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水系电解质离子对无定形WO_(3)电致变色性能的影响

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发光学报 2023年第8期44卷 1404-1412页

作者：邢开笑吕哲李颜涛吕营李盼闫靖宇刘彬李晟泽刘星元中国科学院长春光学精密机械与物理研究所发光学及应用国家重点实验室吉林长春130033 中国科学院大学北京100049 吉林大学数学学院吉林长春130012

WO_(3)是理想的无机电致变色材料,其电致变色机制是在电压作用下发生可逆的氧化还原反应,并伴随着电解质离子在材料内部的嵌入和脱出。本文研究了含有Li^(+)、Zn^(2+)、Al^(3+)的三种水系电解质对无定形WO_(3)电致变色性能的影响。结果... 详细信息

WO_(3)是理想的无机电致变色材料,其电致变色机制是在电压作用下发生可逆的氧化还原反应,并伴随着电解质离子在材料内部的嵌入和脱出。本文研究了含有Li^(+)、Zn^(2+)、Al^(3+)的三种水系电解质对无定形WO_(3)电致变色性能的影响。结果表明,当以Al^(3+)作为嵌入离子时,WO_(3)获得了最好的电致变色性能,包括快响应速度(着色响应时间2.8 s,褪色响应时间1.1 s)、大光学对比度(700 nm处达83.4%)、优异的循环稳定性(连续循环1000次仅衰减2.8%)、高着色效率(74.7 cm^(2)·C^(-1)),其综合性能在已报道的WO_(3)电致变色器件中处于较高水平。机制研究发现,Al^(3+)水系电解质溶液中性能的提升得益于快速的离子传输动力学。这些结果将为高性能电致变色器件构建和电解质优选提供简单有效的指导。

关键词：电致变色 WO_(3) 水系电解质稳定性无定形

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骨质疏松症的防治

科学之友 2024年第6期 36-37页

作者：张红宾李平史少东四川省南充卫生学校南充市高坪区人民医院

骨质疏松症是一种以骨量低下、骨组织微结构损坏,导致骨脆性增加,易发生骨折为特征的全身性骨病。作为多因素调控疾病,骨质疏松症与环境、遗传、生活习惯等因素存在着一定的联系。在日常生活中,人们应该如何防治骨质疏松症呢?下面,我们... 详细信息

骨质疏松症是一种以骨量低下、骨组织微结构损坏,导致骨脆性增加,易发生骨折为特征的全身性骨病。作为多因素调控疾病,骨质疏松症与环境、遗传、生活习惯等因素存在着一定的联系。在日常生活中,人们应该如何防治骨质疏松症呢?下面,我们一起来了解。认识骨骼营养构成骨基质是骨组织的基础,主要包括有机成分(约占35%)和无机成分(约占65%)。有机成分主要为大量胶原纤维和少量无定形基质,可以推动骨骼生长发育,修补骨组织,为骨骼提供营养成分;无机成分主要有羟基磷灰石、阳离子(钙、镁、钠、钾和锶)和阴离子(硫化物、磷和氯化物),可以使骨骼具有一定的硬度和压力,起到支撑的作用。

关键词：骨质疏松症骨基质无机成分骨组织胶原纤维有机成分羟基磷灰石无定形

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无定形硼化物复合材料的制备及电催化性能

无定形硼化物复合材料的制备及电催化性能

作者：于亚男燕山大学

学位级别：硕士

氢气是当今世界第一大清洁能源,电解水制氢气的方法在注重环境保护的21世纪受到了人们广泛的关注,然后电解水过程中涉及到的析氧反应是这一过程中极为重要的一步。析氧反应所需要的能垒比较高,是电解水过程中的控速步骤,也是设计反应过... 详细信息

