和较宽pH范围内的N-CQDs具有高荧光强度和优异的稳定性。N-CQDs对四环素的检测具有较好的选择性和抗干扰性,在0.05~0.50μg/mL范围内呈现良好的线性关系,检出限为0.024μg/mL。鱼肉样品和牛奶样品中的四环素的加标回收率为91.95%~103.80%,相对标准偏差(relative standard deviation,RSD)小于等于5.37%。结论与传统的检测四环素的方法相比,本研究构建的绿色环保的荧光探针具有成本低、操作简单的优点,且具有良好的重现性和稳定性。

关键词：竹笋壳氮掺杂碳量子点四环素荧光检测

高量子产率的氮掺杂碳量子点荧光猝灭检测Hg^(2+)

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化学研究与应用 2023年第11期35卷 2561-2567页

作者：王中慧张漪任列香贾晶吕梁学院化学化工系山西吕梁033001 山西大学化学化工学院山西太原030006

以三羟甲基氨基甲烷和柠檬酸为前驱体,通过一步水热法合成了粒径约为3 nm的氮掺杂碳量子点(NCQDs)。该N-CQDs发明亮的蓝光,最佳激发和发射波长分别为370 nm和429 nm,荧光量子产率(QY)73.31%,并且Hg^(2+)能高选择、高灵敏地猝灭N-CQDs的... 详细信息

以三羟甲基氨基甲烷和柠檬酸为前驱体,通过一步水热法合成了粒径约为3 nm的氮掺杂碳量子点(NCQDs)。该N-CQDs发明亮的蓝光,最佳激发和发射波长分别为370 nm和429 nm,荧光量子产率(QY)73.31%,并且Hg^(2+)能高选择、高灵敏地猝灭N-CQDs的荧光,猝灭率85%,在室温pH=5的环境下,检出限低至2.28μmol·L^(-1),线性范围为0.1~0.4 mmol·L^(-1),R2=0.9965。将该N-CQDs用于检测实际水样中的Hg^(2+),加标回收率在94.4%~107.6%之间。

关键词：三羟甲基氨基甲烷氮掺杂碳量子点荧光猝灭 Hg^(2+)检测

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氮掺杂碳量子点@花状氧化锌检测L-色氨酸

闽南师范大学学报（自然科学版） 2023年第2期36卷 93-100页

作者：杨潇叶佳佳胡世荣闽南师范大学化学化工与环境学院福建漳州363000

通过水热法制备N-CQDs@ZnO复合材料,使用傅里叶变换红外光谱、X射线衍射仪、荧光光谱、紫外-可见光吸收光谱、透射电镜对复合材料进行表征.然后,将复合材料修饰在玻碳电极上,构筑一种用于检测L-色氨酸的新型电化学传感平台,采用循环伏安... 详细信息

通过水热法制备N-CQDs@ZnO复合材料,使用傅里叶变换红外光谱、X射线衍射仪、荧光光谱、紫外-可见光吸收光谱、透射电镜对复合材料进行表征.然后,将复合材料修饰在玻碳电极上,构筑一种用于检测L-色氨酸的新型电化学传感平台,采用循环伏安法(CV)、差分脉冲伏安法(DPV)、电化学阻抗法(EIS)进行电化学研究.在优化条件下,N-CQDs@ZnO4/GCE对于L-色氨酸的检出限为32 nmol·L-1,灵敏度为0.78μAμmol·L-1cm-2,该传感器成功应用于血清中L-色氨酸的检测.

关键词：氮掺杂碳量子点花状氧化锌 L-色氨酸电化学传感器