氢气是当今世界第一大清洁能源,电解水制氢气的方法在注重环境保护的21世纪受到了人们广泛的关注,然后电解水过程中涉及到的析氧反应是这一过程中极为重要的一步。析氧反应所需要的能垒比较高,是电解水过程中的控速步骤,也是设计反应过程中需要面临的挑战的一步。虽然现存的大部分析氧催化剂表现出优异的电解水催化活性,但部分合成方法难以满足制备经济、高效、大规模生产的催化剂的要求。本文主要构建了一种过渡金属基的高电导率无定形硼化物电解水催化剂,其优秀性能归功于过渡金属基催化剂中金属之间的相互作用,能促进催化剂的电子传递。无定形硼化物的存在对金属基之间的相互作用也起到了调控作用,提高了催化剂的可利用的有效比表面积,改善了反应中的催化活性。主要研究内容与总结:(1)首先通过在常温环境中采用便捷、简单的Na BH溶液的一步化学还原法将过渡金属基材料构建为过渡金属基硼化物(Co B、Co Fe B、Co Fe Ni B)。为了验证其还原程度的好坏,对其进行一系列外貌表征,证明了无定形过渡金属基硼化物的存在。并在1M KOH电解液中利用三电极体系对Co Fe Ni B的析氧性能进行了检测,Co Fe Ni B只需要551 m V的过电位就能达到100 m A cm的电流密度,并且Co Fe Ni B在50 m A cm的低电流密度下可以承受住长达30 h的稳定性测试且催化活性并没有过大波动,催化剂的稳定性较为优异。(2)研究了在泡沫镍的表面上通过化学还原法原位生长的一种无定形钴铁镍硼化物。这种电极由低成本的商用泡沫镍通过过渡金属基溶液在常温下Na BH的一步化学还原法制成过程无需任何额外的能源消耗自支撑过渡金属基硼化物材料(Co B/NF、Fe B/NF、Co Fe B/NF和Co Fe Ni B/NF)。对制作出的几种催化剂进行一系列的表征和电化学测试。结果表明Co Fe Ni B/NF纳米结构中多种金属元素的协同作用提高了其催化性能和电导率,促进了催化活性材料的充分利用。同时还对Co Fe Ni B/NF的最佳反应条件进行了评估测定,发现泡沫镍在过渡金属溶液中自生长7小时后的Co Fe Ni B/NF-7性能最佳,能够充分的表现出该催化剂的优秀析氧活性。

关键词：过渡金属基硼化物无定形自支撑电极节能减耗析氧反应

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无定形纳米零价铁高效去除水中三价锑的研究

无定形纳米零价铁高效去除水中三价锑的研究

作者：程祺华南理工大学

学位级别：硕士

中国是全球最大的产锑(Sb)国。锑矿山周围的地下水和地表水的Sb污染日益严重,对生态环境和人体健康造成极大威胁,其污染治理刻不容缓。目前,纳米零价铁(nZVI)能高效处理水体中的砷、铬等重金属,但处理Sb(Ⅲ)效率较低且不稳定。因此,本... 详细信息

中国是全球最大的产锑(Sb)国。锑矿山周围的地下水和地表水的Sb污染日益严重,对生态环境和人体健康造成极大威胁,其污染治理刻不容缓。目前,纳米零价铁(nZVI)能高效处理水体中的砷、铬等重金属,但处理Sb(Ⅲ)效率较低且不稳定。因此,本文通过加入乙二胺,制备了无定形的零价纳米铁(A-nZVI)。以nZVI作为参照,采用扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、XAFS(X射线吸收精细结构谱)等技术表征反应前后的nZVI和A-nZVI的微观形貌、结构和组成。此外,研究了A-nZVI和nZVI去除Sb(Ⅲ)的反应热力学、动力学以及初始Sb(Ⅲ)浓度、投加量、溶液初始p H值、水体中不同浓度梯度的常见阴离子对Sb(Ⅲ)去除的影响,结合羟基自由基的淬灭实验研究了Sb(Ⅲ)去除机理。研究表明,A-nZVI能高效且稳定地去除水体中Sb(III),进一步通过XAFS和DFT计算从铁氧化物的转化以及Sb的化学环境的角度分析了A-nZVI高效稳定去除Sb(Ⅲ)的原因。主要研究结果如下:(1)新鲜制备的A-nZVI是直径约为10 nm的小颗粒团聚而成的类椰菜花状的纳米团簇,外层铁氧化物和Fe(0)均为无定形态;而nZVI为直径50 nm左右的球状纳米颗粒团聚而成的链状结构,Fe(0)晶型良好,外层铁氧化物呈无定形;两者对Sb(Ⅲ)的去除符合均准二级动力学模型以及朗格缪尔单分子层吸附模型,A-nZVI最大去除容量为558.2 mg/g;而nZVI为91.3 mg/g。(2)在0.2 g/L的A-nZVI投加量、50-250 mg/L的初始Sb(Ⅲ)浓度、3-11的初始p H范围以及10-500 mg/L的常见阴离子的条件下,A-nZVI对Sb(Ⅲ)表现出很好的去除效果以及稳定性,而nZVI表现了相对更低的去除容量,并且在100 mg/L以上的初始Sb(Ⅲ)浓度下去除不稳定,发生解析,500 mg/L的PO和As O严重干扰了nZVI对Sb(Ⅲ)的去除。(3)nZVI和A-nZVI对Sb(Ⅲ)的去除主要是类芬顿氧化和吸附的协同作用,nZVI中更多的Sb(Ⅲ)发生了氧化(52.3%),而A-nZVI中被吸附的Sb(Ⅲ)的含量要比氧化的更多(60.5%vs.39.5%);自由基淬灭实验表明羟基自由基氧化作用促进了nZVI对Sb(Ⅲ)的去除,但是没有影响A-nZVI对Sb(Ⅲ)的去除容量。(4)反应后A-nZVI中铁氧化物组成是γ-FeO、α-Fe OOH、γ-Fe OOH以及FeO,γ-Fe OOH和γ-FeO的含量分别为33.9%、29.8%,对Sb(Ⅲ)的去除效果分别达到了69.8mg/g、42.6 mg/g;反应后的nZVI中主要含有α-FeO以及α-Fe OOH,含量分别为24.9%、31.8%,对Sb(Ⅲ)的去除容量分别为4.3 mg/g、8.4 mg/g,DFT计算结果也表明γ-Fe OOH和γ-FeO对Sb(Ⅲ)的亲和性以及结合的稳定性更好;EXAFS分析表明Sb以三价和五价的形式存在于nZVI和A-nZVI中;nZVI中的Sb主要结合在nZVI的表面,没有进入到nZVI的结构中,A-nZVI中的Sb以内球络合物的形式形成了更稳定的双齿单核共边结构,并且更多的Sb掺入了A-nZVI中的铁氧化物的晶格中,这两点表明Sb被A-nZVI稳定地去除。

关键词：纳米零价铁无定形吸附三价锑

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双嘧达莫无定形药物体系动力学稳定性评价

石河子大学学报（自然科学版） 2023年第1期41卷 127-132页

作者：孙嘉汝李聪伟田雅雯杨彩琴河北医科大学药学院河北石家庄050017

目的本研究制备双嘧达莫无定形药物体系,并研究其晶化动力学稳定性和热分解动力学稳定性。方法通过熔融-冷却-复融的方法成功制备了双嘧达莫无定形药物体系,并用粉末X-射线衍射(PXRD)和温度调制差式扫描量热(TMDSC)进行了表征,高效液相... 详细信息

目的本研究制备双嘧达莫无定形药物体系,并研究其晶化动力学稳定性和热分解动力学稳定性。方法通过熔融-冷却-复融的方法成功制备了双嘧达莫无定形药物体系,并用粉末X-射线衍射(PXRD)和温度调制差式扫描量热(TMDSC)进行了表征,高效液相色谱(HPLC)及氢核磁(1HNMR)技术对样品进行了纯度分析及结构确证。采用动态差示扫描量热分析方法研究样品的非等温晶化动力学性质,采用多速率无模型方法评估样品热分解动力学稳定性,并对其贮存有效期进行推断。结果双嘧达莫晶化机理为三维生长的体积析晶,热分解机理函数为G(a)=[-ln(1-a)]^(3/4),属于随机成核和随后生长机理(n=3/4),贮存有效期约为4~5年。结论双嘧达莫无定形药物体系容易晶化,但热稳定性较高。本研究为双嘧达莫无定形药物体系的进一步临床应用提供理论基础,也为其它无定形药物体系动力学稳定性研究提供参考。

关键词：双嘧达莫无定形动力学稳定性晶化热分解

无定形氧化铁层在纳米多孔BiVO_4的光电化学分解水反应中的作用（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第6期38卷 1045-1051页

作者：钱岭刘鹏飞张乐王重午杨双郑黎荣陈爱平杨化桂华东理工大学材料科学与工程学院超细材料教育部重点实验室上海200237 中国科学院高能物理研究所北京同步辐射中心北京100049

通过'人工光合成'过程,将太阳能转化成氢能的形式加以存储和利用,是替代传统化石能源的清洁能源的制备有效途径.其中,光电化学分解水是氢能制备的最有潜力的路径之一.n型BiVO_4由于具有丰富的储量、较窄的带隙以及合适的能带位置,被称... 详细信息

通过'人工光合成'过程,将太阳能转化成氢能的形式加以存储和利用,是替代传统化石能源的清洁能源的制备有效途径.其中,光电化学分解水是氢能制备的最有潜力的路径之一.n型BiVO_4由于具有丰富的储量、较窄的带隙以及合适的能带位置,被称为光电化学领域的研究热点.然而,未修饰的BiVO_4光阳极性能并不理想,主要原因在于载流子复合严重、导电性差以及表面催化动力学低等性质的制约.科研工作者们针对这些方面已进行了非常多的研究,例如与电子传输层的复合、产氧电催化剂的担载以及异质结的构建等.其中表面动力学和电荷分离的同时提升是更理想的改善BiVO_4光阳极性能的方法.我们在上述研究基础上,采用光化学沉积法在纳米多孔BiVO_4电极表面担载无定形氧化铁层,将电极在1.23 V vs.RHE电位下的光电流提升至2.52 m A/cm2,是初始光电化学性能的3倍.采用间歇光照计时电流(i-t)测试,电化学交流阻抗谱(EIS),X射线光电子能谱(XPS),原位和非原位的X射线精细结构能谱(in-situ and ex-situ XAFS)等表征手段研究了无定形氧化铁层的成分和光电化学反应过程中的价态变化,从而分析出光电化学性能提升的原因.间歇光照i-t测试和EIS测试结果表明,无定形氧化铁沉积在BiVO_4使电荷累积减少,复合率降低.XPS测试结果发现无定形氧化铁层存在少量的二价铁成分.通过原位XAFS测试发现,BiVO_4/Fe Ox电极中Fe原子的价态在光照和施加外加偏压条件下会有价态的升高,而撤去光照和偏压后Fe原子的价态状态与最初非原位的测试结果重合.这样的结果证明了无定型氧化铁层在光电化学反应过程中由于二价铁成分的存在,能够很好的通过价态改变实现空穴的吸附和传输,即吸附空穴,被空穴氧化成三价或四价,同时结合自身电催化活性,促进表面分解水反应的进行.而水的氧化反应结束时,则伴随着二价铁离子的再生成.这种反应机理为开发更高效的电催化剂,匹配光电极使用,有着重大的指导意义.

关键词：氧化铁层无定形钒酸铋光阳极氧生成

基于无定形NiFe磷化物的高性能电解海水制氢催化剂及器件设计

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基于无定形NiFe磷化物的高性能电解海水制氢催化剂及器件设计

作者：石灏华中科技大学

学位级别：硕士

海水电解制氢成为一种极具发展前景的清洁制氢方式,设计与制备高效、低成本的电解体系对于推动海水电解制氢的发展进程十分重要。但是目前中性海水电解制氢面临许多挑战,包括高能耗、Cl引起的腐蚀/副反应问题,以及Ca/Mg氢氧化物沉淀对... 详细信息

海水电解制氢成为一种极具发展前景的清洁制氢方式,设计与制备高效、低成本的电解体系对于推动海水电解制氢的发展进程十分重要。但是目前中性海水电解制氢面临许多挑战,包括高能耗、Cl引起的腐蚀/副反应问题,以及Ca/Mg氢氧化物沉淀对活性位点的堵塞。镍铁磷化物(NiFeP)由于其独特的电子结构,在碱性电解水中具有优异的性能。目前,大部分研究集中于晶态磷化物的研究,对于活性位点丰富的无定形NiFeP仍然存在许多值得研究的地方。本文通过先电沉积后溶剂热的两步法合成了组分均匀的无定形NiFeP纳米线催化剂,并在碱性电解海水制氢中表现出良好的活性和稳定性。在此基础上,我们进一步设计了Na导通的不对称电解槽用以解决电解海水中关键问题。我们在无定形NiFeP纳米线上进行改性负载单原子Pt,并探讨了催化剂在中性海水中HER的构效关系,应用于Na导通的不对称电解槽中实现了高效、低能耗的直接电解海水制氢。论文的主要内容和结论如下:(1)成功制备了无定形NiFeP纳米线和纳米片催化剂,组分均匀的NiFeP纳米线催化剂在碱性电解海水中具有优异的催化活性。进一步确定镍铁比为5:2时具有最优碱性氧析出反应(OER)活性,其在100 m A cm电流密度下过电位为248 m V。双功能NiFeP催化剂在碱性海水电解中电流密度为100 m A cm的电压为1.66 V,并表现出了80 h的稳定性。通过XPS表征说明正电中心Ni和具有更高电子云密度的P促进了氢析出反应(HER)过程,原位拉曼表明在OER过程中NiFeP原位形成了羟基氧化物,有利于OER的进程。(2)在无定形NiFeP纳米线上负载单原子Pt催化剂,催化剂在中性海水中表现出超越商业Pt/C的HER活性。原位拉曼光谱和密度泛函理论计算显示,基于原子级分散的Pt锚定在NiFeP纳米线上的催化剂可以促进水的解离,其能垒降低,从而加速了海水中的HER动力学。同时,我们设计了一种新型的带Na交换膜的p H不对称电解槽,用于直接电解海水,它可以同时防止Cl腐蚀和Ca/Mg沉淀,并利用不同电解质之间的化学势,以降低所需的电压。在二者共同作用下,不对称电解槽在1.31 V和1.46 V的极低电压下,分别表现出10 m A cm和100 m A cm的电流密度。它还可以在80℃下1.66 V的低电压下达到400 m A cm的电流密度,能耗低于我国科技部和美国能源部指标。

关键词：海水制氢电催化不对称电解槽镍铁磷化物无定形

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无定形TiO_2可见光敏化降解染料污染物

催化学报 2011年第6期32卷 1076-1082页

作者：王齐赵进才丛燕青张轶浙江工商大学环境科学与工程学院浙江杭州310018 中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室北京100190

采用一步水解法制备了无定形TiO2(Am-TiO2),并运用X射线衍射、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附和紫外-可见漫反射光谱等手段对其进行了表征.结果表明,Am-TiO2具有大的比表面积(216m2/g)和丰富的表面羟基/化学吸附的水.与晶态TiO2相比,Am-T... 详细信息

采用一步水解法制备了无定形TiO2(Am-TiO2),并运用X射线衍射、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附和紫外-可见漫反射光谱等手段对其进行了表征.结果表明,Am-TiO2具有大的比表面积(216m2/g)和丰富的表面羟基/化学吸附的水.与晶态TiO2相比,Am-TiO2的吸收带边明显蓝移(411nm→378nm),禁带宽度增加.可见光照射(λ>420nm)下Am-TiO2样品能快速敏化降解罗丹明B(RhB),近一级反应速率常数(k=0.0325min?1)分别为锐钛矿相TiO2和商业化P25的6.5倍和5.2倍,且RhB降解以脱N-乙基和发色团开环同时进行;而晶态TiO2体系中,RhB以发色团开环为主.矿化/脱N-乙基分别是由于RhB通过-COOH或-N+Et2与催化剂表面作用所致.Am-TiO2催化剂重复使用性能良好,重复使用4次后,RhB的降解速率没有明显变化.

关键词：无定形二氧化钛罗丹明B 光催化可见光

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罗莎琳·克劳斯“无定形”艺术批评思想研究

罗莎琳·克劳斯“无定形”艺术批评思想研究

作者：鹿塬婕河北大学

学位级别：硕士

作为美国当代重要的艺术批评家,罗莎琳·克劳斯对现代艺术及后现代主义的批评理论有着十分独到的见解。面对艺术运动不断增新的西方艺术环境,克劳斯通过“无定形”来解读艺术的批评思想更是对艺术批评及艺术作品都有着较强的启示性。本... 详细信息

作为美国当代重要的艺术批评家,罗莎琳·克劳斯对现代艺术及后现代主义的批评理论有着十分独到的见解。面对艺术运动不断增新的西方艺术环境,克劳斯通过“无定形”来解读艺术的批评思想更是对艺术批评及艺术作品都有着较强的启示性。本文将以克劳斯“无定形”艺术批评思想为研究对象,系统梳理克劳斯艺术批评思想的发展脉络,对其“无定形”思想的形成背景进行溯源,分析克劳斯引用这一理论的原因,进而分析克劳斯“无定形”艺术批评思想的内涵。本文共五章内容。第一章为绪论,阐释本文的研究目的及研究内容,并对克劳斯“无定形”艺术批评思想的研究现状进行了总结。第二章为克劳斯艺术批评思想的演变过程,探究克劳斯批评立场的转变过程及转变原因,分析其引用“无定形”对艺术进行解读的目的。第三章为“无定形”的四种运作方式,对“水平性”、“卑俗唯物主义”、“脉动”和“熵”这四种运作方式进行具体阐释,明晰克劳斯“无定形”艺术批评思想的基本内涵。第四章为“无定形”的批判维度,从粪便学材料的性质、与贱斥艺术的差异和无意识空间的运作逻辑入手,对“无定形”的批评立场进行分析对比,阐述克劳斯“无定形”艺术批评思想的观念立场。第五章为克劳斯“无定形”艺术批评思想的反思,探索“无定形”这一从反叛立场看待艺术的观点是如何为艺术批评注入新的活力、其对于当代艺术创作及艺术批评发展的价值,以及这一思想的局限之处。克劳斯的目标从来不是对艺术或艺术史做一个定义或解读,而是通过否定,颠覆艺术假定的必要条件,即形式的制造,并转向一种以形式破坏为前提的艺术。“无定形”是挑衅性的,它剥夺概念的边界,从后结构主义的立场出发,重新评估现代艺术的价值,对艺术创作及艺术批评都产生了重要的影响。

关键词：罗莎琳·克劳斯无定形现代主义后现代主义后结构主义